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基于偶极-四极偶合的混合盘/棒人工等离激元分子中的双Fano共振
摘要
可以通过超辐射亮模式和亚辐射暗模式之间的相消干涉来实现全景共振。已经制造出各种人工等离激元低聚物，以产生其广泛应用的Fano共振。但是，等离子低聚物系统中的Fano共振来自所有金属粒子的相互作用，这极大地限制了Fano共振的可调谐性。
此外，许多现有的等离子低聚物仅支持单个Fano共振，而多个Fano共振大多发生在复杂的多层结构中，这极大地挑战了制造过程。在这里，演示了一个简单的不对称等离激元分子，该分子由中心金属盘和两个侧面耦合的平行金属棒组成。仿真和实验结果清楚地表明，透射光谱中出现了两次Fano共振。此外，两个Fano峰可以独立调整，并且可以通过更改一根杆的长度或杆与圆盘之间的间隙距离来实现单/双Fano峰切换。该调制方法简单有效，大大提高了结构的可调谐性。提出的不对称人工等离激元分子可以在多通道光学开关，滤波器和生物传感器中应用。而且，在盘和棒之间的间隙中可控的等离子场强度也为等离激元诱导的光催化反应和生物合成提供了新的控制手段。
- 介绍
人工等离激元分子是金属纳米粒子的小组件。对于维持局部表面等离振子共振（LSPR）和金属纳米颗粒之间的等离激元耦合而言，这样的明确定义的粒子组装吸引了越来越多的关注。LSPR与金属纳米粒子中的导电电子的集体振荡相关联，这些电子在一定波长的光下被照射1。各个纳米粒子的等离子体共振模式与相邻纳米粒子的等离子体共振模式耦合，形成新的法线。集群的模式。等离子体激元分子中共振的强相互作用可广泛用于表面增强光谱2,3，纳米天线4,5，生化传感器6-9，等。人工等离激元分子的最显着特征是可以随意设计金属纳米粒子以实现良好控制的光学特性的自由度，而光学特性通常很难直接从天然材料中获得，例如Fano共振10-13和模拟电磁感应的透明性（ EIT）14-17。
已经有许多种基于Fano共振的人工等离激元分子，范围从单个纳米盘到二聚体和多颗粒低聚物。在单个纳米盘结构中，通常通过引入规则排列的缺陷（例如切出的楔形18，窄的裂口19等）来产生Fano共振。
在这些结构中，纳米盘有助于产生宽泛的超辐射偶极等离子体共振模式（亮模式），而切出的楔形或裂隙会导致狭窄的亚辐射四极等离子体共振模式（暗模式）。结果，窄的亚辐射模式和宽的超辐射模式之间的相消干涉产生明显的法诺共振。在二聚体中，大小或形状不同的两个紧密相邻的金属纳米粒子可引起显着的Fano共振20-22。此外，还证明了其他一些支持Fano共振的双粒子结构，例如纳米棱镜对 23，纳米交叉棒24，非对称双棒25-27，环盘28,29，同心环30。在多颗粒低聚物中31-39，组装了三个或更多的颗粒以产生Fano共振，这是由于在键合模式和反键合模式之间具有破坏性干扰35,36,38,40。对于键合模式（称为超亮明亮模式），所有纳米粒子的偶极等离子体激元都在同相且沿相同方向振动。对于反键模式，中心粒子的偶极矩与周围环的偶极矩相反，这称为亚辐射暗模。由于多颗粒低聚物是由几个亚单位的纳米颗粒组成的，因此可以通过更改单个颗粒的大小和位置来破坏它们的对称性，这为操纵Fano共振提供了更大的自由度41,42。然而，在等离子体多颗粒中对于低聚物，键合模式（同相模式）和反键合模式（反相模式）通常来自多个粒子的集体共振。因此，通过调节多颗粒低聚物中的单个颗粒对Fano共振的调谐效果通常并不明显，并且共振强度的调制强度和范围受到限制33,37,38,43-45。此外，许多多颗粒低聚物 它只能支持一个Fano共振，而多个Fano共振大多发生在复杂的多层结构中【46-48】，这给制造和实际应用带来了困难。因此，设计一种更简单的多范诺共振系统以有效地调节共振模态在人工等离激元分子的应用中具有重要意义。
在本文中，我们提出了一个由金盘和两个侧面耦合的平行金棒组成的简单等离激元分子。从圆盘的超辐射偶极子模式和两个不对称杆的亚辐射四极子模式之间的相消干涉中，对双Fano共振进行了数值和实验研究。此外，通过改变结构的不对称性以及圆盘与杆之间的距离来研究双Fano共振的演化趋势。由于两个亚辐射四极杆模式分别由两个杆激发，因此仅通过更改一根杆的长度即可切换单/双Fano峰。调制方法简单有效，调制频带宽，可以使两个法诺峰完全独立。此外，还可以通过改变杆和圆盘之间的耦合距离来切换单/双Fano峰。Fano峰的传输调制强度很大，这极大地增加了系统的可调性。最后，我们介绍了一种多模耦合辐射振荡器理论（MCROT）来解释双法诺共振的形成机理。有限差分时域（FDTD）仿真结果很好地验证了分析结果。提出的不对称人工等离激元分子可以精确地调整传输光谱，并在多通道光学开关，滤波器和生物传感器中充分利用它。另外，通过监测法诺峰并选择合适的耦合距离，可以在圆盘与棒之间的间隙中产生强度可控的等离激元场，为等离激元诱导的光催化反应和生物合成提供了一种新的控制方法。
- 结果与讨论
