A comparison study of pattern recognition algorithms implemented on a microcontroller for use in an electronic tongue for monitoring drinking waters
Eduardo Garcia-Breijoa,lowast;, John Atkinsonb, Luis Gil-Sancheza, Rafael Masota, Javier Ibaneztilde; a,
Jose Garriguesa, Monika Glancb, Nicolas Laguarda-Miroa, Cristian Olguina
a Centro de Reconocimiento Molecular y Desarrollo Tecnoloacute;gico, Unidad Mixta UPV-UV Universitat Politegrave;cnica de Valeacute;ncia, Camino de Vera s/n, 46022 Valencia, Spain b Faculty of Engineering and Environment, University of Southampton, Southampton SO17 1BJ, UK
a r t i c l e i n f o
Article history:
Received 26 April 2011
Received in revised form 17 June 2011
Accepted 29 September 2011 Available online 10 October 2011
Keywords:
Electronic tongue
Pattern recognition
Neural network
a b s t r a c t
A portable electronic tongue has been developed using an array of eighteen thick-film electrodes of different materials forming a multi-electrode array. A microcontroller is used to implement the pattern recognition. The classification of drinking waters is carried out by a Microchip PIC18F4550 microcontroller and is based on neural networks algorithms. These algorithm are initially trained with the multi-electrode array on a Personal Computer (PC) using several samples of waters (still, sparkling and tap) to obtain the optimum architecture of the networks. Once it is trained, the computed data are programmed into the microcontroller, which then gives the water classification directly for new unknown water samples. A comparative study between a Fuzzy ARTMAP, a Multi-Layer Feed-Forward network (MLFF) and a Linear Discriminant Analysis (LDA) has been done in order to obtain the best implementation
Thick-film on a microcontroller.
Microcontroller
1. Introduction
Sensors based on electrochemical techniques are used to determine the concentration of specific chemical compounds, or the accurate measurement of physiochemical parameters. But generally they have an important drawback; namely that of susceptibility to interference from other species that mask the species of interest. However this drawback can be converted to advantage if, instead of looking for that type of accurate measurement, another kind 7 measurement of a rather more qualitative nature is employed, such as the discrimination or classification of samples of complex chemical nature. Under this concept, electronic tongue systems that employ different sets of non-specific electrodes were developed some years ago [1]. Each of the electrodes provides a signal that is proportional to the set of species in the system under analysis. As electronic tongue systems tend to produce a qualitative result, multivariate analysis techniques are generally required in order to process the data obtained from the measurements.
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lowast; Corresponding author. Tel.: 34 963877608; fax: 34 963877609. E-mail address: egarciab@eln.upv.es (E. Garcia-Breijo). 0924-4247/$ – see front matter copy; 2011 Elsevier B.V. All rights reserved. doi:10.1016/j.sna.2011.09.039 |
Various electrochemical techniques have been used in electronic tongues, such as potentiometry [2], voltammetry [3] or impedance spectroscopy [4]. These have been used in several applications, including waste water control [5] and food analysis [6].
copy; 2011 Elsevier B.V. All rights reserved.
Potentiometric techniques have as their main desirable feature simplicity of measurement method and electronic equipment. Various different types of electrodes have been used in potentiometry, such as membranes [7] or metal surfaces [8]. In this latter electrode, a voltage is obtained that is proportional to the concentrations of all species present in solution and hence its quantification is difficult to determine whenever the aqueous medium is complex [9].
A method for obtaining a multi-electrode of easy construction and simple operation is to employ inks from thick-film hybrid circuit technology [10] because there are many different types of inks and each has a key chemical element that can become the active element of the sensor.
