低温烧结法制备高压电系数及温度稳定性的掺氧化镓(Ba0.99Ca0.01)(Zr0.02Ti0.98)O3无铅陶瓷外文翻译资料

 2022-01-29 19:01:41

低温烧结法制备高压电系数及温度稳定性的掺氧化镓(Ba0.99Ca0.01)(Zr0.02Ti0.98)O3无铅陶瓷

摘要：

具有掺氧化镓(Ba0.99Ca0.01)(Zr0.02Ti0.98)O3组成的无铅陶瓷是传统的固相法制造而成。氧化镓添加物在BCZT-xGa相结构，微观结构，非传导特性及压电特性的效应还有待发现。氧化镓的添加对晶粒尺寸有较大影响，固相法显示了只有一种单一的钙钛矿结构相。随着少量氧化镓的掺入，居里温度（Tc）维持在120℃左右。当x=0.08时，烧结温度在1350℃的陶瓷显示了较强的电性能，如d33~440pC/N,kp~56%,Pr~15.3mu;C/cm2,Ec~0.15kV/mm，并且较好的提升了压电特性的温度稳定性，这一温度区间在30到115℃之间。

1介绍

PZT压电陶瓷广泛应用于电子及微电子设备，例如螺线管，电容器，共振腔和高能传感器，这主要是因为其类似于MPB介于六方相及四方相之间，具有良好的压电特性。然而，PZT并非环境友好材料因为其铅毒性。最近，随着日益高涨的全球环境保护需要，越来越多的研究者正致力于无铅陶瓷以用来取代铅基材料。所以，寻找一种环境友好并具有高压电特性的陶瓷变得越来越重要。

最近，对高压电特性陶瓷的研究主要专注于钛酸钡基陶瓷。在这些体系中，周发现了用Bi(Mg0.5Ti0.5)O3改进了BiFeO3-BaTiO3体系，其具有较高的Tc为425℃以及较大的低域d33为155pC/N。刘发现了BCZT陶瓷具有良好的d33为600pC/N,Tc为85℃。王发现了BCZT陶瓷在1540℃烧结时其d33会升到650pC/N。但是BCZT陶瓷的居里温度较低，为85℃。在BCZT体系材料中，Ba0.99Ca0.01Zr0.02O3陶瓷有更高的居里温度，为120℃。掺Dy的BCZT陶瓷在1500℃表现出良好的d33特性，为366pC/N,Tc为120℃。此外，以低温烧结法制备的陶瓷在改变结构及减少能量损耗具有较大优势。据报道，氧化镓的掺入提高了密度及BNT-BT,PLZT,KNN,BS-PT陶瓷的压电特性。

根据以上思考，在这篇论文中，一种新BCZT-xGa无铅陶瓷准备以传统的固相法制备，它的相结构，微观结构，介电及铁电特性将被系统研究。

2实验步骤

（Ba0.99Ca0.01）（Zr0.02Ti0.98)O3-xwt％Ga2O3（BCZT-xGa）（x= 0,0.02,0.08,0.20和0.40） 通过常规固相反应制备处理。 称量原材料BaCO3，CaCO3，ZrO2和TiO2（gt; 99.0％，分析纯）并使用ZrO2球在乙醇中研磨24小时。然后在1250℃下煅烧4小时后，加入Ga2O3（99.99％，保证试剂）粉末。 将这些粉末再次球磨12小时并干燥，然后用5％PVA充分混合。 将获得的粉末压制成直径为18mm，厚度为1mm的圆盘样品，然后在1350℃下在空气中烧结4小时，通过X射线衍射（XRD，Bruker D8-2-Advanced，Bruker AXS，Germany）检查烧结陶瓷的晶体结构。 通过扫描电子显微镜（SEM，JSM-5610LV，JEOL，Japan）观察表面微结构。 使用阻抗分析仪（Agilent 4294A，Agilent technologies，America）测量介电性质。

平面模式机电耦合系数（kp）通过使用Agilent 4294A阻抗分析仪，以谐振“共振”方法确定。 压电系数（d33）使用Berlincourt d33测量仪（ZJ-3A，China）获得。 可使用带有可编程的9023 Delta Design炉（Delta Design，SanDiego，CA）铁电测试仪（Radiant Precision Work-sta tion，America）在不同温度下测量铁电磁滞回线。

