近红外光下微米马达集群的聚集和迁移行为外文翻译资料

 2022-02-06 18:52:53

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近红外光下微米马达集群的聚集和迁移行为

邓卓祎，牟方志，唐绍文，许蕾蕾，罗明，官建国

材料复合新技术国家重点实验室，材料科学与工程国际化示范学院，武汉理工大学，武汉 430070，中国

摘要：如今，通过外部刺激构建和引导人工微纳米马达集群是一个巨大的挑战，然而，这种方法可用于发展可重构机器人或可编程物质，进行合作抓取，集群货物运输，微型工厂等。本文展示了一个基本的方法，通过近红外光（NIR）诱导的对流来构建和引导微米马达集群。在选定区域进行近红外光照射时，由于在照射区域和未照射区域上建立了温度梯度，在液体介质内产生对流。在对流流动的阻力作用下，分散的微米马达集群因光趋性到达对流中心。在聚集之后，相邻微米马达之间的相互作用，例如静电吸引力或扩散电泳排斥，由于颗粒间距离急剧减小而产生或增强。通过简单地移动红外照射点，集群中的微米马达可以利用移动的对流单元进一步集体地迁移到指定的位置。通过调节近红外光的功率密度，微米马达的聚集和集群迁移，包括响应时间，聚集范围和速度等参数，可以快速可逆地控制。更有趣的是，在这项工作中开发的方案无论其几何和材料特征如何，可以应用于各种微米马达（TiO2/Pt，SiO2 / Pt，TiO2，ZnO微米马达）以及微生物如大肠杆菌。这种简单而通用的方案可能对微纳米马达集群在合作货物运输，微纳米工程和化学传感中的应用具有深远影响，因为它有可能构建和引导局部多元混合系统，如马达/马达，马达/有机体，马达/货物和马达/传感器的组合和聚集。

  1. 前言

从微生物，昆虫，鸟类，鱼类到哺乳类动物里，生命体都与它们的族群紧密联系来形成集群[1,2]。尽管这些个体仅仅只能完成简单的行为和功能，但通过这种方法，其生物体集群可以表现出复杂的集体运动行为和合作功能。这些集体行为通常发生在逃脱捕食，集体捕猎，改变方向和由环境引发的集群形状变化响应。基于自然界普遍存在的集群行为中获得的启发，众多学者和专家为研究构建具有仿生集群行为和功能性微观人造集群付出了巨大的努力[3]。对微观人造集群的研究不仅能够提供一种理解生物系统中互动关系的新思路，而且能够促进可重构微纳米机器人或可编程式协作抓取、货物集团运输、微型工厂等的发展[4-7]。

微纳米马达是指的能够在液体介质中运动的微型“发动机”。微纳米马达可以通过多种形式的能量下驱动，例如化学能、光、热、电、声或磁场等，同时在药物运输、显微外科、微纳米工程和环境治理等方面有重要的应用前景[8,9]。自第一种合成微纳米马达问世以来[10]，众多学者专家在探究单种微纳米马达运动机理、功能优化和拓展应用方面付出了巨大的努力[9,11-15]。最近，由于其在执行多种协作性任务方面具有巨大的应用潜能，以多个单体自组装形成的微纳米马达集群研究正不断地受到关注[4,16-18]。比如，Solovev等人证明了气泡驱动的微引擎可以通过气液界面半月板的上升效应定向移动到特定的点，类似于水黾[19]。Sen和Mallouk等人发表了SiO2、SiO2/TiO2、AgCl和Ag3PO4的微粒子集群在化学梯度场里的自扩散电泳研究[20,21]。这些微引擎或微粒子的聚集在很大程度上依赖于表面张力或化学物质局部梯度场下的自组装/聚集过程，因此这个过程一般都是不可逆或者速度缓慢的[4]。此外，Xu等人利用了声场来诱导Au-Pt纳米马达产生聚集过程[22]。通过这种方法，单个分散的Au-Pt纳米马达可以快速聚集成一个集群，并且通过调整声音的频率，他们可以将这个集群固定到声压的节点处。然而，用于纳米马达操控的超声波单元需要严格的结构设计来产生驻波，并且由于声压的不同节点具有结构敏感性与无法预测性，很难操控微纳米马达集群沿着预先设定的路径进行迁移。于此，在外加刺激下构建并引导人造微纳米马达集群仍然面临着巨大的挑战。

