用于高效被动白天辐射降温的分层次多孔聚合物涂层外文翻译资料

 2022-08-07 15:26:05

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用于高效被动白天辐射降温的分层次多孔聚合物涂层

摘要：被动日间辐射降温(PDRC)是通过反射阳光并将热量辐射到寒冷的外层空间来自动降温表面。目前的PDRC设计是有望替代电力降温的方案，但要么效率低下，要么适用性有限。我们提出了一种简单、廉价、可扩展的基于相反转的方法来制备具有优异PDRC性能的多孔聚偏二氟乙烯-共六氟丙烯[P(VdF-HFP)Hp]涂层。不依赖于基材的高半球面太阳反射率(0.96plusmn;0.03)和长波红外发射(0.97plusmn;0.02)允许亚环境温度在太阳强度分别为890和750 Wm-2的情况下下降6 ℃，冷却功率为96瓦每平方米(Wm-2)。其性能相当于或超过了最先进的PDRC设计，而且该技术提供了类似于油漆的简单性。

人造结构的降温，如建筑物，是人类今天普遍面临的一种需要基于普遍存在的降温系统(1)。普遍使用的基于压缩的降温系统(例如空调)消耗大量能源，具有净热效应，需要随时获得电力，并经常需要消耗臭氧或具有强烈温室效应的冷却剂(2.3)。因此，具有净冷却能力的廉价、环保的方法对于降低能源成本、运行时间、以及传统降温系统相关的臭氧消耗和二氧化碳排放，或在没有电冷却的情况下提供缓解是可取的。替代能源密集型降温方法之一是被动的白天辐射冷却(PDRC)——一种通过反射阳光(波长(lambda;)0.3到2.5 mu;m)自发进行表面降温和通过大气长波红外(LWIR)投射窗口(lambda;8到13 mu;m)向寒冷的外太空辐射热量的现象。,如果表面有高的半球形太阳能反射(Rsolar)能最大限度地减少太阳能热增益和高的长波红外热辐射(ELWIR)使辐射热损耗最大，则PDRC是最有效的(4)。如果Rsolar和ELWIR足够高，即使在阳光下也会发生净辐射热损失。这种效应的被动性质使得PDRC非常有吸引力，因为冷却过程不需要电力、制冷剂或需要维护的机械泵。

近几十年的研究已经产生了各种PDRC设计，包括复杂的发射涂层，如光子结构，介质，聚合物和聚合物介电复合材料在金属反射镜(5-11)。虽然效率高，但这些设计成本高，容易腐蚀。此外与油漆不同，它们是预制的，不能直接应用于现有的屋顶或墙壁，这些屋顶或墙壁具有不同的成分、纹理和几何形状(7、9、10)。因此，冷顶涂料(CRPs)结合了适度的光学性能，适用性广泛和价格不昂贵，仍然是PDRC的基准(12-15)。然而，由嵌入在聚合物基体中的介电颜料（如二氧化钛和氧化锌）组成的CRPs由颜料的紫外(UV)吸收率和低的近-短波长红外(NIR至SWIR，(lambda;)0.7至2.5 mu;m)反射率而具有较低的太阳反射率通常为(0.85)(13)。我们认识到，用光散射气孔代替CRPs中的颜料不仅可以消除这一问题，并将光学性能提高到最先进的水平，而且可以避免与颜料相关的材料、加工和环境成本的冲突(14,16)。受到这一想法的启发，我们报道了一种简单、可扩展、廉价的基于相反转的方法，用于制造具有优异Rsolar和ELWIR性能的多级多孔聚合物涂层。具体来说，我们使用分级多孔聚偏氟乙烯-共六氟丙烯[P(VdF-HFP)Hp]，实现了不依赖于底物的半球形Rsolar=0.96plusmn;0.03, ELWIR=0.97plusmn;0.02。结果表明，在太阳强度为890 Wm-2和750 Wm-2的条件下，其亚环境降温能力为6 ℃，平均冷却功率为96 Wm-2。性能与以前的报告相同或超过(7,9,10)。由于制造技术是基于室温和溶液的，多孔聚合物涂层可以通过传统的方法应用，如喷涂和喷涂在不同的表面，如塑料，金属和木头。此外，它可以加入染料，以达到理想的颜色和冷却性能之间的平衡。涂层的性能和该技术类似油漆的方便性使其成为实现高性能PDRC的可行方法。