3 结果与讨论

图1显示了具有不同Ga2O3含量的烧结BCZT-xGa陶瓷的微结构。 可以看出，所有陶瓷都具有致密的微观结构，并且所有化合物之间的晶粒尺寸存在差异。 通过添加少量Ga2O3，陶瓷晶粒明显生长，在x = 0.08，1350℃下烧结时其尺寸达到最大值。但是，当Ga2O3的浓度大于0.08wt％时， 晶粒变得更小，这是因为Ga2O3可以储存在晶界并抑制晶粒生长。 根据Han的报告，Ga3 取代（Ti，Zr）4 位置并导致氧空位的产生。 因此，我们认为Ga2O3掺杂的BCZT陶瓷的晶粒生长是由于氧空位的存在，而这有助于质量传递。

图2a显示了在1350℃下烧结4小时的Ga2O3掺杂的BCZT陶瓷室温下的XRD图。 所有陶瓷均为纯钙钛矿相，且在所测量的范围内没有观察到第二相。图2b显示了Ga2O3掺杂的BCZT陶瓷的扩展XRD图案。 XRD（002）/（200）峰位置随Ga2O3含量变化略微偏移到更高的角度。BCZT-xGa陶瓷的衍射峰表现为纯四方结构，在2theta;= 45.5处有明显的（002）/（200）峰分裂，这意味着Ga2O3掺杂会引起晶格畸变并在室温下形成形态相界（MPB）。根据李等人的公差因子的报告，考虑到Ga3 （r =0.62Aring;），我们可以得出结论：Ga3 占据B位，导致晶格参数和氧空位发生变化。这些结果证实Ga3 部分进入晶格中的B位点并改变晶体结构，这会影响峰并使其移向更高的角度。

Ga2O3掺杂的BCZT陶瓷的介电常数-温度曲线如图3所示。可以看出，对于BCZT，我们分别观察到在0℃以上有两个明显的相过渡，这与正交-四方和四方-简单立方相一致。 当使用少量Ga2O3（x le;0.08）时，正交四方相变（TO-T）峰的温度略微偏移到高温。然而，当增加Ga2O3含量（xge;0.20）时，TO-T峰值转向低温，并且Tc峰值明显降低。 结果表明，在图2和3中，各相之间存在不一致性，这是因为XRD图案是在比TO-T更高的温度下测量的。

图4显示了不同Ga2O3含量的BCZT-xGa陶瓷的机械品质因数Qm，平面机电耦合系数kp和压电常数d33。当使用少量Ga2O3时，可以观察到d33和kp曲线均线性增加。d33数值逐渐增加，在x=0.08时达到最大值，然后随着x含量的增加而下降。与d33值的变化相似，平面耦合系数kp在x=0.08处也具有最大值。所以，在x=0.08时陶瓷具有较强的压电性能，其中d33为440 pC / N和kp为56％，此时是最佳Ga2O3引入量。当增加Ga2O3含量时，样品的Qm值线性增加。 我们认为Ga3 部分取代（Zr,Ti）4 导致氧空位的产生，抑制铁电畴壁的运动，从而增加Qm值。

图5a示出了在室温和1Hz下测量的具有不同Ga2O3含量的BCZT xGa陶瓷的电滞回线（P 1）。可以看出，随着Ga2O3含量的增加，矫顽场（Ec）和剩余极化强度（Pr）显示出所有陶瓷均具有发展较好的P-E回路。不含Ga 2O3的BCZT-xGa陶瓷样品的Pr为13.7mu;C / cm2，Ec为0.21 kV / mm。当x = 0.08时，Pr增加到最大值15.3 mu;C / cm2而Ec减小到最小值0.15kV / mm。在图5b中，使用具有可编程9023 Delta Design炉的铁电测试仪，测量x=0.08的BCZT-xGa陶瓷-20至120℃时的极化电场。 Pr在-20℃至0℃的温度范围内几乎没有变化。因此，可以得出结论，x=0.08的BCZT-xGa陶瓷可用于低温设备，具有良好的铁电特性。然而，在增加温度的同时，P-E电滞回线变得更薄，伴随着Pr值的快速下降。当温度在120℃时，P-E曲线看起来几乎闭合，表明铁电畴消失。这些结果与图3所示的介电常数与温度的测量结果非常一致。

