金属有机框架包覆的二维纳米材料外文翻译资料

 2022-07-14 14:52:28

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金属有机框架包覆的二维纳米材料

Xiao Huang,dagger;,‖ Bing Zheng,dagger;,‖ Zhengdong Liu,dagger;,Dagger; ‖ Chaoliang Tan,dagger; Juqing Liu,dagger; Bo Chen,dagger; Hai Li,dagger; Junze Chen,dagger; Xiao Zhang,dagger; Zhanxi Fan,dagger; Weina Zhang,dagger; Zhen Guo,sect; Fengwei Huo,dagger; Yanhui Yang,sect; Ling-Hai Xie,Dagger;,┴ Wei Huang,Dagger;, ┴ and Hua Zhangdagger;,*

dagger;School of Materials Science and Engineering, Nanyang Technological University, 50 Nanyang Avenue, Singapore 639798, Singapore, Dagger;Center for Molecular Systems and Organic Devices (CMSOD), Key Laboratory for Organic Electronics amp; Information Displays (KLOEID), Institute of Advanced Materials (IAM), Nanjing Universityof Posts amp; Telecommunications, 9 Wenyuan Road, Nanjing 210046, China, sect;School of Chemical and Biomedical Engineering, Nanyang Technological University, 62 Nanyang Drive, Singapore 637459, Singapore, and ┴Singapore-Jiangsu Joint Research Center for Organic/Bio-Electronics and Information Displays, Institute of Advanced Materials (IAM), Nanjing Tech University, Nanjing 211816, China. ‖These authors contributed equally to this work.

摘要：我们在本文中展示了利用温和的方法合成沸石咪唑酯骨架（例如：ZIF-8）包覆的各类二维纳米材料，包括：二硫化钼纳米片，氧化石墨烯(GO)和还原氧化石墨烯。此外，沸石咪唑酯骨架包覆的三元核壳结构纳米材料像Pt-MoS2@ZIF-8，Pt-GO@ZIF-8和Pt-rGO@ZIF-8也能够制备出。作为一个概念验证的应用，一个基于MoS2@ZIF-8混合物的存储器件被构造出，并且展现出具有高开关(ON/OFF)比的一写多读(WORM)存储效应和长时间运行寿命。MOF包覆的二维材料被期望在能源存储与转换，催化剂，传感器，信息存储器件展现广泛的应用前景。

关键词：二维材料，二硫化钼，石墨烯，金属有机框架，杂化纳米材料，存储器件

前沿

二维纳米材料像石墨烯，过渡金属二硫属化物(TMD)纳米片在最近的研究中得到关注，由于他们的新颖的性质可以促使各个领域（包括：电子器件，催化和能源存储与转换等等）的材料更新换代。1-6他们和具有各种纳米结构的金属，金属氧化物，金属硫族化合物混合得到的混合物已经被证明在提升性能和创造新颖的应用方面十分有效。7-10

金属有机框架(MOFs)或者称之为多孔配位聚合物(PCPs)作为一种有序多孔固体在过去的二十年中得到了众多关注。11-14跟其他传统的多孔材料（例如：多孔碳，介孔二氧化硅和沸石）相比，MOF具有许多优势，比如丰富的化学、结构多变性和纳米尺度的孔的尺寸可调性。15-19可以想象的是，将二维材料或者二维材料复合物植入MOF材料中可以拓宽他们的潜在应用。尽管最近已经有多篇文献报道了MOFs和石墨烯基纳米片的杂化，20-26但是，在大多数情况下，石墨烯纳米片均是随机分布在微小尺寸的MOFs晶体中23或者为了修饰分散的MOF纳米晶体作为载体。24-25目前，其他类型的二维纳米材料和他们的相关复合物封装在MOF母体中的二维核壳结构还没有报道。因此，我们报道了利用MOFs(ZIF-8)包覆各类二维纳米材料（包括：MoS2纳米片，氧化石墨烯(GO)纳米片和还原氧化石墨烯(rGO)纳米片）和二维纳米材料复合物（例如：Pt-MoS2@ZIF-8，Pt-GO@ZIF-8和Pt-rGO@ZIF-8）。作为一个概念验证的应用，一个基于MoS2@ZIF-8的存储器件被构造出，并且展现出具有高开关(ON/OFF)比的一写多读(WORM)存储效应和长时间运行寿命。

图1. 纳米片@MOF 和金属颗粒-纳米片@MOF杂化结构的合成示意说明。

Figure 1. Schematic illustration of the formation process of nanosheet@MOF and metal NP-nanosheet@MOF hybrid structures.

图2. (a) MoS2@ZIF-8杂化结构的TEM图像。 (b) 卷曲的MoS2@ZIF-8结构的TEM图像，表明MoS2纳米片和ZIF-8包覆层。 (c) 典型的MoS2@ZIF-8杂化结构的STEM图像和相应的EDS图谱。

Figure 2. (a) TEM image of MoS2@ZIF-8 hybrid structures. (b) TEM image of a curled MoS2@ZIF-8 structure, showing the MoS2 nanosheet and ZIF-8 coating. (c) STEM image and the corresponding EDS mapping of a typical MoS2@ZIF-8 hybrid structure.

