在水热条件下不同Mg-Al LDHs（Mg / Al =2:1）的形成及其对Zn2 的吸附外文翻译资料

 2022-07-29 14:22:18

英语原文共 12 页，剩余内容已隐藏，支付完成后下载完整资料

在水热条件下不同Mg-Al LDHs（Mg / Al =2:1）的形成及其对Zn2 的吸附

  1. Bankauskaite，K. Baltakys

考纳斯理工大学硅酸盐技术系Radvilenu 19，LT - 50270考纳斯，立陶宛

摘要:在水热条件(200ordm;C;4-24h)下研究在4MgCO3sdot;Mg(OH)2sdot;5H2O-gamma;-Al2O3/Al(OH)3-H2O和Mg5(CO3)4(OH)2·4H2O - gamma;-Al2O3 –H2O体系中不同的Mg-Al LDHs（Mg / Al = 2：1）形成。确定了在等温固化过程中初始含镁组分的化学性质影响了产品合成的形成机理。化合物形成的过程是，将4MgCO3·Mg(OH)2·5H2O作为原料，同时掺入Mg5(CO3)4(OH)2·4H2O作为水合氢氧合物，形成Mg-Al LDHs结晶。结果表明，含铝成分的不同修饰对合成LDHs仅具有轻微的影响。确定吸附45min后,所有的Zn2 吸附到水滑石的晶体结构中。但是，在离子交换实验过程中，形成的复合物的结晶性能不会发生改变。因此，该种复合物可用作为Zn2 的吸附剂。并通过粉末X射线衍射（XRD），傅里叶变换红外光谱（FT-IR），同步热分析（STA）和扫描电子显微镜（SEM）对合成样品进行表征。

关键词：水热合成；层状双氢氧化物镁铝石型；水滑石；Zn2 吸附

1.概要

层状双羟基氢氧化物（LDHs）可用通式[M(II)1-xM(III)x(OH)2]x (An-)x/nsdot;mH2O表示，其中M（II）为二价金属（如Zn2 ，Fe2 ，Mg2 ，Ni2 ，Mn2 ，Fe2 ，Mg2 Cu2 ）和M（III）为三价金属（例如Al3 ，Ga3 ，Fe3 ，Cr3 ）和An-是阴离子（如Cl-，CO32-，OH-，NO3- ，SO42-）[1-2]。x通常在0.20- 0.33之间[3]。他们的结构基于水镁石状层，其中二价金属阳离子位于氧八面体的中心和二维无限层通过边缘共用形成八面体，三价阳离子取代二价金属正电荷。而在层与层之间插入有机或无机阴离子保持电荷平衡，同时，层间也存在结晶水[4]。最近，LDHs由于应用于阴离子交换以及碱性催化的性质而引起了广泛关注[5-8]。

LDHs可以通过多种方法合成，通常通过共沉淀法合成这些复合物及其改性产物（例如，低浓度和高饱和度下沉淀，尿素水解等）[9-13]。但是，上述方法具有一些缺点，如pH值，溶液在LDHs制备过程中保持碱性以及LDHs沉淀的温度和时间（加入的金属盐溶液需要一到两个小时）[14]。S. K. Sharma等人研究pH值在60〜80℃的范围内，变化最快，从7到10 [15]。

合成LDHs方法决定了其应用的重要参数结晶度和结构性质[15,16]。其性能受到各种参数的影响，例如二价和三价金属阳离子的性质及其两者比例，合成时间和温度等。因此，通过水热法合成的LDHs可以通过改变温度来控制晶体尺寸、结晶度、晶体形状，合成时间以及金属阳离子的摩尔比引起了关注[17,18]，然而，该种方法合成LDHs是有限制的。

水滑石具有重要的特性使其能应用各种领域。首先，水滑石已被研究并成功应用于几种反应的碱性催化剂，例如自缩合，醛酮的交叉羟醛缩合， Claisen-Smidth缩合，Michael加成。其次，该化合物具有良好的离子交换能力，可以用于废水中重金属的去除。

H. Wang研究团队研究了水滑石去除饮用水中的氟，结果表明，煅烧后的水滑石样品对氟的吸附明显超过了未煅烧的样品[19]。其他研究人员[20]也比较了煅烧和未煅烧的HT样品对Br-的吸附，得到似的结果。M. Park团队研究了水滑石对Cu2 和Pb2 的吸附，发现在水溶液中的阳离子吸附，导致沉淀在HT表面上形成Cu7Cl4(OH)10·H2O，PbCO3PbCl2和Pb(OH)Cl。

在以前的工作中观察到在等温固化期间，当Mg/Al比为3:1时形成化合物（勃姆石和碳酸镁）[21]。

为了减少不需要化合物的量和水热处理的成本，这项研究工作的

重点是在水热条件下Mg/Al比为2:1的不同Mg-Al LDHs的形成以及对Zn2 的吸附。

2.实验

制备不同的Mg-Al LDHs的试剂和原料为：碳酸氢镁水合物（Sigma-Aldrich Chemie GmbH，德国;纯度为99％），碱式碳酸镁（Reachim，俄罗斯;纯度为99％），gamma;-Al2 O3（gamma;-Al2O3是通过在475℃下烧制氢氧化铝5h（Reachim，Russia）制得的）和氢氧化铝（Lar-Ner，捷克共和国;纯度为63-67％）。

