薄膜厚度和底电极材料对溅射多晶BiFeO3薄膜铁电和光伏性能的影响外文翻译资料

 2022-01-13 22:57:15

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薄膜厚度和底电极材料对溅射多晶BiFeO3薄膜铁电和光伏性能的影响

摘要：

高质量的多晶BiFeO3(BFO)薄膜已成为许多电子和光学应用领域的研究热点，但制备剩余极化大、漏电流小的多晶BFO薄膜却十分困难。本文采用射频磁控溅射法制备多晶BFO薄膜。研究发现，沉积在ITO上的BFO的剩余极化分别是沉积在Pt和FTO上的薄膜的3倍和70倍。薄膜质量高度依赖于薄膜的厚度，薄膜越薄漏导越严重。尽管铁电性能下降，但光伏响应增强。因此，超薄的BFO薄膜通过改善载流子的迁移率，扩大了铁电光伏器件的潜在应用，并允许与半导体和电极结合时对其能带结构进行微调。

关键词：铁电光伏效应、溅射薄膜

  1. 介绍

在目前已知的单相多铁材料中，BFO薄膜由于其优异的铁电、压电和电光特性，成为许多电学和光学应用领域的研究热点。事实上，无铅BFO由于其独特的高居里温度(1043K)和高尼尔温度(647K)[1-3]，很可能是唯一在室温下表现出良好铁电磁性的材料。此外，BFO薄膜比传统的铁电材料如Pb(Ti,Zr)O3(PZT)具有更大的残余极化和更低的能带间隙[4,5]。这使得它成为光伏应用中一个特别有前途的候选材料，因为在整个薄膜区域产生的去极化场可以提供驱动力来分离激发态电子和空穴[6]。此外，具有强自极化和高载流子密度的超薄BFO层是提高光伏效应和操纵半导体光伏极性的理想材料。然而，外延BFO薄膜的高漏导电流和临界沉积条件等关键问题仍然需要解决。

在铁电材料中，像SrRuO3这样的单晶氧化物电极可以比金属电极获得更好的性能，但是它们太贵而且很难获得。可是，高质量的、剩余极化大、漏电流低的多晶BFO薄膜大多沉积在pt缓冲的基底上，这必然导致薄膜厚度大于300nm[7-10]。在ITO衬底上通过溅射可以获得厚度小于200nm的BFO薄膜的铁电性能，目前有关这方面的研究还很少。这是一个相当大的疏忽，因为涂层玻璃是工业上应用最广泛的基体之一，而且溅射技术很容易大规模生产。此外，对于超薄BFO薄膜的光电效应与铁电性质之间的关系，目前还知之甚少。因此，本研究旨在通过简化的射频溅射工艺，优化BFO薄膜在ITO/玻璃基板上的沉积。通过与FTO/玻璃和Pt/Ti/SiO2/Si衬底上的BFO薄膜的结果进行比较，希望对薄膜厚度和电极材料的选择对薄膜质量的影响有更深入的了解。

  1. 实验

采用磁控溅射于室温下在ITO/玻璃、FTO/玻璃和Pt/Ti/SiO2/Si基体上沉积不同厚度的BFO薄膜。采用Fe2O3:Bi2O3比值为1:1.1的两英寸直径靶材，在纯Ar气氛下工作压力保持在0.85 Pa，溅射功率设置为65W。溅射完成后，将沉积好的样品在500℃下进行30分钟的马弗炉退火，以保证其结晶。在随后的电测量中使用银电极(3、10、4cm2的面积)，然后使用阴影遮罩，在黑暗条件下通过真空蒸发沉积在薄膜表面。

  1. 结果与讨论

沉积在Pt/Ti/SiO2/Si、FTO/玻璃和ITO/玻璃基体上的BFO薄膜的XRD图谱如图1(a)-(c)所示。所有的峰与标准的BFO模式匹配得很好，表明多晶钙钛矿结构没有产生任何可识别的二次相。我们还可以很容易地看到，尽管衬底不同，但所有薄膜都表现出首选的(11 0)取向，一旦去除衬底峰值，XRD模式几乎相同。

