构建ZnIn2S4−In2O3分级管状异质结以得到高效光致二氧化碳还原的性能外文翻译资料

 2022-01-30 22:26:00

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构建ZnIn2S4minus;In2O3分级管状异质结以得到高效光致二氧化碳还原的性能。

摘要：通过在 In2O3微管的内表面和外表面上生长均匀的 ZnIn2S4 纳米片，我们论证了夹层型 ZnIn2S4minus;In2O3分级管状异质结的合理设计和构造，并用此 ZnIn2S4minus;In2O3分级管状异质结作为光催化剂来高效催化二氧化碳的光还原。独特的设计将In2O3和ZnIn2S4集成到具有双异质结壳和超薄二维（2D）纳米片子单元的分层一维（1D）开放式结构中。该设计加速了光生电荷的分离和转移，为二氧化碳的吸附提供了很大的表面积，并暴露出丰富的表面催化活性中心。得益于这样的结构和这些优点，优化ZnIn2S4minus;In2O3异质结作为光催化剂在二氧化碳还原为一氧化碳的反应中，具有相当大的一氧化碳产率（3075 mu;mol hminus;1 gminus;1）和高的稳定性。

作为人工光合作用的关键过程，太阳能驱动的二氧化碳减排已经显示出生产碳燃料和缓解气候变化的前景。为了能够实际实施太阳能驱动的二氧化碳减排，需要开发高效的光催化剂，以提高二氧化碳的光致还原性能。金属氧化物和硫化物及其两者的复合材料由于其独特的特性，在二氧化碳转化，实现二氧化碳减排方面具有广阔的应用前景。然而到目前为止所取得的效率还不尽如人意，原因主要是由于电子minus;空穴对的分离/转移速度缓慢，特别是在使用块体材料时。这就导致了刚产生的电子minus;空穴对很容易在材料中复合，从而限制了材料的光催化二氧化碳还原性能。

精细设计一个异质结是提高光催化活性的有效策略，因为异质结的内置电场会引起电荷载流子的快速分离。半导体之间适当的耦合也可以挺高半导体光吸收效率和光稳定性。虽然已经开发了多种用于光催化的异质结构，但是大多数异质结光催化剂是具有不良物质控制的不良物种的纳米域的散装材料。这些传统的固体结构在体相中仍存在严重的电荷复合，从而限制了光催化性能。

为了最大限度的利用异质结在光催化作用中的优点，合成具有纳米结构的光催化剂是非常重要的。中空粒子具有独一无二的结构特点，在不同的研究领域显示出优势。近年来，中空结构的材料作为二氧化碳减排的催化剂被广泛研究。中空的腔体不仅具有减小体到表面扩散长度的优点，可以加速电子minus;空穴的分离，并且还可以提供大量的比表面积和丰富的活性中心来促进二氧化碳的吸附和表面催化。同时，光在内部的空隙中的散射/反射可以使得光吸收能明显增加。在各种中空结构中，两端开口的管状结构可能提供与其他半导体在两个表面上耦合的机会，这样就可以形成三层的异质结。除此之外，在管状基板上生长的2D半导体纳米片（NSs）有利于减小电荷扩散距离，提高活性位点的暴露比。因此，不妨将上述考虑因素结合起来，制备新的光催化剂并研究其在二氧化碳光致还原反应中的性能以及优点。

图一：管状异质结的合成过程简图：(I)空气中的热退火，(Ii)生长ZnIn2S4纳米片。

图二. 六边形 In2O3微管的(a-c) FESEM 图片, (d,e) TEM 图片 和 (f) HRTEM 图片

图三.(a-c)场发射扫描电子显微镜图像，(D)透射电子显微镜图像，(E)高分辨透射电子显微镜图像和(F)ZnIn2S4minus;In2O3分级微管的扫描模式，以及(G)单个ZnIn2S4minus;In2O3微管的EDX映射。

在此，我们证了夹层状ZnIn2S4minus;In2O3分级管状异质结的合理设计和制造，夹层状结构是通过在In2O3微管的内表面和外表面上聚集ZnIn2S4纳米片得到的，这样的结构实现了有效的具有可见光活性的二氧化碳减排。图一全面地显示了复杂空心异质结的合成过程。首先， 通过对In-MIL-68前驱体的热处理得到六边形In2O3空心管(步骤I)。接下来，通过水热反应在In2O3的两面生长两层氧化锌纳米片(步骤II)。In2O3和ZnIn2S4的光催化功能被整合到分层1D中空结构中具有双异质结壳和超薄2D 纳米片亚基，可以辅助光生电荷的分离和迁移，为二氧化碳吸附提供大的表面积，并为表面反应暴露大量的反应位点。于是ZnIn2S4minus;In2O3复合物光催化剂展现出优异的还原二氧化碳的性能和卓越的CO释放率(3075 mu;mol hminus;1 gminus;1) 以及高稳定性。