图1所示，[P(VdF-HFP)Hp]的形成和光学性质,(A) 相转化过程的原理图，显示了从丙酮(溶剂)，水(非溶剂)和P(VdF-HFP)(聚合物)的溶液中形成的分级多孔聚合物涂层,(B) 显微图显示了P(VdF-HFP)的顶部和剖面图,插图显示了纳米孔的特征,(C) 附有图表的照片显示高Rsolar和ELWIR造成净辐射损失和PDRC,(D) 300库姆厚的[P(VdF-HFP)Hp]涂层对标准化ASTM G173全球太阳光谱和LWIR大气透明窗口的光谱反射率[R(lambda;) =1-ε(lambda;)]。Rsolar(0.96)和ELWIR(0.97)异常高，特别是考虑到它们是在黑色选择性太阳吸收器上实现的(图S2)(29)，(E) [P(VdF-HFP)Hp]的高Rsolar(theta;)和(F)ELWIR(theta;)跨角度导致优秀的半球Rsolar和ELWIR。

我们的基于相反转的制备多级多孔聚合物的方法始于在ace-tone(溶剂)中分离P(VdF-HFP)(聚合物)和水(非溶剂)前驱体溶液(Fig. 1A)。我们在基材上涂上一层薄膜，然后在空气中晾干。挥发性丙酮的快速蒸发导致P(VdF-HFP)与水相分离，形成微滴和纳米液滴。水蒸发后形成[P(VdF-HFP)Hp]涂层(Fig. 1, A and B)。涂层中的微孔和纳米孔有效地背向散射阳光并提高了热发射率(Fig. 1C)。因此，[P(VdF-HFP)Hp]薄膜的孔隙率为50%，厚度为300 mu;m，其半球形Rsolar值为0.96，ELWIR值为0.97(Fig. 1, D to F)。当厚度500 mu;m时，Rsolar0.98(figs. S2 and S15)。高Rsolar(theta;)保证了所有入射太阳光的反射(Fig.1E)并且不需要先前的设计中使用的银反射镜(7、9、10)，而高ELWIR(theta;)导致半球形ELWIR比之前报道的值高10%(Fig.1F)(7、9)。前体的类似涂料的适用性使得[P(VdF-HFP)Hp]对实际使用具有吸引力。

图2所示,[P(VdF-HFP)Hp]的光学性质，(A) P(VdF-HFP) 结构的线框图，以其中VdF和HFP重复单元显示，(B) P(VdF-HFP)的实验复光谱折射率(n ik)在太阳中的吸收能力可以忽略不计，在LWIR中的发射率较高。波长k的峰对应于不同的分子组(e.g., CF3, CF2, CF, C-C, CH2, C-H, and carbon backbone)(17-19)，(C) P(VdF-HFP)中纳米和微孔的尺寸分布纳米孔数加权平均孔径为0.2 mu;m，微孔数加权平均孔径为5.5 mu;m的微孔隙，(D) [P(VdF-HFP)Hp]中圆形微纳米孔洞的模拟散射截面光谱，不同大小的孔洞集体散射所有太阳波长，导致较高的Rsolar，(E)光谱LWIR发射度和(F) [P(VdF-HFP)Hp]的ELWIR(theta;)与相同体积的固体P(VdF-HFP)板相比较。显然，前者具有更高的光谱和角发射度，进一步的细节在补充材料中提供（4）。

[P(VdF-HFP)Hp](Fig. 2A)对于PDRC应用具有理想的固有电磁特性。首先，它在整个太阳波长(lambda;=0.3到2.5 mu;m)的消光系数可以忽略不计(Fig. 2B)，不像(Fig. S10)中涂料的介电颜料和银，它们都吸收紫外光。这使太阳能加热降至最低限度。第二,聚合物有多个基于波长消光峰，其中14个在LWIR窗口,这源于其分子结构的不同振动模式(Fig.2B)(17-19)。因此,[P(VdF-HFP)Hp]可通过LWIR窗口有效辐射热量，在LWIR窗口中，地面黑体辐射峰值和大气对太空的高透射率是一致的。