光已经被证实可以在高时空和时间分辨率条件下来无线驱动和控制微纳米马达，同时也能捕获和操纵被动的微纳米颗粒[15,17,23-27]。例如，基于光催化反应的微米马达能够由光来有效控制马达的运动、停止、速度和移动方向[28-32]。将等离子体材料加入微米马达中，可以实现基于光热效应的光控运动[33-35]。基于高聚焦光源的光镊提供了一种以惊人的单粒子分辨率来操纵具有特殊性能胶体粒子(透明、球形等)的通用性方法[23]。基于表面化学的光控粒子组装技术能够通过光致反应中粒子-粒子和粒子-界面的相互作用来操纵粒子[23-25]。然而，以上列举出的方法太过依赖于被操纵粒子独特的光响应性，这就对任意粒子系统的应用带来了挑战。光诱导对流是利用光来触发局部光热效应或液体介质的光化学反应而产生的，它作为一种有趣的替代方法，对不同的粒子都具有广泛适用性。例如，经研究表明，不同几何和材料特性的胶体颗粒可以通过光诱导的对流流动进行运输和组装[26,27]。因此，我们可以预见，光致对流流动也可以用来构建和操纵人造微纳米马达集群，这可能在执行多种合作或动态任务等单个微纳米马达或静止粒子聚合体无法完成的功能方面蕴含着巨大的前景，例如合作运输和修饰，或集体动态吸附、降解和检测。

在此次工作中，我们提出了通过近红外光诱导产生对流流动从而调控和集体迁移微米马达集群的基本方法。用近红外光照射所选定的区域，独立分散的微米马达将会自发地呈现趋光性聚集成一个大集群，通过简单地移动近红外光的照射点，我们可以操纵集群沿着预想的轨迹移动到不同的位置。近红外光下微米马达的聚集和集体迁移是由光诱导的自然对流和马兰戈尼对流引起的。由于高度增强的局部密度，集群中的微米马达可以很容易相互作用，并通过局部静电吸引或弥散性排斥来形成团簇或表现出排斥行为。通过对近红外光功率密度的调节，我们可以对微米马达的聚集和集体迁移，包括响应时间、聚集范围和速度等参数，快速且可逆地进行控制。由于光诱导对流可以输送微纳米粒子并不受其几何和材料特性的影响[25-26]，在本文中所提出的方法适用于控制多种合成微米马达的聚集和集群迁移，例如TiO2/Pt,SiO2/Pt,TiO2和ZnO微米马达，以及大肠杆菌等微生物。

  1. 实验部分

2.1微米马达的合成

TiO2/Pt微米马达的合成：TiO2/Pt双面神微米马达的制备方法在已发表的报告[30]的基础上进行了改进。首先，根据之前报告[36]制备出平均粒径为3mu;m的TiO2粒子，然后在450℃空气中煅烧2小时。取50mu;L的10mg/mL锐钛矿型TiO2的乙醇溶液，滴加在已清洁的载玻片上（25times;25mm），并于室温中干燥。其中，载玻片已经用等离子清洗机预清洗10分钟来获得亲水性表面。通过使用磁控溅射仪（Beijing Technol Science Co., Ltd. JPC500），对TiO2粒子表面进行40s的喷镀可使一层铂层（大约6.7nm厚）覆盖在TiO2粒子表面。最后，再在去离子水里对玻片进行超声即可得到TiO2/Pt双面神马达。

SiO2/Pt,TiO2,和ZnO微米马达的合成：SiO2/Pt双面神粒子和TiO2球形微米马达分别按照之前的报道[37,38]来制备。梭型ZnO微米马达的制备在以前方法上有所改进[39]。简单来说，就是将0.844g六水合硝酸锌（Zn(NO3)2·6H2O）溶解在70mL的超纯水中，并加入0.1g的PEG2000和0.05g尿素。待溶液搅拌成无色透明之后，我们将溶液转移至聚四氟乙烯的反应釜中，并在180℃条件下加热8小时。反应完后，将所得溶液用水和乙醇分别离心和清洗三遍，即可得所需粒子。

2.2表征

扫描电子显微镜（SEM）图像和X射线能谱（EDX）分析都是使用Hitachi SU-8020 Field-emission SEM (Japan)来进行拍摄。

2.3微米马达的聚集和集群迁移

首先，将一滴（50mu;L）含有TiO2/Pt双面神马达（浓度为0.005mg/mL）的溶液滴加在一片玻片上。一盏波长为808nm的近红外激光灯和一盏波长为365nm的紫外光源被架在基底表面上。紫外和红外光由上方照射到水滴，其中，它们的照射面积分别为5nm2和0.7nm2。红外光源的发射灯头被固定在高精度的显微操纵器上（Leica Microsystems, Germany）。通过旋转显微操纵器的旋钮，发射头的移动可以在三个方向进行控制，因此，红外光斑的位置可以精确地调整。通过选择性地转变两个灯头的开/关状态，TiO2/Pt双面神马达能够实现可逆的聚集过程。近红外光照射区域和非照射区域的温度由红外测温仪测定。所有的视频都是在室温条件下，使用倒置光学显微镜（Leica DMI 3000 M）拍摄，并使用10,20,50倍物镜进行观察。所有视频都是使用Video Spot Tracker V08.01软件进行分析。根据上述条件，我们进行了SiO2/Pt、ZnO、TiO2微米马达以及大肠杆菌的聚集和集群迁移行为的研究。

