PZT/Pt界面的第一性原理计算外文翻译资料

 2022-01-09 21:28:16

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Acta Materialia 112 (2016) 216e223

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Acta Materialia

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Dead layer effect and its elimination in ferroelectric thin film with oxide electrodes

杨琼、曹菊珊、周宜春、孙立中、楼小杰

a湖南湘潭大学材料科学与工程学院重点膜材料与设备应用重点实验室（湖南省），湖南湘潭411105

b湖南省湘潭市湘潭大学物理与光电学院411105

C西安交通大学材料力学性能国家重点实验室前沿科学技术研究所，西安710049

ARTICLEINFO

A B S T R A C T

文章历史：

收到日期：2015年9月12日

收到修订后的表格

2016年4月11日

接受日期：2016年4月14日

在线发布日期：2016年4月21日

关键词：

铁电薄膜

死层

界面改性

第一性原理

界面死层效应是铁电薄膜临界厚度的主要原因，在过去的研究中得到了广泛的关注。尽管有广泛的研究，但其起源仍在激烈的争论中。死层甚至存在于完美的界面上，没有缺陷和杂质。本文通过第一原理计算，研究了电极/铁电界面对纳米级BaTiO3铁电电容器极化性能的影响。在掺杂二氧化钛的LaNiO3/BaTiO3/LaNiO3电容器中发现了一个具有反向极化的薄层。在铁电薄膜的上界面具有反向极化的钉扎区起到了死层的作用，降低了总极化。根据我们的分析，认为这种反向极化源于掺杂二氧化钛铁电薄膜上界面附近的固有极化不稳定性和界面电场。为了消除这种死层效应，采用了一种界面修正方法。我们的研究结果表明，LaXO3 (X =Fe, Co)或YNiO3 (Y =Sr, Ba)缓冲层可以有效地去除BaTiO3薄膜中的死层效应。

copy; 2016 Acta Materialia Inc. Published by Elsevier Ltd. All rights reserved.

1、介绍

由于铁电薄膜具有可切换的宏观自发极化和高介电常数，因此在动态随机存取存储器、铁电场效应晶体管和铁电隧道结等电子器件应用中具有广阔的前景[1-3]。随着电子器件小型化的不断需求，铁电薄膜电容器需要缩小到纳米级[4-6]。这种方法可以获得较低的工作电压，但也会产生尺寸效应，破坏铁电薄膜的极化稳定性，限制其实际应用。由于铁电表面的极化不连续性，铁电束缚极化电荷屏蔽不好而产生的退极化场被认为是尺寸效应的起源[7,8]。不完全屏蔽和去极化效应实际上相当于在铁电体和电极之间添加一个界面层，该界面层与铁电体串联形成一个额外的电容器。由于极化弛豫和介电常数减小，该界面层也被定义为“有效死层”[9]。除了对极化和电容特性的不利影响之外，所谓的死层也被认为有助于在薄膜中形成多畴[10]、电疲劳[11,12]、印记[13]和泄漏问题[14]。因此，死层的存在极大地限制了铁电薄膜的缩小，阻碍了铁电基电子器件的小型化和集成化。

尽管人们已经注意了数几十年，死层的微观起源仍然是一个有争议的问题。曾经有人认为，生长带来的缺陷、应变梯度、晶界和位错[15]可以解释死层的起源。然而，最近的实验和理论结果表明，即使在缺陷密度极低甚至接近于零的高质量界面中，也存在这样的界面死层。通过使用角度分辨的X射线光电子能谱和X射线反射技术，Li等人[16]在Pt/BTO 界面上发现了一个约9 Aring;的过渡层，并且在Pt/BTO 之间没有相互扩散，也没有铂的氧化。他们还指出界面诱导的弛豫可能是死层效应的起源。Zhou和News[17]发现 STO介电薄膜表面存在一个固有的死层，这显著降低了托马斯理论研究的有效介电常数。通过使用ab initio计算，Stengel和Spaldin[18]也证实了SRO/STO/SRO纳米电容器中存在低介电常数层。他们的理论结果表明，死层效应是介电金属界面固有的、不可避免的特点。事实上，一些实验表明，铁电电容器不一定存在死层效应。例如，Kim等人[19]表明在超薄SrRuO3/BaTiO3/SrRuO3铁电电容器中没有观察到钝化层。Plonka等人[20]还发现单晶Ba0.7Sr0.3TiO3薄膜的介电常数取决于顶部电极材料的类型。Chang等人[21]证明了具有铂电极的SrTiO3单晶薄膜电容器中存在固有的死层，而不存在与 BaTiO3类似的结构。因此，理论工作与实验工作之间似乎存在着冲突。具体来说，即使对于具有相同电极/铁电材料组合的电容器结构，来自不同组的实验结果有时也彼此不同。

