功能化MgO纳米粒子增强击穿强度和能量密度的PVDF纳米复合材料外文翻译资料

 2022-07-29 14:24:42

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功能化MgO纳米粒子增强击穿强度和能量密度的PVDF纳米复合材料

Sha-sha Chen,Jun Hu,*Lei Gao,Yao Zhou,Si-min Peng,Jin-liang He and Zhi-min Dang

具有高能量存储能力的介电聚合物材料非常适用于电力和电子工业。之前的研究集中于开发具有加强的介电常数且基于聚偏二氟乙烯（PVDF）的介电聚合物材料，但是这种纳米复合材料也具有明显降低的击穿强度。在本项研究中，我们提供了一个有效的策略，通过引入少量的功能化的氧化镁（MgO）纳米粒子大大提高了PVDF纳米复合材料的击穿强度，其威布尔击穿强度已提高了59％，充放电能量效率也得到了显着提高。这项研究的结果使得具有高击穿强度和能量密度以及储能应用的先进电介质聚合物纳米复合材料的设计和开发得以实现。

1.介绍

电介质材料，用于控制和存储电力，应用于大多数现代电子和电气电力系统。它们超快的充电放电率和超高功率密度已经使得具有高功率密度和能量容量的能量储存系统得以开发。1,2因此，它们是移动电子设备、固定电源系统和混合电路电动车，以及脉冲电源应用等医疗器械和电子武器系统的重要组成部分。1,3-7与陶瓷相比，聚合物纳米复合材料更容易加工、机械灵活且轻便。他们可以在高压下操作并且电击穿是安静而无破坏性的，因此被应用于电容器的理想电介质材料。5,6

对于线性电介质，电容器的能量密度（Ue）表示为：

（1）

其中E是所施加的电场，D是介电材料内的感应电位移，K是电介质的相对介电常数，ε0是真空的介电常数(8.85times;10-12 F/m)。

根据公式(1)，有两种主要方式提高Ue:(1)是提高相对介电常数K或者（2）提高电介质材料的击穿强度(Eb)。迄今为止，大多数研究都集中在第一个方式。无论陶瓷纳米颗粒例如BaTiO3、TiO2以及锆钛酸铅盐，还是导电物质例如石墨烯和纳米级金属颗粒都已被引入聚合物基质中以获得更高的介电常数。6-16然而，这些颗粒的引入总是导致击穿强度的降低，因为它们引入不均匀电场并且放大了电介质材料内的缺陷。6-10 Hou和他同事表明PVDF/BaTiO3纳米复合材料在最大放电能量密度为6.37 J/cm-3，击穿强度为340 Mv/m情况下介电常数和能量密度有所增强。9将还原氧化石墨烯（rGO）加入PVDF制备PVDF/rGO复合材料，在0.1%重量rGO含量下，电介质常数由10增至41然而击穿强度降至84 MV/m。10

在这篇报告中，我们集中提高击穿强度。MgO被选为纳米填充料，因为最近研究表明在高分子例如LDPE和PP中添加少量MgO纳米颗粒能有效提高基质的击穿强度。17-20 PVDF由于其在高分子电介质材料中有着很高的电介质常数被选为高分子基质。4因此，功能性MgO纳米颗粒被用作提高PVDF基质的击穿强度并且研究PVDF/MgO复合材料的介电性能。我们观察到和原始PVDF相比，纳米复合材料的充放能效率有相当大的改善，更进一步促进PVDF/MgO纳米复合材料放电能量密度的提高。PVDF/MgO复合材料的威布尔击穿强度上升至501.4 Mv/m,同时最大放电能量密度增至10.52 J/cm-3。

2.实验

2.1.MgO纳米颗粒的表面改性

平均直径为50 nm，比表面积为89.96 m2/g的MgO纳米颗粒由阿拉丁工业公司制得。（3-氨基丙基）三乙氧基硅烷（代码KH550）被选作使纳米颗粒功能化的偶联剂。17首先，将5 gMgO纳米颗粒于373 K温度下真空干燥12小时，然后在100 ml甲苯中超声分散30 min。随后KH550甲苯混合物（5 ml/50 ml）慢慢加入纳米颗粒悬浮物，然后373 K下油浴加热并搅拌12 h。最后，离心分离收集纳米颗粒，用甲苯清洗去除多余的偶联剂，并且在373 K温度下真空干燥整夜。

