通过织构排列增强Ba0.6Sr0.4TiO3/聚偏氟乙烯板状复合材料的介电可调性和储能性能外文翻译资料

 2022-08-04 14:31:58

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通过织构排列增强Ba0.6Sr0.4TiO3/聚偏氟乙烯板状复合材料的介电可调性和储能性能

王莉a,b,冯高a,b,lowast;,徐杰a,b，张克娜a,b，孔杰b,c，迈克李斯b,d，闫海旭b,d

a中国陕西西安西北工业大学材料科学与工程学院USI智能材料与结构研究所辐射检测材料与器件MIIT重点实验室固化工艺国家重点实验室，710072

b西北工业大学QMUL先进材料与结构联合研究所，陕西西安，710072

c西北工业大学理学院陕西高分子科学与技术重点实验室，西安，710072

d伦敦玛丽女王大学工程与材料科学学院，E1 4NS，英国伦敦

摘 要

采用两步熔盐法，通过拓扑化学微晶转化法制备了平板状(Ba0.6Sr0.4)TiO3(P-BST)颗粒。此外，用流延和热压的方法制备了磷-钛酸锶钡/聚偏二氟乙烯(PVDF)织构化复合材料.研究了P-BST颗粒尺寸对P-BST/PVDF织构复合材料微观结构、介电可调性和储能性能的影响。结果表明，P-BST/PVDF织构复合材料具有择优取向的片状颗粒，在PVDF基体中具有均匀的方向性。复合材料的介电性能随P-BST粒径的增大而增大。提出了评价复合材料介电可调性的新标准EP80。当P-BST颗粒尺寸为11.47mm时，P-BST/PVDF织构复合材料的最佳性能为:最小阈值电场为14 kV/mm，最小EP80为29 kV/mm，最大储能密度为6.36 J/cm3。提出了一种基于无机填料形状因子(n)的无机/有机复合材料介电可调谐模型，并利用该模型模拟了织构复合材料的介电可调谐特性。对于P-BST/PVDF复合材料，模型中的n(4-5)对应的P-BST粒径为5.19㎛-11.47㎛。

1. 介绍

Ba1-xSrxTiO3基陶瓷因其具有极高的介电常数(~4000)、低介电损耗和优良的介电可调谐性而得到了广泛的研究[1,2]。然而，陶瓷的缺点(如烧结温度高、硬度高、脆性大、介电击穿强度低、烧结温度高)阻碍了其在各种应用中的使用[3,4]。最近，两个不同阶段的组合被引入，作为一种有效的策略来消除这些缺点，并最大化与单个阶段相关的优势[5,6]。与Ba1-xSrxTiO3基陶瓷相比，铁电聚偏氟乙烯(PVDF)及其共聚物由于介电损耗低、介电击穿强度高、加工路线可扩展等优点而得到了广泛的研究[7,8]。而PVDF的介电常数相对较低(室温为-10℃)。因此，Ba1-xSrxTiO3基陶瓷填料被添加到PVDF基体中[9,10]，这些材料具有良好的介电性能，适用于微波移相器、相控阵天线、可调谐电容器等各种应用[11,12]。

Ba1-xSrxTiO3/PVDF复合材料的介电性能研究主要集中在材料的制备、介电常数和储能密度等方面。宋永元等人[9]报道了填充4.4vol.%纳米纤维的多巴胺修饰的BST纳米纤维/PVDF复合材料的最大储能密度为5.24J/cm3。刘胜华等人[13]制备了APS改性的BST纳米纤维/PVDF复合材料，并报道了当APS改性纳米纤维的添加量为2.5vol.%时，其储能密度达到6.8J/cm3。然而，很少有研究关注直流偏置电压下的介电可调性。在我们以前的工作中，我们研究了Ba0.6Sr0.4TiO3(BST)/PVDF复合材料的介电可调谐性能[14]。硅烷偶联剂的加入进一步提高了材料的介电可调性(40kV/mm偏压下的可调性为95.2%)和储能密度(5.28J/cm3)[15]。研究了陶瓷纳米填料和热压温度对BST/PVDF复合材料介电调谐性能的影响[16，17]。结果表明，颗粒大小和形貌对BST/PVDF复合材料的介电可调性和储能密度有重要影响。