图6表示在x=0和0.08时BCZT-xGa陶瓷的压电常数（d33）和平面电子机械系数（kp）随温度的变化。所有样品在它们短路并在各种温度（每10℃，30-125℃）范围内退火20分钟后进行测量。在室温下使用d33测量仪测量d33值，并使用Agilent 4294A阻抗分析仪通过共振 - 反共振方法测定kp。众所周知，对于多晶相变（不同于MPB），通常观察到介电和压电特性具有较高的温度依赖性。如图6所示，在所研究的温度范围内，压电性能的温度稳定性大大提高，压电常数略微降低到临界温度（120℃），然后急剧下降。d33和kp在30-115℃的范围内几乎没有变化（lt;10％）。这表明稳定的温度依赖性特性，因此x=0.08的BCZT-xGa陶瓷表现出纯的四方相，而没有从30到120℃的多晶相变。李发现，Dy掺杂BCTZ陶瓷的成分具有类似的介电常数温度依赖性。但是，李的温度稳定范围（20-100℃）比该温度（20-115℃）的温度稳定范围窄。另一方面，李的报告中的压电系数（366pC / N）远远低于该论文的压电系数（440pC / N）。因此，BCZT-xGa陶瓷是一种有希望用于器件应用的无铅材料。

4结论

在1350℃空气氛围下常规烧结4小时,制备具有不同Ga2O3含量的BCZT压电陶瓷。X射线衍射数据显示Ga2O3扩散到BCZT晶格中，形成纯钙钛矿相。x=0.08的BCZT-xGa陶瓷显示出优异的高压电性能d33为440 pC / N，kp为56％，Pr为15.3 lC/cm2和Ec为0.15 kV / mm，并且温度稳定性的临界温度达到115℃的最佳值。本研究表明，Ga2O3的加入对BCZT陶瓷的显微结构，介电和压电性能具有重要作用，且具有相对较低的烧结温度，这显示了无铅陶瓷广阔的应用前景。

无铅陶瓷中的巨压电效应

我们报道了一种非Pb压电陶瓷体系Ba(Ti0.8Zr0.2)O0.3-(Ba0.7Ca0.3)TiO3，它在最佳组成下显示出较高的压电系数d33，为620 pC / N. 其相图显示了从立方顺电相（C），铁电三方（R）和四方（T）相的三临界点开始的形态相界（MPB）。 MPB组合物的高压电性源于MPB与三临界点的组成接近，这导致几乎消失的偏振各向异性，进而促进lt;001gt;T和lt;111gt;R状态之间的偏振旋转。我们预测本系统的MPB组合物单晶形式可达到巨大的d33=1500-2000pC/N. 我们的工作可以通过从TCP开始搜索MPB来提供设计高压电材料（无铅和含铅）的新方法。

半个世纪以来，PZT（锆钛酸铅）系列已成为一大类技术上重要的材料 - 电子学的象征，它们在机械应力（应变）和电压（电荷）之间转换。 尽管PZT具有出色的压电性能，但由于其铅毒性，目前正面临全球限制; 因此，迫切需要开发一种能与PZT竞争的无铅替代品，特别是与最重要的高端PZT（d33=500-600pC/N）竞争。但是，无铅压电陶瓷与PZT相比通常具有较差的压电性（大多数情况下d33 lt;150pC/N)。 最近，这样的限制被推向了更高的水平d33=300 pC/N ，但仍然是最理

全文共6835字，剩余内容已隐藏，支付完成后下载完整资料

资料编号：[204]，资料为PDF文档或Word文档，PDF文档可免费转换为Word

原文和译文剩余内容已隐藏，您需要先支付 30元 才能查看原文和译文全部内容！立即支付

以上是毕业论文外文翻译，课题毕业论文、任务书、文献综述、开题报告、程序设计、图纸设计等资料可联系客服协助查找。

您可能感兴趣的文章