图1所示，分别为(a)Pt/Ti/SiO2/Si，(b)FTO/玻璃和(c)ITO/玻璃基质上沉积BiFeO3薄膜的XRD图谱，沉积在(d)Pt/Ti/SiO2/Si，(e)FTO/玻璃和(f)ITO/玻璃基体上的BFO薄膜的P-E滞回环。(g)对应样品的漏导电流。

图1(d)-(f)显示了在1khz的室温下，在不同基体上生长的厚度为195nm的BFO薄膜的P-E滞后环。由此可见，沉积在Pt和ITO上的BFO薄膜的铁电性能比沉积在FTO基底上的BFO薄膜有了很大的提高。在FTO/玻璃基板上沉积BFO薄膜，观察到2.5mC/cm2的低剩余极化(2Pr)。相比之下,这些薄膜生长在Pt/Ti/SiO2/Si表现出传统的磁滞回线,类似的剩余极化值(2Pr-63mC/cm2)在先前的报道(8、11)中，最大的剩余极化值为(2Pr-180mC/cm2)。然而,拍频振荡器中可观察到剩余极化沉积在ITO/玻璃上。此外，通过比较P-E环路，很明显，使用ITO/玻璃作为基片，击穿电压也明显增加。由图1(g)的正偏置漏导电流密度结果显示，在400kv/cm的电场作用下，ITO上BFO薄膜的漏导电流密度比沉积在pt缓冲衬底上的漏导电流密度小3阶。

在Pt/Ti/SiO2/Si、FTO/玻璃和ITO/玻璃基体上生长的BFO薄膜的表面形貌分别如图2(a)-(c)所示。这清楚地表明基体对形貌有直接影响，FTO基体(图2(b))产生的裂纹和气孔似乎是极高漏导电流和低击穿电压造成的。除畴壁导电性引起的漏导外，空气介电常数(存在于孔隙、裂纹中)低于铁电材料可能是另一个原因。相反，ITO基体由于退火过程中ITO的再结晶所提供的驱动力而导致其具有更致密、更光滑的形貌，从而导致其晶体结构更加致密、更光滑。因此，由于ITO上的BFO薄膜结晶性较好，导致其畴壁的减少，导致漏出量最低。通过横断面扫描确定膜厚为195nm(图2(d))。

为了解决BFO薄膜中载流子迁移率低的问题，提高BFO基光伏电池的光响应，在不降低铁电性能的前提下减小薄膜厚度是十分重要的。考虑到这一点，将105 ~ 240 nm厚度的薄膜沉积在ITO涂层玻璃基体上，在1200 kV/cm的电场下测量其铁电极化滞后环(P-E环)。从图3(a)的结果可以看出，改变厚度对剩余极化的影响不大，但对矫顽力场的影响较大。还要注意的是，随着薄膜变薄，它们的自由移动电荷似乎对电铁电滞回圈的贡献更大，P-E环的圆形特征就证明了这一点。这意味着随着薄膜厚度的减小，界面附近相对较高的可动电荷密度的影响增强，使得薄膜的漏导行为更加严重。

如图3(b)和(c)，表示能带间隙为2.6-2.7eV的BFO薄膜的透光率，其大小与其Eg值密切相关[12,13]。随后在模拟光照下测量了夹在Ag和ITO电极之间的BFO薄膜电容器的I-V特性(图3(d)-(f))，可以看出，BFO薄膜越薄(105nm)，短路密度越大(约为195纳米BFO薄膜电容器的5倍)。注意到较薄BFO薄膜的透射率略有提高，其性能提高的主要原因似乎是较薄薄膜中的迁移距离较短，载流子更容易到达集电极。此外，随着薄膜变薄，去极化场增大[14]。

