借助聚环氧乙烷构建具有隔离结构的高导热聚（3-羟基丁酸）复合材料外文翻译资料

 2022-08-07 15:04:54

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借助聚环氧乙烷构建具有隔离结构的高导热聚（3-羟基丁酸）复合材料

Zonglin Lia , b , Junjun Kong a , b , Dandan Ju c , Zengwen Cao a , b , Lijing Han a , * ,Lisong Donga , **

a Key Laboratory of Polymer Ecomaterials, Changchun Institute of Applied Chemistry, Chinese Academy of Sciences, Changchun 130022, China

b University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 10080, China

c Laboratory for Space Environment and Physical Sciences, Harbin Institute of Technology, Harbin 150001, China

文章信息

文章历史：

2017年4月3日接收2017年6月19日修改后的表格

接收日期为2017年6月24日 2017年6月27日在线出版

关键词：

导热路径 粉末混合 导热系数 微观结构

摘要

通过粉末混合法制备了导热聚（3-羟基丁酸酯）（PHB）/聚（环氧乙烷）（PEO）/氮化硼（BN）复合材料。加入少量的PEO可以显著提高PHB复合材料的导热性能。SEM图像显示PHB复合材料中形成了隔离和共连续结构。由于加入了作为粘结剂的PEO，使得BN颗粒比PHB/BN复合材料堆堆积更密切，并覆盖更大尺寸的PHB聚集体。此外，PHB与PEO之间的部分混溶可以有效改善BN颗粒与PHB基体之间的相互作用。此外，在热压过程中，PEO可以渗透到BN颗粒之间存在的空隙中，并导致声子散射降低。PEO和BN颗粒之间的氢键作用对PHB复合材料的导热性能的提高也起着重要作用。这些因素综合在一起可以使PHB /PEO/BN复合材料的热导率高于PHB/BN复合材料。

copy;2017 Elsevier Ltd.保留所有权利。

1.引言

随着设备尺寸的不断减小，快速散热是电子工业中最重要的问题之一[1-3]。聚合物由于具有良好的电绝缘性，质轻且易于加工，成为备受人们关注的导热材料 [4,5]。遗憾的是，由于存在诸如聚合物链端，缠结，无规取向，杂质等缺陷，传统聚合物的导热系数通常在0.1至0.4 W/mk之间[6]，远低于有效散热的要求。

通常，在聚合物基体中加入导热填料（如氮化硼[7,8]，氮化铝[9,10]，碳化硅[11]，石墨烯[12-14]）已被认为是提高聚合物材料导热性的有效方法。

lowast;通讯作者

lowast;lowast;通讯作者

lowast;电子邮箱地址:mailto:ljhan@ciac.ac.cn(L.Han), mailto:dongls@ciac.ac.cn (L. Dong).

http://dx.doi.org/10.1016/j.compscitech.2017.06.028

0266-3538/copy; 2017 Elsevier Ltd. All rights reserved.

熔融混合[15，16]和溶液混合[17，18]被广泛地用于制造导热聚合物。与聚合物复合材料中的填料取向相比[19]，通常需要高载荷分数的无规分布的导热填料来提高聚合物的导热性。然而，由于填料的随机分布，难以实现高导热率。此外，由于传热主要是通过晶格振动（也称为声子），填料/填料与填料/聚合物基体之间的界面之间存在较差的耦合，导致明显的热边界电阻[20,21]。因此，需要一种可以构建高效的导热通路的方法。Agari[22]实验证明，在室温下，在一定的导热填料含量下，粉末混合制备的聚合物复合材料的热导率要高于熔融混合和溶液混合的复合材料。这是因为粉末混合有助于在聚合物基体中构造隔离结构，而不是填剂的均匀分布，从而导致在聚合物基体中形成更有效的导热通路。Kim J [23]通过使用粘合剂层的颗粒涂覆法制备了核-壳结构的BN / PPS（聚苯硫醚）复合膜。

与传统的熔体混合和粉末混合等复合材料制备方法相比，该方法由于在聚合物基体中形成连续的颗粒链而具有较高的导热系数。Jiang Y [24]采用粉末混合法制备了带负电荷的氮化硼，然后在热压下使复合材料交联。制备了结构分离，导热系数为4.15 W/mk的BN / PPS复合材料。Huang J [25]在聚（3-己内酯）（PCL）/聚（乳酸）（PLA）共混物的界面处捕获石墨烯。复合材料具有良好的共连续结构，在石墨烯含量相对较低的情况下，复合材料的热导率比纯聚合物共混物的热导率高近4倍。