陶瓷颗粒的大小和形貌对陶瓷/聚合物复合材料的介电性能有显著影响[18-21]。0维(0-D)、1维(1-D)和2维(2-D)形态的填料对聚合物基复合材料储能密度的影响已被广泛研究[22-25]。与0-D和1-D填料相比，2-D填料在铸带作用下更容易定向排列。陶瓷颗粒可以定向排列在聚合物基体中，从而提高复合材料[26]的介电性能。此外，高纵横比2D填料可以被认为是一种导电屏障，它通过阻碍电荷向电极[27]迁移而提高了介电击穿强度。Z.B.Pan等人利用片状NaNbO3填料[27]实现了PVDF基复合材料的高功率密度和高能量密度。最近，刘等人[28]报道了PVDF-BN/PVDF-BST纳米线/PVDF-BN复合材料的介电击穿强度和能量存储密度显著提高。结果表明，氮化硼纳米片在PVDF中的择优取向有利于提高其介电性能。然而，二维BST颗粒形状和尺寸对BST/ PVDF织构复合材料介电可调性的影响仍未得到研究。本工作采用两步熔盐法制备了片状BST (P-BST)粉末。采用带式铸造和热压法制备了以P-BST为填料和PVDF为基体的柔性织构复合材料。采用硅烷偶联剂氨基丙基三乙氧基盐水(KH550)对P-BST表面进行改性，以改善P-BST填料与PVDF基体[15]之间的界面附着力。研究了改性P-BST颗粒尺寸对P-BST/ PVDF织构复合材料微观结构、介电可调性和储能性能的影响。此外，根据实验数据和介质可调谐模型，对无机颗粒的形状因子进行了模拟。

2.实验过程

2.1P-BST粉末的制备

采用两步熔盐法制备了平均粒径较大的Ba0.6Sr0.4TiO3(P-BST)板状粉体。片状Bi4Ti3O12前驱体是用之前报道的熔盐方法[29]制备的。以Bi2O3和TiO2粉为起始原料，按要求的化学计量量称量，并与NaCl-KCl盐混合。随后，用酒精和氧化锆研磨介质对混合物进行球磨3小时。干燥后，混合物在1000℃表示在空气中停留8小时。用去离子水反复洗涤目标产物(Bi4Ti3O12)，去除NaCl-KCL盐。

随后，通过拓扑化学微晶转化[30]合成了P-BST粉体。将Bi4Ti3O12前驱体、BaCO3、SrCO3粉体按5:9:6摩尔比超声搅拌5 h，并与NaCl-KCl盐混合。混合物在740℃不同浸泡时间(5h、10h、15h、20h)得到不同粒径的P-BST粉体。产品用稀盐酸和去离子水清洗，去除Bi3 和 NaCl-KCl盐。然后在720℃下煅烧得到P-BST粉体。2小时去除洗涤过程中产生的残留的BiCl3和BiOCl。在上述过程中，使用AgNO3溶液来确认从NaCl-KCL盐中析出的Cl-。我们在之前的工作中提供了进一步的细节[30,31]。

2.2.P-BST/PVDF织构复合材料的制备将P-BST粒子掺入PVDF基体中，得到了相应的40 vol.% P-BST/PVDF织构复合材料。这些粒子的表面必须进行修饰，以增强P-BST填料与PVDF基体[15]之间的界面连通性。这种改性是通过首先将P-BST粒子分散在H2O2的水溶液中，使用磁力搅拌器在60℃然后将4.0wt.% KH550溶解于溶液中。二是PVDF和P-BST粉末(体积比3:2;密度BST:5.6 g/cm3，密度PVDF:1.2g/cm3)混合在DMF溶剂中。PVDF(FR904)由上海3F新材料有限公司供应，二甲基甲酰胺(DMF，无水99.8%)从国药化学试剂有限公司采购。通过超声分散和搅拌分别2h和6h得到厚膜，然后在玻璃基板上胶带浇铸。DMF溶剂在60℃的真空烘箱中蒸发得到的薄膜。随后，从玻璃基板上剥离出厚度为0.1-0.2mm的织构复合膜。然后这些薄膜在120℃加热2小时，去除复合材料中的气孔或其他缺陷。电介质测试样品的制备方法是将复合薄膜切割成15times;15 mm的薄片，然后使用银浆形成8times;8 mm的电极。

