用于量子点敏化太阳能电池的高效钇掺杂氧化锌纳米棒外文翻译资料

 2022-03-11 22:24:04

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论文题目：用于量子点敏化太阳能电池的高效钇掺杂氧化锌纳米棒

Soo-Kyoung Kim, Chandu V.V.M. Gopi, S. Srinivasa Rao, Dinah Punnoose, Hee-e Kim

Department of Electrical Engineering, Pusan National University, Busan 609-735, South Korea

摘要：量子点敏化太阳能电池的光阳极应用了钇掺杂氧化锌纳米棒阵列。钇在氧化锌纳米棒结构中的引入促进了氧化锌纳米棒的生长，增加了大面积的量子点沉积量。此外，钇掺杂的氧化锌纳米棒表面缺陷和陷阱位置减少，从而减少了材料的电阻率，延长了电子寿命。结果表明，钇掺杂的最佳浓度位置达到了3.3%的转化率。

关键词：量子点敏化太阳能电池，氧化锌纳米棒，钇掺杂。

正文：

1、简介

近年来，量子点敏化太阳能电池由于具有量子点的特性而被视为下一代太阳能电池。这些特点包括多样的电性能，基于量子点尺寸的可调谐带隙，更大的吸收系数，以及高效生成多重激子（MEG）[1-5]。MEG效应会利用多余的能量以产生额外的电子-空穴对，从而使量子点敏化太阳能电池可以达到高达44%的理论光电转换效率[6-7]。

量子点敏化太阳能电池是典型的基于二氧化钛和氧化锌薄膜的光敏器件。二氧化钛和氧化锌具有相类似的带隙（~3.2eV）和物理性质，但氧化锌具有比二氧化钛更高的电子迁移率[8-10]。氧化锌纳米棒结构已经被作为太阳能应用深入研究。氧化锌纳米棒增加了表面积，以增加量子点的负载，并促进了电子的直接运输[11.12]。然而，氧化锌纳米结构由于其比二氧化钛纳米结构的转换效率低，在量子点敏化太阳能电池中很少使用。

随着氧化锌纳米结构的铝[13]、锂[14]和锡[15]掺杂，氧化锌其量子点敏化太阳能电池的性能得到了提高。在最近的研究中，Eskandari等人，用铝掺杂氧化锌纳米棒使量子点敏化太阳能电池使量子点敏化太阳能电池的复合电阻降低，转化效率从0.57%提到了1.15%[16]。Poornima等人实现了用铜掺杂使光吸收转换效率提高了1.59%[17]。

钇掺杂氧化锌薄膜被广泛应用于各种领域，比如薄膜晶体管[18]，气体传感器[19]，以及有机太阳能电池[20.21]。据我们所知，可以强化氧化锌薄膜的电性质和导电性能[22-24]。Heo等人用溶胶凝胶法合成制备了钇掺杂氧化锌薄膜，而且成功的使电阻率降低[25]。最近，Sharma等人用水热法成功合成了钇掺杂氧化锌纳米结构，使表面积和稳定性增加[26]。

在这项研究中，钇掺杂的氧化锌纳米棒在氧化锌基的量子点敏化太阳能电池中被用于提高它的光捕获效率。通过基于钇掺杂的氧化锌纳米棒的CdS/CdSe共敏化，3.30%的转化率得以实现。我们通过改变钇的浓度，研究钇掺杂对结构，光学和电子输运性质的影响来优化钇掺杂氧化锌纳米棒。钇掺杂氧化锌纳米棒的最优浓度提高了量子点的沉积，降低了电荷转移电阻，如图1所示。

图1 已掺杂和未掺杂的示意图

2、实验

2.1 氧化锌纳米棒的制备

氧化锌纳米棒阵列的制备是用的溅射法和化学水浴沉积法。简要地说，采用直流磁控溅射技术在清洁的掺氟氧化锡（FTO）基底上溅射锌层60秒。在氧化锌纳米棒种子层上，3.333*10-1 Pa 的氩气，150w的功率完成溅射。然后，锌溅射电极在400℃退火30分钟。烧结锌层浸泡在含有六水合硝酸锌和1ml氨水的20毫摩尔每升水溶液中生长，然后倒置在瓶中。

制备钇掺杂的氧化锌纳米棒，用六水合三氯化钇（III）与已配置的生长液混合。钇的浓度由10毫摩尔每升变化到100毫摩尔每升。瓶中的生长液被置于一个加热到90-95℃的烘箱中。然后氧化锌电极在生长液中再次保存2小时。然后用乙醇冲洗得到的电极，再在400℃高温下烧结30分钟。