  1. 结论

采用射频溅射技术在不同的基体上成功地制备了纯相聚BFO薄膜。沉积在ITO/玻璃上的薄膜显示铁电迟滞环得到了改善，剩余极化大，漏导电流密度低(450kv /cm时为3.2 105a /cm2)。以优化BFO基电容器的光响应为目的，在ITO/玻璃基板上制备了厚度小于240nm的BFO薄膜，结果表明，BFO薄膜的质量和致密程度均优于BFO薄膜。

图2所示。BFO薄膜沉积在(a)Pt/Ti/SiO2/Si上的表面图像，(b)FTO/玻璃上的表面图像，(c)ITO/玻璃基底上的表面图像，以及(d)ITO/玻璃基底上BFO薄膜的截面图像。

图3所示:(a)不同厚度BFO薄膜的P-E环,(b)不同厚度BFO薄膜的透射光谱,(c)绘制不同厚度BFO薄膜(ahv)2与hv曲线进行Eg计算的数据拟合结果,(d）-(f)厚度分别为105nm、150nm及200nm的BFO基电容器的I-V测量值。

  1. 致谢

该工作得到国家高新技术研究开发计划863(2011年aa050511)、江苏省“333”项目和江苏省高等学校重点学术项目的支持;常州市科技项目批准号:CJ20130022。

参考文献

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[14] Mehta R, Silverman B, Jacobs J. J Appl Phys 2003;44:3379–85.

光伏效应中的ITO/ZnO/BiFeO3/Pt异质结构

摘要：

我们研究了In2O3-SnO2/ZnO/BiFeO3/Pt(ITO/ZnO/BFO/Pt)多层薄膜的金属/半导体/铁电/金属异质结构中的光伏效应。该结构在蓝色单色光照射下，短路电流密度(Jsc)为340 mA/cm2，能量转换效率高达0.33%。光伏机理具体阐述了光激电子空穴(e-h)对的主要产生位点和e-h对分离的驱动力。与ITO/BFO/Pt相比，ITO/ZnO/BFO/Pt的光电流明显增加，这是因为ZnO产生了大量的e-h对。紫外线光电子能谱揭示了ITO/ZnO/BFO/Pt异质结的能带，也揭示了肖特基势垒和nthorn;-n结是在BFO/Pt和ZnO/BFO接口处形成的。因此，在这两个接口上建立两个内置场负责光激e-h对的分离和传输。

关键词：光伏效应、异质结构、氧化物

1、介绍

在对清洁和可再生能源日益增长的需求的推动下，大量的研究工作集中于通过各种光电效应有效地收集太阳能。光伏效应通常包括两个基本过程:(i)吸收入射光子以激发电子空穴(e-h)对作为电荷载体;和(ii)e-h对的分离通常是通过在非对称界面(如p-n结或肖特基势垒)或在整个铁电材料体中极化诱导的内部电场(Edp)形成的内置势实现的。高光伏效率要求这两个过程同时有效地工作。

典型的金属/铁电/金属结构由于Edp.1和2的体积效应会产生比带隙大得多的开路电压(Voc)，但由于铁电材料中e-h对的生成效率不高，该结构中的短路电流密度(Jsc)通常很小。另一方面，某些半导体可以非常活跃地吸收光子并产生e-h对。通常，带有欧姆接触的金属/半导体/金属结构的Voc几乎为零，因为它缺乏分离e-h对的驱动力。因此，无论是传统的金属/铁电/金属结构还是金属/半导体/金属的结构，其光电转换效率整体上都表现出较差的光伏效应。将上述两种结构组合成一种金属/半导管/铁电/金属异质结构是实现高效光伏效应的可能途径之一，这种异质结构既具有大型Jsc的半导体优势，又具有高Voc的铁电优势。

2、实验

在此基础上，本研究设计了一种具有热阻薄膜的金属/半导管/

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资料编号：[1377]

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