图四.(a)不同样品的CO2光还原活性；(b)产品的时间产量；(c)各种条件下的二氧化碳减排绩效；(d)12 CO和13 CO的GC-MS分析结果。(e)稳定性试验中CO/H2的形成。(f)在不同波长的光照射下产生CO/H2。

采用一种溶剂热合成方法，合成了前驱体 In-MIL-68。粉末x射线衍射(XRD)分析表明In-based MIL-68的结构相(图S1)。这些 In-MOFs都是目前一致的(图 S2)。热重分析 (TGA) 显示，在500℃的热退火后，In-MIL-68在空气中中可以完全转化为In2O3(图 S3)。 经处理后，可获得无杂质的In2O3立方粉体 (图 S4)。场发射扫描电子显微镜显示(FESEM) ， In2O3产品保持像In-MIL-68前驱体一样的1D的结构 (图2a,b)。场发射扫描电子显微镜图像 (FESEM) 显示出界限分明的具有两端开口的六方形In2O3微管 (图 2c)。通过透射电子显微镜(TEM)图像揭示了材料的中空特征 (F图 2d,e).。进一步的透射电子显微镜（TEM）分析表明，In2O3的外壳是由紧密相连的纳米晶粒组装而成的 (图 S5a,b)，构造了具有多孔特性的稳定空心结构 (图 S6)。在高分辨率的透射电子显微镜（ TEM） 图中，In2O3立方晶体的(222)晶面上，给出了具有近0.29nm距离的晶格。用选区电子衍射(SAED) 表征了多晶纯相 In2O3材料的性质(图 S5c)。In2O3微球的化学成分与分布用X射线能谱 (EDX) 和元素映射进行检验(图 S7，S5d)。

图五.(a)时间分辨瞬态衰变pl谱;(b)稳态pl谱;(c)EIS谱和(d)ZnIn2S4-In2O3和ZnIn2S4的瞬态光电流谱。

然后，通过低温水热合成方法，在In2O3 微管的内表面和外表面上生长出两层薄的ZnIn2S4纳米片。反应后， ZnIn2S4纳米片均匀覆盖在In2O3微管的内外表面，具有良好的1D形貌和开放性 (图 3a,b)。场发射扫描电子显微镜（FESEM）的高分辨率图像表明，ZnIn2S4各层由随机组装而成，并且ZnIn2S4生长在平行的两个表面上(图 3c 和 图 S8a-c)，由此形成了夹层状的ZnIn2S4-In2O3分级管状异质结结构。

X射线衍射分析（XRD）表明，ZnIn2S4-In2O3复合物含有立方相的In2O3和六方形的ZnIn2S4(图 S9)。从 透射电子显微镜（TEM）图像中揭示了ZnIn2S4-In2O3复合物的分层空心结构 (图 3d 和 图 S8d)。在ZnIn2S4层与In2O3壳层之间没有明显的相似间隙 (图 S8e,f)，这暗示各部件之间的亲密程度。 在不同反应时间采集的ZnIn2S4-In2O3复合物的样品，证明了可在 In2O3的底物上进行ZnIn2S4 再结晶的可能性(图 S10)。高分辨率的透射电镜（ HRTEM ）揭示了小层次ZnIn2S4 和In2O3之间的联系(图 3e)，图中显示立方晶面In2O3的晶格和六边形ZnIn2S4的晶格之间的界线是明显的。另外，这两组衍射图进一步表明了ZnIn2S4-In2O3的异质结结构的正确性 (图3f)。化学成分分析确定了ZnIn2S4-In2O3复合物的组成，其中ZnIn2S4摩尔比约为40.3％(图 S11)。ZnIn2S4- In2O3微管复合物的元素映射揭示了O，In，S和M的均匀分布(图 3g)。这些结果反映了 In2O3外壳和 ZnIn2S4层之间的均相界面的形成。X射线光电子能谱分析 (XPS)测量方法识别ZnIn2S4- In2O3复合物产品中各元素的对应状态。X射线光电子能谱(XPS)确定了ZnIn2S4- In2O3复合物中各元素的价态。（图s12）该配方通过控制前体ZnIn2S4的投加量，有效地优化了异质结催化性能。两个样品的配比分别是ZnIn2S4- In2O3-0.5(一半前体, 图 S13-15)，ZnIn2S4- In2O3-2.0(两倍的前体, 图 S16-18)。为了作比较，组装的纳米层ZnIn2S4颗粒 (图 S19-S21)和游离的ZnIn2S4 全文共9383字，剩余内容已隐藏，支付完成后下载完整资料

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