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石灰石质混凝土和硅质混凝土质量分数与熔融温度的评定
对其与堆芯熔融物在核反应堆底部相互作用的影响
Hojae lee,Jae-leon cho,Eui-sik Yoon,Myungsug
摘要：核反应堆中的严重事故，如核熔毁，揭示了极热的堆芯熔融物可能落入核反应堆腔，从而由链式反应引起熔芯与混凝土的反应，严重影响核容器的安全。本文重点研究了在高温熔融核心混凝土中产生的蒸汽类型和数量，以及在其附近的传热特性对混凝土侵蚀速率的影响。本研究发现在熔核和底板混凝土热反应安全分析中，质量分数和熔融温度是最影响混凝土性能的属性。同时研究了实际用在核反应堆腔中的混凝土类型。混凝土中的氢含量，需要计算由蒸汽的化学反应所产生的气体的相对量和堆芯熔融物冷却速度所需的CO2量，并且在实验中混凝土的熔融温度用于评估堆芯熔融物与混凝土相互作用分析。
关键词：混凝土 质量分数 熔融温度 堆芯熔融物与混凝土相互作用 热重分析
1 引言
在核反应堆容器损坏的严重事故，堆芯高温熔融物和处于容器底部的底板混凝土之间可能会发生反应。这种反应会造成侵蚀以及产生易燃气体（H2）、惰性气体，和副产物，这将导致容器内部的压力增加，影响容器的安全性。影响堆芯高温熔融物和混凝土之间反应的主要因素中，由熔化的物质，混凝土以及蒸汽之间的化学反应产生的气体类型和相对量与熔化速度，在确定底板厚度、面积和容器的设计中是非常重要的。
1990年，在勒蒙特阿尔贡国家实验室，研究人员利用梅斯测试装备[1]，通过在熔融核心顶部加水的方式，进行了关于堆芯熔融物与混凝土相互作用的试验和分析研究。通过梅斯实验推测出熔融物料存在冷却机制，如大量冷却，水的内移，熔体喷发和地壳的断裂。这个假设强调收集更多的实验数据来了解每一个冷却机制提供更可靠依据的必要性，解决了熔融核心物质涌出反应器实验模型的冷却问题，并解决了与熔融核心混凝土相互作用有关的不确定性问题。
然而，尽管实验数据提供了可靠的依据，迄今为止，大多数已在核电和力学领域应用的有关堆芯熔融物与混凝土相互作用研究中，混凝土被简单地假定为一个应用在模型分析的唯一的对象的属性。此外，过去关于堆芯熔融物与混凝土相互作用的实验研究，主要侧重于由混凝土和堆芯熔融物接触引起现象的熔融物质，如熔体喷发，水的内移，地壳的断裂，和长期的二维熔融核心混凝土相互作用[2]。然而，用于堆芯熔融物与混凝土相互作用分析的大多数输入变量，包括那些表征混凝土物理性质的变量，都没有明确的检测标准。此外，在没有明确标准的情况下，一个人不能否认在文件和数据的基础上推导出的混凝土的物理性质。
如果堆芯熔融物与混凝土相互作用分析使用热阻模型[3,4]进行，它可以验证混凝土的物理特性，例如在混凝土特性的因素中，其密度和熔点与骨料的类型不同而不同。然而，根据实际堆芯熔融物与混凝土相互作用试验与分析的材料的变化，找到一个能反应混凝土物理性能的实验评价结果的模型是很困难的。值得注意的是，目前还没有模型将混凝土物理性能与韩国生产的材料相结合。本研究提出了在高温核反应堆发生严重事故时，用于表征混凝土的物理性能和行为的，准确数据的收集和分析方法。并以此对石灰石混凝土，以及用于韩国新古里核电站3、4号机组混合组成的混凝土进行了检查。
2混合成分和标本制作
本试验的目的是研究质量分数和熔化温度。为此，两混合成分被认为是一个涉及硅质骨料（在核电站的建设中最常用的骨料）和其他涉及的石灰石骨料（目前正在讨论的核反应堆腔应用）；相应的结果已经与以往的研究相比较。
2.1 混合成分