2.2 量子点沉积

用硫化镉和硒化镉量子点来敏化氧化锌纳米棒。硫化镉和硒化镉都可以用化学水浴沉积在氧化锌层上。至于硫化镉量子点的沉积，将氧化锌纳米棒电极浸入硫化镉溶液，其中包括25毫摩尔每升的8/3水合硫酸镉，50毫摩尔每升的C11H10N2S和3毫升的氢氧化铵，60℃，15-20分钟。至于硒化镉量子点的化学水浴沉积，将硫化镉覆顶的氧化锌纳米棒电极浸入硒化镉溶液，置入烘箱，在90℃下保温40-45分钟。溶解0.01摩尔每升Na2SeSO3，0.0025摩尔每升Cd(CH3COO)2和0.0075摩尔每升氢氧化铵在水中制备硒化镉溶解。用蒸馏水和乙醇清洗光阳极。

2.3 对电极的制备

采用化学水浴沉积法制备在量子点敏化太阳能电池的对电极上制备硫化铜薄膜在掺氟氧化锡玻璃上。把对电极浸入CuS水溶液，其中包含0.1摩尔每升硫酸铜，1摩尔每升硫代乙酸铵和0.7摩尔每升乙酸，置于60℃烘箱中45分钟。光阳极和对电极密封，聚硫电解质通过钻孔加入。电解质的组成为1摩尔每升硫化钠，2摩尔每升硫和0.2摩尔每升氯化钾在体积比7：3的甲醇水溶液中。

2.4 测量

通过扫描电镜观察了不同的氧化锌纳米棒在沉积硫化镉和硒化镉量子点后的表面形貌，用Busan KBSI。X射线衍射使用高分辨率X射线衍射仪（40KV，30mA），X射线光谱（XPS，VG Escalab 250）是用电子能量分析仪使用单色铝的Kalpha;射线。通过紫外-可见光谱仪（Mecasys OPTIZEN 3220UV）在400 纳米波长到800 纳米波长范围内测定了量子点的吸附强度。

使用太阳模拟器（Model 2400，Keithley instruments，Inc.）的100mV/cm2的光照测量量子点敏化太阳能电池的光伏性能活动面积为0.25cm2（device area:1.3 cm*1.5 cm）使用电化学分析仪测量电特性，其中包括循环伏安法（CV），电化学阻抗谱（EIS）。循环伏安法就是用包含1摩尔每升硫，0.1摩尔每升硫化钠和0.01摩尔每升氢氧化钠的溶液，在室温下以40mV/s的速率扫描潜力区间1.0到-1.0V。用四探针法电导测量系统（FPP-RS8，CTI Korea）测量半导体的电导率。电化学阻抗谱的频率在10Hz到500kHz范围内。偏压和Ac振幅分别被设置为量子点敏化太阳能电池的Voc 和10mV。用Nyquist 和Bode图谱对电阻抗进行表征。

3.结果与讨论

图二是在掺氟氧化锡基底上，未掺杂氧化锌纳米棒（Un-d ZNR），10 毫摩尔每升钇掺杂（Y-d ZNR10），50毫摩尔每升钇掺杂（Y-d ZNR50）和100毫摩尔每升钇掺杂（Y-d ZNR100）生长的XRD图谱。

图2 Un-d ZNR和Y-d ZNR10，Y-d ZNR50，Y-d ZNR100。的XRD图谱

这图谱被用于分析晶体结构。所有的衍射峰都表明了两样本都是典型的六方纤锌矿氧化锌结构。图谱呈现出优先于（002）方向，表明了掺杂和未掺杂氧化锌都是垂直于c轴生长的。没有发现包含钇的项和杂质项对应的吸收峰，这暗示了Y3 离子被并入了Zn的位置[27]。在图2中没有被表示出来的其他峰是掺氟氧化锡基底上的氧化锡。

图3是掺氟氧化锡基底上生长的氧化锌纳米棒阵列的扫描电镜图像。这些图像被用于进一步分析钇掺杂的形态和结构的影响。图3（a）和（b）分别表明了未掺杂氧化锌纳米棒和50毫摩尔每升掺杂氧化锌纳米棒的横截面视角。在掺氟氧化锡基底上氧化锌纳米棒阵列垂直对齐。由于种子层在相同条件下生长，导致未掺杂氧化锌纳米棒和已掺杂氧化锌纳米棒的氧化锌种子层厚度相似。另一方面，未掺杂氧化锌纳米棒和50毫摩尔每升掺杂氧化锌纳米棒情况下氧化锌纳米棒长度明显的从694纳米增长到了2.63微米，10毫摩尔每升掺杂的氧化锌纳米棒为1.37微米，100毫摩尔每升掺杂的氧化锌纳米棒为2.79微米。这表明了钇掺杂有助于氧化锌纳米棒的生长。图3（c）到（f）分别是未掺杂氧化锌纳米棒，10毫摩尔每升掺杂的氧化锌纳米棒，50毫摩尔每升的氧化锌纳米棒，100毫摩尔每升掺杂的氧化锌纳米棒的顶部视角。随着钇浓度从0增加到100毫摩尔每升，氧化锌纳米棒的密度增加。钇掺杂对氧化锌的化学及表面改性有着实质性的影响[28]。