  1. 结果与讨论

首先选取以水为燃料的TiO2/Pt双面神马达作为模型微米马达演示光控微米马达集群的构建和迁移，因为该种马达在高效地光控驱动和高稳定方面具有独特的优点[31,32,40,41]。通过磁控溅射法，在平面玻璃基板上的锐钛矿TiO2微球（3mu;m）的裸露面上不对称地涂覆铂层，来制造TiO2/Pt双面神马达[30]。通过SEM观察和对Ti和Pt的EDX元素映射分析，我们得到了TiO2/Pt双面神马达的球形形貌和双面神结构，如图1A所示。在干净的载玻片上滴加含有悬浮的TiO2/Pt微米马达（0.005mg / ml）的约50mu;l水滴。最初，分散的TiO2/Pt微米马达在紫外光照射下显示出高效的自主运动，速度为23mu;m / s，功率密度为0.01mu;W /mu;m2，如图1Ba所示。一旦将紫外光关闭，马达的运动就会立即停止。在功率密度为0.66 mu;W /mu;m2的近红外光照射到选定区域约2 s后，TiO2/Pt微米马达开始聚集到激光束点，类似于微生物的正趋光行为，迅速在该区域内形成马达集群（如视频S1和图1Bb-Bd所示）。当近红外光持续照射时，这种聚集行为可以继续发生，并且集群中的微米马达保持紧密堆积状态。当近红外光关闭时，尽管由

图1.在纯水中TiO2/Pt微米马达的结构表征和集群行为示意图。（A）TiO2/Pt微米马达的结构表征图。(a)典型的TiO2/Pt微米马达SEM图，以及(b和c)相应的Ti(b)和Pt(c) EDX元素分析图。图中的绿色虚线代表裸露的TiO2和Pt表面之间的分界线。比例尺为500nm。（B）TiO2/Pt微米马达的聚集行为。(a)在紫外照射下TiO2/Pt微米马达的自由运动。紫外光的能量密度为0.01mu;W/mu;m2。(b-d)近红外光照射下TiO2/Pt微米马达的聚集运动。近红外光的能量密度为0.66mu;W /mu;m2。(e)关闭近红外光后，形成的微米马达集群形态。(f)当紫外光再次打开后，微米马达的自由运动。虚线圈代表由于马达之间的静电相互作用而组成的团簇。A，C和F图里的黄线是在3秒内典型的马达运动的轨迹。A-F的比例长度为20mu;m。(g和h)当紫外光关闭之后，团簇在1秒内的分散现象。G和H的比例长度为2mu;m。微米马达的浓度为 0.0005mg/ml。图片均来自视频S1中。

于微米马达的布朗运动而使其紧密堆积的结构在一定程度上松弛，但该集群仍然保持聚集并表现出类似2D晶体的排序（图1Be）。在这里，集群中心微米马达的局部密度约为1.6times;105个/mm2，该值被用于估计集群边界并计算集群尺寸。随着连续近红外光的照射，形成的群体不断增大，并且在25秒内达到48mu;m。当近红外光关闭时，微米马达的正趋光聚集立即停止。然后，当再次打开紫外光时，微米马达重新激活并在聚集区域​​周围自主移动，与近红外光聚集前相比（0.03times;105粒子/mm2，图1Ba），具有高度增强的局部微米马达密度（0.8times;105粒子/mm2），如图1Bf所示。

与分散的独立自由运动的TiO2/Pt微米马达（图1Ba）不同，集群中的微米马达很容易发生相互作用。一方面，在聚集过程中[30]随着粒子间距急剧减小到静电相互作用的作用范围（1nm到1mu;m，[42,43]），集群中活泼的微米马达被静电吸引到相邻的马达上，从而形成小团簇（图1Bf）。如果施加具有3s至2s开关循环的脉冲紫外光照射，我们可以经常观察到微米马达在集群中的可逆聚集和分散（视频S1）。图1Bg和h表明形成的团簇可以在1秒内离解成分散的微米马达，因为当紫外光关闭时，光控静电

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