Most systems of electronic tongues remain in the laboratory version, which requires the presence of a computer and, specially above all, two separate processes, one for taking measurements and another for data processing. If it is desired for these systems to have industrial application however, it is necessary to unify these two phases into a single system. The best method for achieving a single system is the use of microcontrollers in systems which, in addition to the measurement of potential, are able to perform the analysis of relevant data using a software program implemented in the microcontroller memory. Thus portable electronic tongues are becoming popular as they offer simplicity, reliability and use in field [11]. Some systems using microprocessors have been presented as electronic tongues [12] but the system presented in this communication has as its main novelty the development and comparison of three types of pattern recognition algorithms. Pattern recognition algorithms have become a critical component in the implementation of electronic tongues and noses and have been used successfully in these applications [13]. For implementation in portable equipment the algorithm must be transferable to a microcontroller which has a limited amount of memory. Thus the perfect pattern recognition algorithms will require high accuracy, to work fast to work in real-time and have low memory requirements in order to be implemented in a microcontroller. Not all pattern recognition algorithms are able to reach each of these requirements. In
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期刊：传感器与执行器A:物理
用于电子监测水下监测的电子微型控制器识别算法的比较研究
摘要
可移动电子设备用不同的电极阵列形成了十五个不同的电极阵列，用于实现多电极阵列。微控制器用于实现模式识别。饮水器的分类由Microchip公司PIC18F4550单片机完成，基于神经网络算法。 这些算法最初是在个人计算机（PC）上使用多个样本水（仍然是波光粼粼和水龙头）进行多电极阵列训练以获得最佳的网络结构。经过训练，计算数据被编程到微控制器，为新的未知水样增加水分类。 ）和一个线性判别分析（LDA）已经可以帮助我们实现它的实现。
1.介绍
基于电化学技术的传感器被用于确定特定化合物的浓度或生理化学参数的精确测量。但一般来说，它们有一个重要的退步，即对其他物种的干扰的敏感性，掩盖了感兴趣的物种。 如果不是寻找这种精确测量类型，而是寻找另一种更具质性特征的测量方法，比如对复杂化学性质的样品进行歧视或分类。在这个概念下，采用不同类型的非特定电极的电子舌系统在过去几年已经开发出来[1]。电极的每一个都提供了与分析中的系统的种族成比例的标准盐。由于电子舌系统倾向于产生定性结果，多变量分析技术一般需要根据测量数据获得数据。
可变电化学技术已被用于电位测量，如电位滴定[2]，伏安法[3]或阻抗谱分析[4]。这些技术包括废水控制[5]和食品分析[6]。
电位分析技术是测量方法和电子设备的主要特点。各种不同类型的电极已被用于电位测量，如膜[7]或金属表面[8]。放射性同位素电解质与溶液中存在的所有物质的浓度存在比例关系，因此其定量难以确定水中介物是否复杂[9]。
一种方法是获得一种易于构建和操作简单的多电极，它与薄膜杂化电路技术[10]相关，因为它们存在不同的类型，并且缺少可以成为传感器的主动元件的键控元件。