为了进行关于熔融核心混凝土相互作用的混凝土性能的试验评价和比较分析，在试验中对两成分进行混合。这两个混合组成除了评估石子和砂对混凝土的质量分数和熔融温度影响的骨料外，完全相同。特别是，具有相同种类和数量的水泥混凝土，粉煤灰，和水。在这里，SS表示混合硅质粗骨料和硅质细骨料，LL表示混合石灰岩粗集料和石灰岩细骨料。
2.2 标本制作
所有标本均采用规格为F100-200mm的气瓶，制作符合标准的美国测试和材料协会。根据核电站混凝土标准养护方法，在养护91天后对试件进行试验。混凝土的密度通过规格为F100-200mm的圆柱试样进行测定。通过试样中获得的粉末样品对组成成分和熔融温度进行了评定。
2.3粉体样品的制备及取样方法
混凝土化学分析的一般标准方法（ASTM C 1084）建议只考虑不含骨料的水泥浆[5]。除了ASTM C 1084，没有测试粉末混凝土样品包括集料在内的具体的，相关的标准，因此这种方法很少被采用。因此，通过遵守国际标准化组织（ISO）和韩国标准（KS）样品的制造和采样过程，采样的可靠性提高了。
按照国际ISO 3082[6]和韩国KS E 3605[7]标准，使用以下步骤进行取样和样品制备：第一次采样过程是在第一次粉碎规格为F100-200mm的圆柱试样之后完成的，第二采样过程是在经过第二次粉碎步骤之后完成的。用于每个混合组合物的样品的制备的标本采用两批约7公斤，这是制造样品的第二次粉碎。
由于本研究的目的是评估H2O的含量在混凝土的质量分数，干燥可能会影响样品内部的自由水分。在样品的制备工艺中，第一次粉碎步骤使用颚式破碎机和杵，如此获得的粉末样品使用球磨机进行第二次粉碎步骤以便获得一个细粉末。所有样品进行两个连续的粉碎过程，并搅拌在一起，以获得均匀混合样品。第二道粉碎工序后，样品通过100号筛（150mm刻度），通过堆成圆锥体采用四分法进行取样。
验证可靠性是建立在具体规范要求下重新审视和重新执行过程及取样分析结果在每个样值超过平均的plusmn;5%的情况下，对所有样品进行的工艺研究。
2.4样品的储存和运输
制作的样品被存储在密封的玻璃小瓶。这些小瓶在密封的密闭容器中再次密封后才运输，以此来防止样品与大气湿度接触。
3混凝土密度
3.1 密实度测量的目的
通过测量混凝土的密度和干质量来找出特定的质量和水的吸收率。此外，在混凝土浸泡达到水饱和后，混凝土密度测量过程中所有混凝土状态的变化，包括混凝土中水分完全干燥和混凝土达到水饱和两部分。这样做是为了在所有的吸水范围内计算混凝土的密度。
3.2 测量方法
所有测量过程严格遵守ASTM C 642-13[8]的规范要求。每个混合物由三个试样组成进行一系列的测试，并分别进行了如下测量。
3.2.1烘干质量
烘干样品质量的测量是指已经养护91天，在温度为110plusmn;5℃的烘箱内，干燥时间超过24小时的样品质量。干燥后的标本，从烤箱里取出放置在空气中，冷却至20～25℃。在第一次干燥样品测量之后，再次把样品烘干24小时并冷却至室温，测量此时样品的质量。然后，在烘箱里再干燥24小时，并进行第三次测量。反复测量样品质量是为了确保两个测量值之间的差异低于0.5%。如果测量结果超过0.5%的范围，则重复先前的干燥和冷却过程，将测量结果降到0.5%的误差范围内，该称为样品干燥质量（A）。
3.2.2浸水饱和质量
在烘箱中样品干燥质量测量后，在21℃温度下将试样浸入水中48小时，得到样品饱和面干质量。在测量过程中，用干燥的布除去样品表面的水，测量饱和面干试样的纯质量。与放在烘箱内样品干燥质量的测量过程类似，在将试样浸入水中24小时以上进行一次测量，重复操作并对样品质量进行第二次测量。然后对结果进行比较，验证是否误差范围低于0.5%。当误差超过0.5%时，用另一个测量值（B）确定浸水后样品的饱和质量，误差为lt; 0.5%。
3.2.3沸腾后饱和质量