图3 (a)Un-d ZNR (b)Y-d ZNR的横截面图，(c)Un-d ZNR,(d)Y-d ZNR10,(d)Y-d ZNR50和(e)Y-d ZNR100的俯视图。

图4是XPS波谱图，用于分析未掺杂氧化锌纳米棒和50毫摩尔每升掺杂的氧化锌纳米棒的表面结构的元素组成。图4（a）-（c）分别是Zn 2p，O 1s和Y 3d区域，留下的是未掺杂氧化锌纳米棒和已掺杂氧化锌纳米棒阵列不变。Zn 2p在波谱图4（a）显示了两种典型峰，是结合能在 -1022eV和-1045eV，分别对应于Zn 2p3/2和Zn 2p1/2。这些峰可以归因于六方氧化锌纳米棒结构的形成。存在一定的可以忽略的化学位移，但未掺杂氧化锌纳米棒的Zn 2p峰强度却比已掺杂氧化锌纳米棒强得多，这代表了相比于已掺杂氧化锌纳米棒，未掺杂的氧化锌纳米棒存在过量的锌[29]。

图4 未掺杂的氧化锌纳米棒和已掺杂的氧化锌纳米棒的 (a)Zn 2p,(b)O 1s,(c)Y 3d 的XPS图谱

表1 基于量子点敏化太阳能电池的未掺杂氧化锌纳米棒和已掺杂氧化锌纳米棒的性能参数

样品

Voc（V）

Jsc（mA/cm2）

FF

Efficiency（%）

Un-d ZNR

0.60

9.91

0.38

2.29

Y-d ZNR10

0.55

11.58

0.41

2.60

Y-d ZNR50

0.60

13.37

0.41

3.30

Y-d ZNR100

0.55

12.52

0.42

2.85

在图4所示O 1s波谱中，两样本观察的结合能均在530.3plusmn;0.2eV。低结合能的成分是与锌离子阵列的六方纤锌矿结构中的O2-离子有关。已掺杂氧化锌纳米棒的更低的O 1s峰强度可归因于氧化锌晶格中与锌结合的氧原子的数量的降低。这个峰的强度与氧空位的浓度有关，氧空位是氧化锌纳米棒阵列中的缺陷[30，31]。图4（c）是已掺杂氧化锌纳米棒样品的Y 3d区域的XPS峰值。位于158eV的峰值对应于Y 3d3/2的结合能确认了氧化锌纳米棒中钇的存在（表一）。

图5表明了硫化镉和硒化镉共敏化不掺杂和各浓度下钇掺杂的紫外-可见光吸收图谱。在520纳米和690纳米处吸收图谱的峰值分别与硫化镉和硒化镉量子点敏化有关[32]。随着钇浓度的增加，几乎整个非吸收区的光吸收强度逐渐增强。特别的是，100毫摩尔每升钇掺杂氧化锌纳米棒显示出明显的吸收强度增加，表明量子点沉积量相应增加。对已掺杂氧化锌纳米棒较高的吸收光谱可以归因于在表面增强量子点纳米棒阵列的密度和长度的增加，如图3所示。此外，钇在氧化锌中的溶解度有限，在表面上Y2O3的隔离有利于增加氧化锌上量子点的装载量，所以，高浓度的钇可以促进量子点更高的沉积量[33，34]。

图5 未掺杂的氧化锌纳米棒和不同浓度的已掺杂氧化锌纳米棒的量子点敏化太阳能电池的紫外-可见光谱图

图6（a）是在 AM 1（100mW/cm2）光照下不同浓度钇的未掺杂和已掺杂（10，50，100毫摩尔每升）的氧化锌纳米棒的电流电压特性。图6（b）和（c）误差线代表了在五种相同条件下制备的百分比变化范围图。表2列出了诸如开路电压，短路电流，填充因子和功率转换效率之类的光伏性能。转换效率和短路电流在钇掺杂下大大增加。尤其是在50毫摩尔每升钇掺杂氧化锌纳米棒的效率高达3.30%，比未掺杂时高44%。很明显已掺杂氧化锌纳米棒的转换效

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