大多数电子舌头系统仍然保留在实验室版本中，这需要计算机的存在，尤其是需要两个独立的过程，一个用于测量，另一个用于数据处理。如果希望系统有任何必要的应用，则有必要将这两种方法统一到一个单一的系统中。最好的方法是在系统中使用微控制器，除了测量电位之外，还可以使用微控制器存储器中实现的软件程序对相关数据进行分析。因此便携式电子语言由于其简单性，可靠性和在现场的使用而受到欢迎[11]。一些使用微处理器的系统已经被称为电子语言[12]，但系统表示这些通信主要是三种模式识别算法的发展和比较的主要新颖之处。模式识别算法已经成为实现电子设备和数据的关键组成部分，并已成功应用于这些应用[13]。为了在便携式设备中实施，算法必须能够转移到具有有限数量存储器的微控制器。如果模式识别算法需要高精度，则要求工作实时快速且存储量低要求在微控制器中实现。 并非所有的模式识别算法都能够达到这些要求中的每一个。 在这个通信中，已经使用了三种模式识别算法，Fuzzy ARTMAP，多层前馈（MLFF）和线性判别分析（LDA）。
MLFF是最流行的人工神经网络（ANN）类型;基本上它由三层神经元（输入，隐藏和输出）组成。他们需要一个训练阶段，其中每个神经元的权重被设置，另一个验证阶段[14]。模糊ARTMAP网络使用所谓的自适应谐振方法，并基于使用先前的动作来预测后续步骤[15]。对于LDA，该方法是一种概率参数分类技术，通过将高维空间的数据投影到低维空间，从而最大化类别之间的差异并最小化各类别之间的差异。通过这种方式，可以得到许多正交线性判别函数，它们等于类别个数的个数[16,17]。这些算法已被用于电子鼻[18]和电子舌系统[19]，具有以下重要优点：计算算法的实现简单，计算速度快，并且可靠性好，结果少。
本文的主要研究内容是利用电子组装技术构建薄膜电子舌片系统，该系统由一个微处理器系统上实现的模式识别算法组成。作为本系统的应用实例，分析了不同浓度和类型盐类的各类饮用水。实施的模式识别算法能够使用从电势测量获得的数据对这些水样进行分类。该例子可以扩展到更多的工业应用，例如水纯化，废水排放，质量控制和质量控制，一般而言，适合于特殊人员快速，简单，经济地进行定性对策。
2.系统描述
2.1样品
总共选取了五种不同品牌西班牙天然矿泉水（Bezoya，Bronchales，Cortes，LanjaronandSolaacute;n），巴伐利亚水（Primavera）和巴伐利亚水作为代表样品，并使用下面列出的电极阵列研究了它们的使用情况和浓度（inmg / L），如表1所示。
2.2电极
选择范围广泛的具有不同表面的电极以便在电位测量中探索它们的差异响应。按照这种方法，制备了使用厚膜技术制备的各种电极。为了达到目的，使用了几种不同的活性元素;由HEAEUS和它的RuO 2为10 / sq（R8911型）和1M / sq（型号R8961），Cu（型号C7257），AgC8829）和Pt（型号C1076D）。 AgCl通过以1:1的比例和使用低温EG2020玻璃（由Ferro提供）混合Ag和AgCl粉而制造。保护性上层糊剂为GWENT提供的D2020823D2型。在先前的文章[15,20]中已经阐述了这些电极类型的制备方法。
将电极支撑在氧化铝衬底RUBALIT 708S（由陶瓷技术提供）上，其厚度为50.8mmtimes;25.4mm，厚度为0.635mm。与上述电极相比，制造了三层薄膜印刷电路板，分别对应于三层：导电层用作信号的电子互连，有源层和上保护层。导电膏使用AgC8829（由HERAEUS提供）。轨道的布局被设计成将陶瓷基板连接到扁平电缆连接器，并且相隔3分钟。
同时使用三种不同类型的电极（Cu，RuO2为10 / sq，RuO2为1M / sq，Ag，Pt和AgCl）。由此我们获得了一组18个电极，用作电位测量的主动系统，形成多电极板。图1显示了用厚膜技术实现的电极的最终阵列）。使用6个电极制备的电极的数量很大，以便能够研究每种材料的反应并获得对应的平均值。
2.3电子系统
双电极板共用18个电极，因此可以同时测量36个电极。所使用的外部参比电极是Ag / AgCl装置（由CRISON提供）。
测量使用自己设计的便携式数据记录器进行。多电极的输出信号采用36：1多路复用器架构，该架构由两个18：1通道MOS模拟多路复用器（MAX306，MAXIM）和一个8：1通道多路复用器（MAX308，MAXIM）组成。微控制器控制每路多路复用器的选择。在10s内每隔100ms对36个通道进行一次采样。
精密CMOS四倍微功耗运算放大器（LMC646，NATIONAL SMC）连接到输出多路复用器。该运算放大器（AO）具有非常高的输入阻抗（超低输入电流高达16 fA），因此适用于电位多极电极产生的信号阻抗。
与数字转换器（A / D）（MAX128，MAXIM）的匹配已经被使用，因为微控制器仅有10位分辨率，并且只能接受正电压。该A / D分辨率为12位，可用单极性或双极性输入信号。它使用内部或外部参考电压或者取得不同的满量程范围。 在这种情况下，使用2.5V外部参考和双极性输入信号。 利用这种配置，分辨率（相当于1个最低有效位）为1.22mV。PIC18F4550微控制器使用I2Cbus.PIC18F4550从A / D转换器收集的数据[21]选择为低功耗（睡眠模式电流降至0.1A典型值），32K内存程序和2K RAM和USB端口。
PIC18F4550微控制器的软件设计为可以获得通道的平均值。使用36个通道的数据计算输入向量。这些输入向量对应于电极的类型。
测量过程可以在两个阶段进行：训练阶段和测试阶段。 在训练期间，数据通过RS232串行通信链路发送到PC，以便在MATLABreg;R2010b的训练算法中使用它们。
采集软件是使用Visual Basic 6.0和MicrosoftExcelreg;2003软件。 在测试期间，数据是测量并直接与嵌入式网络中的微控制器或微控制器相连接。测量系统框图如图2所示。
2.4测量过程