含镁原料（碳酸氢镁水合物和碱式碳酸镁）具有相似的化学式。然而，这些化合物的热性质是不同的，如图1所示。从该图中能够观察到Mg(OH)2在277 ordm;C下开始脱水，在449 ordm;C下开始脱碳（图1，a）。同时，在Mg5(CO3)4·(OH)2·4H2O 的STA曲线中能够看到两个反映脱水（257ordm;C）和脱碳（456ordm;C）的吸热效应（图1，b）。在图1中观察到，在520 ordm;C下氧化镁的再结晶不是碱性碳酸镁（Mg5(CO3)4·(OH)2·4H2O）。

将Mg / Al比为2:1的干初级混合物与水（悬浮液的水/固体比W / S = 10.0）混合。在200ordm;C的饱和蒸汽压力下，在未搅拌的悬浮液中进行水热合成，等温固化的持续时间分别为4h和24h，然后过滤合成物，用乙醇冲洗以防止材料碳化，在50ordm;C plusmn;5ordm;C下干燥，最后使用网孔宽度为50mu;m的筛子过筛。

图1：4MgCO3·Mg(OH)2·5H2O(a)和Mg5(CO3)4(OH)2·4H2O(b)的STA曲线。

X射线衍射（XRD）的数据用具有Bragg-Brentano几何衍射、Ni-过滤的CuKalpha;辐射和石墨单色仪的DRON-6 X射线衍射仪收集，其工作电压为30kV，发射电流为20mA ，阶梯扫描以2theta;= 0.02o的间隔覆盖角度范围为2-60°(2theta;)。

同步热分析（STA：差示扫描量热法 - DSC和热重分析 – TG）用于测量合成物的热稳定性和相变速率，加热速率为15ordm;C/ min，温度范围为在空气中30ordm;C 至1000ordm;C。使用Pt-Rh的陶瓷样品处理器和坩埚在Netzsch仪器STA 409 PC Luxx上进行测试。

FT-IR光谱通过使用Perkin Elmer FT-IR Spectrum X系统进行。通过将1mg样品与200mg KBr混合来制备样品，在400-4000cm-1的范围内进行光谱分析，光谱分辨率为1cm-1。

观察样品的扫描电子显微镜（SEM）（FEI Quanta 200仪器）采用30kV加速电压，工作距离为9.2mm，通过检测器ETD进行测试。

离子交换实验是在25℃下通过格兰特SUB14恒温吸附器搅拌45min掺入1g水滑石的含有0.3g / dm3 Zn2 的100ml Zn(NO 3)2溶液进行的。基于溶液中的阳离子浓度和水滑石中的阳离子的变化，使用Perkin-Elmer Analyst 4000光谱仪测定Zn2 交换的百分比。

3.结果与讨论

3.1 4MgCO3Mg(OH)2·5H2O-Al(OH)3/gamma;-Al2O3-H2O体系中meixnerite型LDHs的表征。

在200ordm;C下等温固化4h之后，碳酸镁（间距d为0.274,0.251,0.210,0.194,0.170nm; 吸热峰在429ordm;C和636 ordm;C; 吸收带在1439,1420，885和748cm-1处），氢氧化镁（间距d为 -0.477,0.237,0.179nm; 吸热峰在402ordm;C; 吸收带在3697cm-1处）以及镁铝层状氢氧化物（间距d为0.780,0.338,0.258,0.230nm；吸热峰在217ordm;C和306ordm;C；通过使用Al(OH)3作为原料形成在3486,554cm-1处的吸收带 ）（图2,3,4，a）。同时注意到氢氧化镁和碳酸镁是初始含Mg成分分解的产物。

在延长水热处理时间后，Mg6Al2(OH)18 4.5H2O的特征衍射峰强度增加了1.5倍（图2，b）。这些数据通过FT-IR光谱证实：在3479cm-1处的Mg-OH和Al-OH键振动的吸收为最大值（图3，b）。同时，可以观察到Al-O键振动的554cm-1处的吸收带更多了。此外，分析STA数据显示：Mg-Al-OH LDHs脱羟基化，在238ordm;C和315ordm;C下的吸热效应增加（图4，b）。

衍射角2度 衍射角2度

(a) (b)

图2：指标为：氢氧化镁水合物，碳酸镁，氢氧化镁，原料为4MgCO3·Mg(OH)2·5H2O和Al(OH)3时在200℃下随着水热合成持续时间变化的合成产物的X射线衍射分别为4h(a)和24 h(b)

在水热合成24h后，碳酸镁和氢氧化镁的衍射峰的强度降低（图2，b）。在FT-IR光谱中可知：只有3697 cm-1处反映了Mg-OH键的振动，并且在1430,1414,881和748cm-1处的吸收带强度降低，同时观察到C-O32-键振动的特征（图3，b）。而且，由于O-H键振动，在3055cm-1处的吸收最大值可以归于初始含镁组分4MgCO3Mg(OH)2 5H2O。

a b

图3：原料为4MgCO3·Mg(OH)2·5H2O和Al(OH)3时，在200ordm;C下随着水热合成持续时间变化的合成产物的FT-IR光谱分别为4h(a)和24h(b)

图4：原料为4MgCO3·Mg(OH)2·5H2O和Al(OH)3 全文共10254字，剩余内容已隐藏，支付完成后下载完整资料

资料编号：[143650]，资料为PDF文档或Word文档，PDF文档可免费转换为Word

原文和译文剩余内容已隐藏，您需要先支付 30元 才能查看原文和译文全部内容！立即支付

以上是毕业论文外文翻译，课题毕业论文、任务书、文献综述、开题报告、程序设计、图纸设计等资料可联系客服协助查找。

您可能感兴趣的文章