当通过相反转技术将P（VdF-HFP）构造成由纳米多孔相(Fig. 1B和Fig. S4)) 划分的2到10 mu;m的微孔组成的分层形式时，P(VdF-HFP)具有较高的Rsolar和ELWIR。孔隙大小的测量表明,孔隙大小呈双峰分布,分布广，分别以0.2 mu;m与5.5 mu;m为纳米和微米孔隙的中心(Fig. 2C)(4)。有限差分时域模拟证实了丰富的微孔尺寸在5 mu;m，有效的散射了所有波长的阳光(Fig. 2D)(4)。而孔径为50500 nm的纳米孔进一步增强了这一特性，这些纳米孔强烈地散射较短的可见波长(Fig. 2D)。模拟结果也通过漫射特性得到了实验证实，其产生光子平均自由程（lf），蓝色波长为6 mu;m的和NIR波长为10 mu;m(Fig. S3)。在没有任何固有吸收的情况下，这导致了阳光的高光学后向散射，使其具有一个哑光的白色外观。此外，无取向孔隙无论入射角度如何，都会导致高扩散Rsolar(theta;)(Fig. 1E)。在热波长中，由于杂质(如水分)、聚合物链变形和纳米多孔聚合物的无定形，消光峰的扩展可能会使发射率在长红外窗口中增强(Fig. 2B) (20-22)。我们将宽的角度范围的高ELWIR(theta;) (Fig. 1F)归因于开放的多孔表面(Fig. 1B)和在大波长的纳米多孔[P(VdF-HFP)Hp]涂层的有效介质行为(4)。这两种特征的结合提供了跨聚合物-空气边界的逐渐折射率转变。因此，发射的辐射在表面不会受到阻碍，无论角度如何，ELWIR(theta;)都是高的(Fig. 2,E和F)。

图3所示，[P(VdF-HFP)Hp]被动日间辐射冷却性能，(A)日光下测试性能的装置示意图，(B)测试地点的地形和气象资料，(C)纽约、菲尼克斯和Chattogram,[P(VdF-HFP)Hp]涂层的平均太阳强度(Isolar)和亚环境温度(Delta;T)下降，(D)菲尼克斯的详细太阳强度(Isolar)和(E)温度资料在(C)的结果下，(F) P(VdF-HFP)Hp涂层在纽约和菲尼克斯的日晒和冷却功率(Pcooling)测试结果，(G)详细的Isolar，(H)温度跟踪和(I)在(F)的结果下菲尼克斯的Pcooling数据，汇集数据(I)中的虚线表示实验期间的平均冷量Pcooling，额外补充信息在补充材料(4)中提供。

高Rsolar和ELWIR允许[P(VdF-HFP)Hp]涂料在凤凰城(美国),纽约(美国),和Chattogram(孟加拉国)的不同的天空下实现优越的日间亚环境降温(Fig. 3)。例如,在在凤凰城中太阳能峰值强度Isolar为890 Wm-2，在低湿度的晴空中,P(VdF-HFP)涂料没有对流屏蔽的情况下实现温度下降(Delta;T)6 ℃。令人欣慰的是，在雾霾阻碍了热量辐射至天空的Chattogram中也观察到了Delta;T3 ℃。在菲尼克斯和纽约，太阳强度峰值分别为96 Wm-2和83 Wm-2，[P(VdF-HFP)Hp]涂层也具有非凡的冷却能力。数值与理论计算值一致(表S1)，表明[P(VdF-HFP)Hp]涂层具有降低建筑中空调使用成本的潜力。我们不能直接将性能与之前的结果进行比较，因为冷却值严重依赖于实验设计、地理和气象变量(表S2)(23-25)。然而，在不同气候条件下，没有对流屏蔽的高性能表明[P(VdF-HFP)Hp]涂层的PDRC性能优于或与文献中的高性能PDRC结果相当(7,9,10)。

图4所示，[P(VdF-HFP)Hp]涂料的多功能性，[P(VdF-HFP)Hp]可以(A)涂在塑料上，(B)喷涂在铜上，(C)浸涂在木材上，(D)制成坚固、灵活和独立的布，用于类似防水布的设计，(E) 350 mu;m厚的蓝色和

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