36个电极开始在25°C，300mL0.01MKNO3溶液中溶解，电极的反应次数每隔一天达到一个稳定的电位，在15天后发生。这个阶段被称为调节期（图3）。用第一个样本进行人工神经网络训练，直到获得可接受的识别百分比（超过80％），如第三节中所见。第8次样品发生（约15天）。
在初始阶段，采取措施每隔一天进行一次，每天使用各种类型的饮水瓶。这样会影响训练和测试周期（图3）。将电极组浸入相应的电极样品10分钟，以确保记录电极的最后5分钟。典型时间稳定状态持续5分钟。在25℃下进行测量。在测量过程中，电极用蒸馏水清洗。样本以随机顺序测量。每次测量后，将该组电极再次浸入对照溶液中。在前8个样品中，多电极阵列的响应被认为是稳定的（参见图4中的响应缺口水样）。考虑到使用电位滴定测量获得的结果并不有助于样品之间的明确区分，有必要使用人工神经网络进一步研究它们。
3.数据分析
使用人工神经网络的过程包括两个阶段，第一阶段是训练网络，第二阶段是验证。训练阶段用一些可用的措施进行。在这个阶段中列出了网络类别（在我们的例子中是七种不同类型的水）。测量数据以电极测量值作为输入矢量。利用这些数据计算配置网络的算法的系数。在验证阶段，新数据的数据被应用于输入，检查输出有效网络负载的情况。
在PC电脑上运行的程序Matlab2010breg;已经完成
使用计算机网络。计算机的使用由计算能力和易于实现神经网络算法决定。相比之下，验证阶段完全是由微控制器完成的。最终，培训阶段获得的结果被用作纳入微控制器程序的算法的系数。通过这种工作方式，一旦培训阶段完成，开发系统可以独立于PC工作。这是本文设计的关键特征之一。
3.1训练模糊ART图
模糊ARTMAP神经网络基于所谓的自适应共振理论（ART），其目标是创建适应重要响应和基本稳定的算法无关条目的回应[22]。 这个理论已经发展成为一系列的无监督学习的神经算法，它们能够通过呈现任意输入序列来创建稳定的类，从而保证稳定的学习速度[23]。
ART网络由两个子系统组成（图5a）：第一个补充入口代码的子系统，其输入值加倍，包括值ac = 1 - a; 并以这种方式避免了类别的扩散。 第二个子系统的相似性和共振性（图5b）。每当网络接收到一个新的输入向量（V）时，系统就会通过激活输出节点（Cj）来产生反应。如果某个特定节点不能被分配给任何节点，网络就会创建一个新节点。 网络性能主要由三个参数（和˛）决定。
监测参数（）确定重新测量是否属于现有类别或是其他类别必须创建。该参数的值（0和1之间）决定了分组措施时使用的算法的严格程度。
参数（介于0和1之间）决定了网络学习的速度，高值的结果是高值，低值则导致学习速度降低。此外，它对分类算法具有很强的鲁棒性，特别是对于可能在其值中存在一些噪音的数据进行分类时。
参数是对选择因素进行分析并使得系统能够决定是否存在可激活的两种分类。对于所选择的输出选择哪些重量被修改为适合的程度，其值是否大于0。
模糊ARTMAP [24]网络由两个ART类型的网络组成，一个是训练（ARTA）和他们的验证（ARTB）。两个网络之间的连接是通过称为mapfield的存储器映射来完成的。通过这个网络完成了一个监督分类。输入数据可以是数字或模拟0和1之间的范围。值的网络被称为模糊艺术地图。
由MATLABreg;2010b使用由杰克逊维尔州立大学Aaron Garrett设计的模糊ART图网络工具箱。
训练Fuzzy ART MAP以获得每个投入的权重，地图场和最大 - 最小值。
这些网络通过对饮用水的样品进行了培训，共抽取了7种水样的8个样品共56个样品。所选参数为：警戒参数[]为0.75，学习率[]为1，收益率为0.001。
通过训练得到12times;16的权重矩阵和1times;16的地图场，并获得输入数据的最大值和最小值。这些数据都用于微控制器的固件[37]。
3.2训练多层进给 - 前向神经网络
为了培养一个多层馈送 - 前向神经网络[25]，Matlabreg;2010b的nprtoolGUI（神经网络模式识别工具图形用户界面）已被使用。 互联网-工作是在隐藏层和输出层都具有默认的tan-sigmoid转换函数的双层前馈类型。 它在Matlabreg;中被称为模式识别网络（模式识别网络）（图6）。模式识别网络是前馈网络，可根据目标类别进行训练以对输入进行分类。 模式识别网络的目标数据应该包含所有广义概率分布的传感器，它们是传感器所存在的类别。输入数据在[-1,1]之间进行了归一化处理，以增强神经网络算法。当输入将适当类别的向量应用于网络，相应的神经元应该产生，而其他神经元则应该向外输出。
Tansig（双曲正切乙状结肠传递函数）激活函数用于在隐式节点和输出节点中形成神经元，这种功能表现在56人被抽取，40人（70％）被使用，8人（15％）有效，8人（15％）被使用。样品的选择随机使用随机数据分析功能。使用MATLABreg;中实现的标度连续反馈传播算法来训练该网络的数量被隐藏的是20。
表2显示了MLF网络的MSE（均方误差）和百分比误差，用于训练，验证和测试。图7a显示了混淆矩阵。图7b显示了受试者工作特征曲线（ROC）曲线，真实阳性率（灵敏度）与假阳性率之间的关系曲线图（图7b）。图7b显示了受试者工作特征（ROC）曲线，其中， 1 - 特异性）随着阈值的变化而变化。图8显示了原始错误（这表明错误的大小是分布的，通常错误几乎为零，远远不如此）。
经过训练得到两个权矩阵，其中一个（从输入层到隐层）6times;2，另一个（从隐层到输出层）为20times;7以及1times;20偏矩阵（隐层）和1times;7偏矩阵（输出层）。 所有数据均被用于微控制器的固件中。
3.3。训练线性判别分析
判别分析（LDA）是一种多元统计技术，用于将一组观测值划分
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