结果与讨论

Figure1示意性地显示了MOFs包覆的二维纳米片和金属纳米粒子(NP)-纳米片复合物。例如，MoS2纳米片和Pt-MoS2 复合物（支撑信息中的Figure S1）通过我们先前开发的方法制备得到，8, 27然后用作ZIF-8的表面包覆的二维模板（详细的实验过程参见方法和材料部分）。简而言之，2-甲基咪唑(MIM，C4H6N2)和醋酸锌 (Zn(CH3COO)2·2H2O)的水溶液和上述的二维模板在常温常压下通过温润的搅拌进行混合。混合物先静置2小时，接着进行离心，洗涤和真空干燥等步骤。成功制备的ZIF-8包覆MoS2和ZIF-8包覆Pt-MoS2分别构造了MoS2@ZIF-8和Pt-MoS2@ZIF-8核壳结构。核壳结构通过透射电子显微镜(TEM)和X射线衍射(XRD)表征分析的验证，相关结果展示在Figure 2和3，也包括支撑信息中的Figure S2和S3。例如，Figure 2a展示了所制备的MoS2@ZIF-8杂化结构的TEM图像。卷曲的MoS2@ZIF-8混合物的TEM图像显示了MoS2@ZIF-8的横截面，包括了嵌入的MoS2核和ZIF-8壳(Figure 2b)。包覆物的晶体结构的XRD分析结果表明包覆物为ZIF-8，呈现为立方结构，空间群为I-43m（支撑信息中的Figure S2）。28XRD图像中没有观察到晶体择优取向，表明包覆的ZIF-8壳是多晶的。值得注意的是，在~15°的MoS2(002)XRD特征峰没有出现在XRD图像中是因为植入的MoS2纳米片的厚度非常薄（仅有少数几层）而不能给出检测信号。27MoS2@ZIF-8的典型结构的扫描电子显微镜(SEM)图像和相应的能量色散X射线光谱(EDS)元素分布显示出均匀分布的Zn和S元素(Figure 2c)。

图3. (a) Pt-MoS2@ ZIF-8混合结构的TEM图像。(b) 卷曲的Pt-MoS2@ ZIF-8结构的TEM图像，显示了嵌入的Pt-MoS2核和ZIF-8壳。(c) Pt-MoS2@ZIF-8结构的边缘区域的TEM图像，揭示嵌入的Pt-NP。(d)典型的Pt-MoS2@ZIF-8混合结构的STEM图像和相应的EDS图谱。

Figure 3. (a) TEM image of Pt-MoS2@ZIF-8 hybrid structures. (b) TEM image of a curled Pt-MoS2@ZIF-8 structure, showing the embedded Pt-MoS2 core and ZIF-8 shell. (c) TEM image of the edge area of a Pt-MoS2@ZIF-8 structure, revealing the embedded Pt NPs. (d) STEM image and the corresponding EDS mapping of a typical Pt-MoS2@ZIF-8 hybrid structure.

值得注意的是，Mo元素的峰在EDS图谱上非常接近S元素，所以Mo元素的峰没有出现。同样地，Figure 3a展示了所制备的Pt-MoS2@ZIF-8杂化结构的TEM图像。Pt-MoS2@ZIF-8杂化结构的TEM图像(Figure 3a)清晰地显示了Pt-MoS2纳米片两侧均被ZIF-8包裹。Pt-MoS2@ZIF-8杂化结构边缘的高倍TEM图像揭示了植入的Pt NPs (Figure 3c)。STEM-EDS分析进一步证明了Pt-MoS2@ZIF-8中Zn，Pt和S元素的存在(Figure 3d)。

正如上面所提及的，二维材料和其他种类的功能材料混合可以在各种各样的应用中提升原本材料的性能。作为一个概念验证示范，以MoS2@ZIF-8为基础的（聚对苯二甲酸乙二醇酯) PET/rGO/MoS2@ZIF-8/rGO柔性存储器件的电子性能和开关性能通过电流-电压（I-V）表征测试（详细的器件制作过程参见方法与材料）。

图4.(a)基于MoS2@ZIF-8的灵活存储器件的I-V特性。插图：设备的原理图。(b) 在ON和OFF状态下读取电压为0.5V时的存储器件的保持能力测试。(c) OFF状态和(d) ON状态的IV特性的实验数据和拟合线。

Figure 4. (a) The I-V characteristics of the MoS2@ZIF-8 based flexible memory device. Inset: the schematic of the device. (b) The retention-ability test of the memory device at a reading voltage of 0.5 V in the ON and OFF states. Experimental data and fitted lines of the I-V characteristics in (c) the OFF state and (d) the ON state.

正如Figure 4a所展示的，MoS2@ZIF-8基器件表现出双稳态电性能。起始为低电导态（OFF态），当施加的负电压增加到 3.3 V，电流急速地从7.0*10-10 A增加到5.0*10-5 A，这表明器件的电子性能转变为高电流态（ON态）。从OFF态到ON态的转变可看作“写入”过程。在连续正扫的状态下(stage 2)，器件仍然保持着高电导态，并且ON/OFF的比值在0.5 V

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