大多数基于粉末混合的研究主要集中在填料的尺寸[26]和种类上，并选择直径几百微米的球形聚合物颗粒[27]，该颗粒比导热填料的尺寸大得多。只有少数研究[28]专注于制备尺寸大得多的热传导纳米尺寸聚合物颗粒。当导热填料的分散状态发生变化时，直径为纳米尺寸的聚合物颗粒表现出不同的分离结构，这导致聚合物复合材料的导热性不同。此外，在导热材料表面覆盖一层薄的聚合物层导电填料被认为不利于传热 [29]。然而，在这项工作中我们发现，在导热填料的表面上添加少量聚合物层不仅改变了填料的分散状态，而且还提高了聚合物基体的导热性，这与传统方法的观点相反。

在聚合物基体中构建更完整的导热途径的理想方法是在聚合物基体中建立共连续相，这使导热填料位于一个聚合物相中或两种不混溶的聚合物共混物的界面上。因此，聚合物基体中导热填料的分离结构和共连续相被认为可以增强聚合物材料的导热性。对于具有分离结构的聚合物复合材料，在热压过程中，界面处的导热填料很容易插入到聚合物基体中。这将破坏导热路径的完整性并降低聚合物材料的导热率。为了保证聚合物基体中导热路径的完整性，我们使用了与PHB部分混溶的PEO作为导热填料的载体。在本实验中选择PEO与BN混合的原因有很多。首先，PEO是水溶性聚合物，在PEO / BN复合材料的制造过程中将不会使用有机溶剂。其次，PEO可以与BN形成氢键，有利于传热。第三，PEO的模量低。PEO / BN复合材料很容易磨成颗粒。在这项工作中，我们尝试制备了具有共连续结构的PHB / PEO / BN复合材料，BN位于PEO相。此外，我们基于PHB，PEO和BN的简单三元共混，采用粉末混合法来制备具有高导热性的聚合物复合材料.PEO在该复合材料中不仅充当粘合剂，使填料能够更紧密地堆叠，而且还可以填充存在于填料与聚合物基体界面以及填料与填料之间的界面的空隙。为了进行比较，在这项工作中还分别介绍了通过熔融混合和粉末混合制备的PHB / BN复合材料。结果表明，添加少量PEO的PHB / BN复合材料导热系数明显高于粉末混合和熔融混合制成的。详细研究了在PHB / BN复合材料中添加少量PEO可以提高导热系数的原因。 该方法为制造具有高导热率的聚合物复合材料提供了一种简便的选择。

2.实验

2.1材料

这项工作中使用的材料是可以买到的。 以PHB为基体，并从天亚生物材料有限公司（中国浙江）获得。 PHB的密度为1.25 g/cm3，PHB的分子量（Mw）为3.3times;105g/mol六方氮化硼（纯度为98.5％，直径为5-10 mu;m，密度为2.25 g/cm 3）购自中国淄博乔尼陶瓷技术有限公司。PEO由长春大地化工有限公司（中国吉林）提供。 PEO的密度为1.22g /cm 3，PEO的分子（M w）为1.6times;10 5g/cm 3。所有样品在使用前在60℃真空烘箱中干燥12小时。

2.2 PEO / BN复合材料的制备

采用溶液混合法制备PEO/BN复合材料。 取适量的BN分散在水中，经浴声处理2小时（500 W，RQ-600KDE，昆山超声仪器有限公司），使其有效分散。在BN/水悬浮液中加入重量为10%BN含量的PEO，剧烈搅拌30min。 PEO / BN复合材料在50℃电鼓风干燥箱中干燥12 h得到。将制得的PEO/BN复合材料在玛瑙研钵中研磨，得到细粉。

2.3粉末混合制备PHB / PEO / BN复合材料

将PEO / BN粉末与PHB在球磨机（沈阳科苑电子有限公司的GN-2）中在室温下机械混合20分钟。BN粒子的含量为10wt％，20wt％，30wt％，40wt％和50wt％。 聚合物（PHB和PEO合计）的含量分别为90％，80％，70％，60％和50％。 然后将复合材料放入不锈的模具中，并在180℃、10 MPa的压力下热压10min。然后将复合物淬火至室温，得到样品。PHB / PEO / BN复合材料的制备过程示意图如图1所示。粉末混合制备的PHB / BN复合材料的加工过程相同。用压模机在180℃，10 MPa的压力下直接热压10分钟制备纯PHB样品。

2.4熔融混合制备PHB/BN复合材料

作为对比，将随机取向的BN的PHB复合材料在Xss-300流变仪（中国上海科创）中于180℃熔融混合，转速为60rpm下保持5分钟。熔融混合后，将PHB复合材料的颗粒转移到不锈模具中，并在180℃、10 MPa的压力下压缩成型10分钟。之后将复合材料淬火至室温以获得样品。

2.5表征

热导率的测量是在室温下使用瞬时热射线法在XIATECH TC3000（Xiatech仪器，中国西安）上进行的。压缩模制样品尺寸为40times;10times;1mm3。表示复合材料导热系数增强程度的导热系数可以定义如下：

phi;=lambda;comminus;lambda;PHB /lambda;PHB times;100%

其中lambda;com和lambda;PHB代表PHB-基复合

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