通过使用第一性原理研究，Stengel等人[9]发现死层效应的存在不仅取决于材料的组合，还取决于铁电薄膜的终端面。通过构造合适的界面终端，他们发现在铁电电容器中甚至可能存在“负死层”。该结果可以解释文献中上述矛盾。他们还认为，铁电薄膜电容器界面的局部化学和静电环境与其母材有很大的差异，这使得完整的量子力学描述这种界面效应是合适的。通过使用第一性原理计算，Duan等人[22]发现NbO2终端的SrRuO3/BaTiO3/SrRuO3铁电电容器顶界面附近的极化被方向相反的偶极矩逆转，导致界面畴壁（idw）。Wang等人[23]结果表明，在LaO层诱导的固有电场作用下，BatiO3薄膜在表面附近的电极化将被固定，指向BaTiO3层的内部。Colla等人[24]直接观察了Pt/Pb（Zr0.45Ti0.55）O3/Pt结构中电极-铁电界面处的反向阻挡极化作用，并指出这可能是铁电薄膜电疲劳的根源。最近，Han等人[25]在（Pt/Au）/Pb（Zr0.2Ti0.8）O3/NbSrTiO3电容器的界面附近也发现了不可切换的结构域，这归因于内置的界面电场。界面电场引起的极化钉扎进一步得到以下事实的支持：不对称界面往往导致铁电薄膜的极化不对称，极化倾向于指向一个特定方向[26-28]。虽然人们对死层效应进行了广泛的研究，但对这一问题仍缺乏全面而深刻的理解。

金属-铁电异质结的界面效应在确定去极化场和整体铁电极化方面起着关键作用，近年来已成为铁电材料研究的热点之一[29]。为了人为地设计界面结构，以提高铁电器件的性能，理解异质界面及其在纳米尺度上产生的铁电行为之间的内在关系是至关重要的。为了进一步阐明死层的成因并找到解决办法，我们利用第一性原理计算研究了金属电极铂和典型氧化物电极LaNiO3（LNO）对BTO铁电薄膜极化的界面效应。

2、计算详细信息

为了构建电极/铁电/电极系统，沿BTO[001]伪立方方向堆叠了1x1个超电池。BTO层设置足够厚（11.5个单位单元）以避免顶部和底部两个界面间的相互作用以及铁电层过薄带来的临界效应。本文研究了钛酸钡（BTO）薄膜的包终端和二氧化钛终端。这两种类型的BTO表面终端与Pt和LaNiO3（LNO）电极结合形成四种类型的电极/铁电界面，分别表示为（1）BaO/Pt，（2）TiO2/Pt，（3） BaO/LNO，（4）TiO2/LNO。本文研究的每一种结构都是对称的，并且有两个相同的膜电极界面，这意味着不存在由非对称界面引起的极化不对称。四种类型电容器的原子结构可通过我们先前工作[30]中所述的以下一般公式给出：

  1. Pt4/BaO-(TiO2-BaO)11/Pt4，
  2. Pt4/TiO2-(BaO-TiO2)11/Pt4，

(3) NiO2-(LaO-NiO2)2/BaO-(TiO2-BaO)11/(NiO2-LaO)2-NiO2，

(4) LaO-(NiO2-LaO)2/TiO2-(BaO-TiO2)11/(LaO-NiO2)2-LaO。

所有计算均使用Vienna Ab Initio Simulation Package (VASP)和投影仪增强波（PAW）方法[31]进行。利用局部密度近似（LDA）计算了交换效应和相关效应。采用400 eV平面波截止能量进行自洽计算。12 x12x12 和6 x6 x1 Monkhorst-Pack k点网格[32]分别用于单位晶胞和超晶胞计算。进行原子弛豫，直到每个原子上的Hellmann-Feynman力小于10 meV/Aring;。在上述计算设置下，四方BTO的晶格常数a和轴比c/a分别为3.946Aring;和1.01，与实验数据完全一致[33]。为了研究不同界面静电环境对薄膜性能的影响，在界面系统的计算中，平面内晶格均被设定为理论BTO值(即,a = b =3.946 Aring;)。在开路边界条件下施加15Aring;的真空层。所有原子位置沿垂直于界面的方向完全松弛。

基于铁电电容器的松弛结构，采用Born有效电荷法计算每个BTO电池的局部极化（P），其定义如下：

(1)

式中，和e分别是晶胞体积和电子电荷。n是晶胞中的原子数。 wn是第n个原子的权重（角原子、面心原子和内原子分别为1/8、1/2和1）。un为第 n 个原子在铁电畸变过程中发生的位移，是第n个原子的Born有效电荷张量，此处的波恩有效电荷张量采用Zhong等人的计算值[34]。用该方法计算得到的四方相 BTO 优化晶胞的极化值为 27.0 mu;C/cm2 ,与实验数据吻合较好[35]。

3、反极化死层的起源

四个BTO薄膜的每个单元的松弛结构和局部极化如图1所示。很明显，我们发现，二氧化钛终端薄膜的总极化强度比BaO终端薄膜小得多。具体地说，在二氧化钛终端薄膜的上界面附近的极化很大程度上受到抑制。对于具有TiO2/LaO界面的薄膜，在顶部界面附近甚至可以发现一些具有反向极化的晶胞单元。这种现象与Duan等人[22]发现的界面畴壁（IDW）一致。靠近顶部界面的反向极化指向薄膜内部，并且反平行于体极化方向，导致界面畴壁的形成（见图1）。事实上，这一区域的反向极化是由界面固定的，在扫频交流电压下是不可切换的。在这里，我们认为，这些极化抑制和钉扎效应所引起的界面在这项工作中发现，可能是铁电薄膜器件死层的最重要的起源之一。

图1。（a）四种铁电电容器的放松原子结构和每个BTO电池的局部极化（蓝色箭头）。（b）对应于（a）中所示四种类型电容器中蓝色箭头的BTO层的局部极化程度。x轴上的数值表示从底部接口到顶部接口的BTO单元号。（为了解释本图图例中对颜色的引用，读者

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资料编号：[1778]

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