2.3描述

通过x射线衍射(XRD;Xrsquo;pert PRO，荷兰)和激光粒度分析(LDSA, Brookhaven BI-90Plus，美国)。采用扫描电镜(SEM, 泰森织女星3号)对P-BST颗粒和P-BST/PVDF织构复合材料的微观结构和形貌进行了研究。介电特性是用高精度安捷伦E4980A LCR计(加利福尼亚州帕洛阿尔托)测量的。在直流偏置电压为1kHz时测量了复合材料的介电可调性。通过南京长江电子有限公司CJ2671S电介质耐压试验(CJ2671S)确定电击穿强度，采用20mA漏电电流。

图1所示。(a) 740℃煅烧P-BST粉末的XRD谱图和(b) 扫描电镜显微为5小时。

3.结果与讨论

3.1.P-BST粉末的微观结构

图1显示了在740℃衍射峰均按照标准卡JCPDS NO.34-041 1 (Ba0.6Sr0.4TiO3)标记为纯钙钛矿结构。没有与杂质存在有关的峰，这表明P-BST粉末的纯度和结晶性质。此外，P-BST粉体的{100}和{200}峰强度明显强于标准卡，这与BST粒子的各向异性生长一致。经扫描电镜观察(图1(b))证实，颗粒径向尺寸为3-8㎛，厚度~100 nm，呈板状分散均匀。结果表明，采用两步熔盐法制备P-BST粉体是可行的。

图2显示了在740℃下煅烧制备的P-BST粉体的尺寸分布。C不同浸泡时间。P-BST粒径(~5.19㎛，图2(a))与SEM显微图(图1(b))所观察到的径向尺寸一致。此外，PBST的粒径也从5.19㎛增大到11.47㎛。随着浸泡时间的延长，粒径分布范围减小。结果表明，可以通过改变保温时间来调节P-BST的粒径及其分布范围。标记数分别为P-BST5、P-BST10、P-BST15、PBST20，分别对应P-BST颗粒在煅烧5、10、15、20 h时粒径增大的情况。

图2所示。P-BST粉体在740℃不同浸泡时间，(a) 5 h;(b) 10 h;(c) 15 h;(d) 20 h。

3.2.P-BST/PVDF织构复合材料的微观结构

图3所示。不同P-BST粒度的40 vol.% P-BST/PVDF织构复合材料的SEM显微图(a) P-BST5;(b) P-BST10;(c) P-BST15;(d) P-BST20。

P-BST/PVDF织构复合材料的显微图如图3所示。从图中可以看出，颗粒在PVDF基体中均匀分布(即没有出现团聚现象)，且定向排列。这种排列可以归因于kh550诱导的颗粒与基体之间的界面连通性。KH550硅烷偶联剂不仅可以通过脱水反应与BST颗粒表面连接，还可以与PVDF[15]形成氢键。颗粒(在基体中)的织构排列随着颗粒尺寸的增加而增加。这是因为铸带过程中产生的剪切力迫使P-BST颗粒沿铸带方向织构;颗粒的

尺寸越大，它们对剪切力的敏感性越大。

图4所示。(a) 40 vol.% P-BST20/PVDF织构复合材料和(b) 40 vol.%微不规则BST/PVDF复合材料的XRD谱图。

图4为P-BST20颗粒的P-BST20/PVDF织构复合材料的XRD谱图。与微不规则BST粉末含量为40%的BST/PVDF复合材料相对应的模式进行了比较。从图中可以看出，P-BST20/PVDF织构复合材料的{100}和{200}峰的强度明显高于微不规则BST/PVDF复合材料。这表明，在P-BST/PVDF复合材料中形成了〈100〉织构。定向度(f)可以用示轨方程进行量化，示轨方程为[29]：

（1）

（2）

（3）

式中，I和I0分别为P-BST20/PVDF织构复合材料和微不规则BST/PVDF复合材料的峰值强度。{100}、{200}和{hkl}是米勒指数。计算结果表明，P-BST20/PVDF织构复合材料的f值高达57.62%。这些结果表明:(1)P-BST20/PVDF复合材料可以通过板状颗粒织构排列得到织构；(2)随着颗粒尺寸的增大，P-BST颗粒在PVDF基体中的择优取向增加。

图5

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