2.2.PVDF/MgO纳米复合材料的制备

首先，将功能化MgO纳米颗粒用端部型超声处理仪（120 W）分散在N,N—二甲基甲酰胺(DMF),处理30分钟。随后，将PVDF粉末(Solvey 6020)溶解在浓度为100 mg/ml的MgO/DMF混合物中并搅拌12 h制得均一溶液。然后将溶液旋转涂布在玻璃板上并彻夜于343 K下干燥以获得纳米复合材料膜。再将膜在343 K温度下真空干燥24 h以去除DMF溶剂。不同MgO含量（重量1,2,3,4%）的PVDF/MgO纳米复合材料膜均可以用这种方法制得；膜的标准厚度为25 micro;m。

3.特征描述

使用Nicolet 6700 FTIR光谱仪可获得傅里叶变换红外光谱（FTIR）光谱为400-4000 cm-1的纳米颗粒；纳米颗粒的X射线光电子能谱（XPS）光谱可使用Escalab 250XI XPS获得；纳米颗粒的热重分析（TGA）可用TAQ500仪器进行；纳米复合材料的横截面形态研究可使用扫描电子显微镜（SEM）（Zeiss Sigma，Germany），样品测量之前需要喷金；PVDF和纳米复合材料膜的直流击穿强度在500 V/s的直流电压下由球-球电极构造仪测量；膜需要浸入硅油防止在空气中被破坏；PVDF和纳米复合材料膜的磁滞回线使用Sawyer–Tower电路测量；样品喷金并施加频率为100 Hz的三角波；膜的介电常数和介电损耗用Alpha-A高性能频率分析仪（Novolcontrol，Germany）获得；所有测量均在室温下用1 V的交流电压进行；直流体积电阻率测量用标准三电极系统进行。

图1.MgO纳米颗粒的表面改性

图2.改性前后的MgO纳米颗粒的FTIR光谱

表1.改性前后的MgO纳米颗粒的FTIR峰

图3.原始的与KH550处理的MgO的XPS测量光谱

图4.改性前后（a）Si2p和（b）N1s的XPS测量光谱

图5.改性前后的MgO纳米颗粒的TGA曲线

4.结果与讨论

4.1.表面改性MgO纳米颗粒的表征

如图1所示，偶联剂（KH550）可以通过与附着到MgO表面的羟基的反应而被涂覆到MgO纳米颗粒的表面上。图2显示了改性与未改性过的MgO纳米颗粒的FTIR光谱，并且表1列出在FTIR光谱中的吸收峰。表面改性新的吸收峰出现在2920cm-1和2850cm-1处，其归属于C-H键的拉伸模式。17此外，在1118cm-1处的新峰也表明存在Si-O键。17 FTIR结果表明偶联剂是涂覆在MgO纳米颗粒上。此外，用KH550处理的MgO和原始MgO的典型XPS测量光谱如图3所示，并且Si2p和N1s的XPS测量光谱如图4所示。改性后的Si2p和N1s谱图新峰显示偶联剂KH550已经成功包覆在MgO纳米复合材料表面。21,22此外，图5显示的TGA结果也提供了很多有效证明。与未改性的纳米颗粒相比，官能化的MgO纳米颗粒在400—600℃时有质量损失，这归结于纳米颗粒表面包覆的有机层的损失。18

图6.（a）2％MgO（b）4％MgO的PVDF/MgO纳米复合材料的横截面SEM图像

图7.（a）PVDF和PVDF/MgO纳米复合材料的Weibull图

（b）Weibull击穿强度和形状参数的MgO含量函数图

图8.原始PVDF和PVDF/MgO纳米复合材料的能量储存特性：

（a)原始PVDF的D-E环;

(b) 含2%MgO的PVDF/MgO纳米复合材料的D-E环;

(c)原始PVDF和PVDF/MgO纳米复合材料的D-E环在300 MV/m下的比较;