在浸水后的样品饱和质量测量结束后，将试样浸入水中，用容器加热5小时。然后将样品冷却超过14小时，直到温度达到20～25℃，测量试样的质量。在这里，正如样品浸泡后测量其水饱和质量过程一样，使用干燥布将水从表面除去，测量试样的质量，以确定沸腾后试样的饱和质量（C）。
3.2.4沉浸后表观质量
通过测量试样浸泡后的饱和质量和沸腾后的饱和质量，浸入后试样的表观质量（D）是利用一个天平直接测量试样在水中的质量。
3.3密度计算
基于上述测量结果，用公式计算试样的初始密度、干密度和表观密度的。计算结果被安排在第6.1节每个混合组成物中。
后吸水率（%）=[(B-A)/A]times;100 （1）
浸并且沸腾后的吸水率（%）=[(C-A)/A] times;100 （2）
容重=g1=[A/(C-D)] ·rho; （3）
水后体积密度=[B/(C-D)] ·rho; （4）
观密度=g2=[A/(A-D)] ·rho; （5）
始密度=g3=[I/(C-D)] ·rho; （6）
泡沸后的堆积密度=g4=[C/(C-D)]·rho; （7）
上述公式中：
A-----试样干燥质量（g）；
B-----表示试样浸水饱和质量（g）；
C-----表示试样沸腾后饱和质量（g）；
D-----表示试样沉浸后表观质量（g）；
g1-----表示试样的干容重（kg/m3）；
g2-----表示试样的表观密度（kg/m3）；
g3-----表示试样的初始容重（kg/m3）；
g4-----表示试样浸泡煮沸后的堆积密度（kg/m3）；
rho;-----表示水的比重（1Mg/m3=1g/cm3）。
4 质量分数的测量
4.1 CO2和H2O的热重分析
热重分析（TGA）测量作为时间或温度的函数是分析加热后试样的质量变化的研究方法。总的来说，TGA是一个通过保持恒定的热速率（升温速率），分析试样在一个具体温度范围内质量变化情况的方法。试样的质量经验损失在一个具体的温度范围里。这种质量损失主要是由化学反应产生汽化或相变的副产物。特别是在热重分析中，对气体气氛敏感的材料，它可以使试样与气体（氧和空气）反应，所采用的净化气体不是惰性的，不像氮气，氦气，和氩气，这样的反应可用于检查试样的分解过程[9]。
使用具有高灵敏度的电子秤测量试样质量的连续变化。用于热重分析的电子秤可分为水平和垂直两种类型。本研究采用卧式电子秤，不会影响测量结果。通过调试在热重分析测量过程中可能发生的浮力效应或拖曳力所带来的干扰，来获得精确的数据[10]。
在混凝土中，热重分析主要用于分析氢氧化钙，碳酸钙，和水。碳酸钙的增长主要由于混凝土中的碳化作用或者由于混凝土水化物组成成分的变化引起的氢氧化钙的降解[11]。
在当前的研究分析中，石灰石，作为集料的主要组成，其主要成分是氧化钙，目前是在方解石中以碳酸钙的形式存在。当加热到550～950℃，碳酸钙分解为氧化钙和二氧化碳，热重分析被用于记录二氧化碳成分的质量分数。热重分析设备从环境温度以10℃/min的升温速率进行升温，试样量在30mg～50mg之间。这个试样量可以根据具体的设备进行修改。然而，由于进行分析的试样量很少，因此几乎不可能实现每次试样量相同。因此，采用近似值进行分析。分析过程中，加热温度从室温升高到1000℃，空气作为净化气。
4.2 X射线荧光成分分析
X射线荧光分析法利用X射线发射出来的白色光线测量一种物质的组成成分。由于白色光线具有X射线的波长，所以采用晶体分析法分析该物质的组成，该晶体常数（d）是通过测量物质中的白色射线得到的[12]。
总之，当X射线照射在样品元素中，白色光线将产生二次X射线，并且覆盖电子元件。为了确保发射电子的空间，利用轨道进行
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