(d)一系列电场下PVDF和含2%MgO的PVDF/MgO纳米复合材料的放电能量密度和充放电效率

表2.PVDF和含2%MgO的PVDF/MgO纳米复合材料的放电能量密度和充电-放电效率比较

图9.（a）介电常数的频率依赖性和（b）PVDF和PVDF/MgO纳米复合材料在室温下的损耗角正切

图10.100 Hz下PVDF和PVDF/MgO纳米复合材料的介电常数和损耗角正切关于MgO含量的函数图

图11.在5 MV/m的电场下PVDF和PVDF/MgO纳米复合材料的电阻率

4.2.形态学

图6显示具有2％和4％重量MgO的PVDF/MgO纳米复合材料的SEM横截面图像。图像显示平均直径小于100纳米的MgO纳米颗粒均匀分散在纳米复合材料中。与此同时，MgO纳米颗粒和PVDF基质之间的相容性是很好的;没有可见的缺陷，我们认为是主要是因为涂层的KH550作为桥键从而提高MgO纳米颗粒和PVDF之间的相容性。23

4.3.介质性能

原始PVDF和PVDF/MgO纳米复合材料的直流击穿强度结果使用双参数计算Weibull统计分布等式描述：

（2）

其中E是实验击穿强度，P（E）是作为E的累积概率函数。E0是当累积故障概率为63.2％时的击穿强度，也称为特征Weibull分解强度。Eb`beta;是击穿强度E反映散射的形状参数。根据IEEE标准930-2004，最可能失效的概率由下面的公式表示：

（3）

当电场值以升序施加时，其中P i是第i个结果并且n是样本的数字。

图7a示出了PVDF和PVDF/MgO纳米复合材料的击穿强度的Weibull图。对于每个样本，测试40个试样。将计算好的Weibull分解强度和形状参数绘制在图7b。与原始PVDF膜比较，PVDF/MgO纳米复合材料膜的介电击穿强度显然有着很大的提升。对于含1％MgO的材料，击穿强度最高值实现了501.4 MV/m，获得的值比原始PVDF高59％（314.5 MV/m）。同时,与含1%MgO的PVDF/MgO相比，具有较高MgO含量（2,3,4％）的PVDF/MgO纳米复合材料显示出Eb的轻微降低，这可能归因于1％纳米复合材料中纳米颗粒聚集态的减少。一般来说，即使在低重量百分比下，通过在PVDF纳米复合材料中引入表面改性的MgO纳米粒子可以很大改进其介电击穿强度。

图8显示使用Sawyer-Tower电路获得的PVDF和PVDF/PVDF的磁滞回线（D-E回路）并从D-E回路获得充—放电能量密度：

（4）

与原始PVDF（绘制在图8a）相比，含2％MgO的PVDF/MgO纳米复合材料的D-E回路非常纤细（如图8b所示），并在剩余极化强度方面显示出更明显的减少（在300 MV/m下大约为0.009 C/m 2）；同时，原始PVDF的剩余极化强度为0.075 C/m 2。如图8c所示，具有1,3,4％纳米颗粒含量PVDF/MgO纳米复合材料显示相似的趋势。因此充电-放电效率有相当好的改进，原始PVDF样品的充放电效率在250 MV下为16.0％，同样情况下含2％MgO的PVDF/MgO纳米复合材料样品上升为74.1％。如图8d和表2所示，相比于原始PVDF，虽然最大介电位移减小，含2％MgO的PVDF/MgO纳米复合材料的放电能量密度有所增强，其在300 MV/m下为3.43 J/cm 3;比原始PVDF（2.03 J/cm 3）高大约69%。此外，因为击穿强度的增强，PVDF/MgO纳米复合材料的最大放电能量密度可以达到10.52 J/cm 3（其中MgO含量为2％，位于500 MV/m的电场中）。因此，可以得出结论：引入官能化的MgO纳米颗粒可以极大地降低PVDF中的能量损失，因此增加了纳米复合材料的能量密度和能量效率。

PVDF和PVDF/MgO纳米复合材料的介电常数和损耗角正切如图9所示。一般来说，基体和纳米复合材料都显示出相同的频率依赖性。介电常数随频率增加而降低主要是因为当频率相当大时，偶极子不能足够快地改变它们的取向。12损耗正切的最小值约为1 kHz，这可能是因为传导损耗在低频时变的相当大，而偶极弛豫损耗在高频率有所增加。相比之下，PVDF/MgO纳米复合材料的介电常数比原始PVDF略小，这可能是因为MgO的介电常数为9.7,25,26略低于原始的PVDF。此外，我们认为MgO纳米颗粒的存在阻碍了PVDF分子链的偶极极化，27因此降低了纳米复合材料的介电常数。PVDF/MgO纳米复合材料的损耗角正切也减小，这可能与传导损耗在材料中的降低有关。此外

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