图1（a）是石英衬底上单个不对称人工分子的示意图。该分子由一个金盘组成，该金盘与两个平行的金条侧面耦合。该分子的具体结构参数如图1（b）所示。金盘的半径（R）固定为250nm。杆1和杆2的长度分别为L1和L2，而两个杆的宽度（w）固定为50 nm。圆盘和两个杆之间的间隙距离分别定义为g1和g2，圆盘和两个杆的厚度（t）固定为30 nm。图1（c）演示了该结构的制造过程。首先，将聚甲基丙烯酸甲酯（PMMA）抗蚀剂层旋涂在石英基板上，然后将结构暴露于聚焦电子束并在显影液中显影。之后，依次在样品上沉积厚度为0.5 nm和30 nm的铬和金膜。最后，通过剥离工艺获得金结构。所制作的样品如图1（d）和（e）所示，分别呈现出不对称的人工分子阵列和扩大的随机选择性结构。结构的规律性和精度表明，通过这种方法可以在大面积上均匀地制造样品。
不对称人工分子的传输特性如图2所示。作为参考，还提供了与每个杆独立耦合的圆盘的传输特性。结构的实验光谱及其相应的SEM图像分别显示在图2（a）和（b）中。光源的偏振方向垂直于棒，如图2（b）中的黑色箭头所示。圆盘和棒之间的间隙距离为30 nm（g1 = g2 = 30 nm），棒1和棒2的长度分别为700 nm和900 nm（L1 = 700 nm和L2 = 900 nm）。当圆盘仅与杆1耦合时，在1530 nm处观察到明显的Fano共振峰（标记为FR1），并且由于圆盘仅与杆2耦合，在1730 nm附近发现了另一个Fano共振峰（标记为FR2）。当圆盘与两个杆连接时，两个Fano峰（分别标记为FR1和FR2）同时出现在透射光谱中。图2（c）给出了相应结构的模拟透射光谱。显然，实验结果与数值预测显示出良好的定性一致性。当光源的偏振方向平行于棒时，透射光谱中没有Fano共振峰，这在ESI中得到了确认（有关偏振态时结构的透射光谱，请参见ESI，S1，dagger;）。光源的方向平行于杆。
图1.不对称分子的制备和表征。（a和b）分别是一个不对称分子的三维示意图和二维示意图。盘的半径R固定为250nm。两个金属棒的宽度w固定为50 nm，长度分别为L1和L2。杆1的长度L1固定为700nm。圆盘与杆1和杆2之间的间隙距离分别为g1和g2。在这项研究中，圆盘和棒的厚度t固定为30 nm。（c）不对称分子套管的制造流程示意图。（d和e）制备的不对称分子结构的代表性阵列的低倍和高放大倍数SEM图像：（d）阵列中随机选择的区域。（e）个人结构。（d）和（e）中的比例尺尺寸分别为1mu;m和100 nm。
为了进一步了解不对称人工分子中双重Fano共振的起源，显示了Fano峰值光谱位置（在图2（c）中标记为FR1，FR2，FR1和FR2）的表面电荷分布。在图2（d）中。在光谱位置FR1和FR2（圆盘分别与杆1和杆2耦合）处，正电荷和负电荷在两个金属杆中形成一对反向排列的偶极子共振，表明几乎没有净偶极矩 激发是两个棒中的四极等离子体激元共振。四极等离子体激元共振的相反偶极矩导致窄的亚辐射模态。在圆盘中，在光谱位置FR1处的表面电荷分布验证了在圆盘中产生了偶极共振，并形成了宽的超辐射模式。值得注意的是，由于在杆2的中心的负电荷的库仑力，在光谱位置FR2处，部分正电荷分布在盘的相应耦合位置处。但是，磁盘仍然由偶极子共振模式主导，这在ESI中得到了进一步阐述（有关磁盘在不同光谱位置的表面电荷分布，请参见ESI，S2，dagger;）。光谱中不同的Fano峰的形成是由于杆中窄的亚辐射四极杆模式与圆盘中的宽超辐射偶极模式之间的相消干涉。图2（d）还示出了当盘同时与杆1和杆2耦合时在光谱位置FR1和FR2的电荷分布。在光谱位置FR1处，在棒2中形成了平行于电场极化方向的偶极子谐振模式。棒2和圆盘的偶极子谐振模式之间的相互作用很弱，因此FR1仍然由 盘和杆1的共振模式之间的耦合效应类似于FR1。类似地，对于光谱位置FR2，Fano峰主要由盘和杆2的共振模式之间的耦合效应产生，这与FR2的一致。
图2.不对称人工分子和分解结构的透射特性。杆1和杆2的长度分别为700 nm和900 nm（L1 = 700 nm和L2 = 900 nm）。（a，c）非对称人工分子和分解结构的实测（a）和FDTD模拟（c）的透射光谱。（b）相应样品的SEM图像，黑色箭头表示电场的极化方向。底部的比例尺尺寸为500 nm。（d）FR1，FR2，FR1和FR2处的结构的表面电荷分布（lambda;1= 1530 nm，lambda;2= 1730 nm，lambda;3= 1520 nm和lambda;4= 1760 nm）。
质量因子（Q因子）是Fano共振的重要参数。Q因子的计算公式为：共振波长lambda;0与共振峰的半峰全宽（FWHM）Delta;lambda;之比.49拟议的不对称人工分子及其分子的Fano共振峰的Q因子 详细计算图2中的分解结构。在分解结构中，法诺共振峰FR1和FR2的Q因子分别为13和7。对于耦合结构，Fano共振峰FR1和FR2的Q因子分别为17和11。显然，非对称耦合结构中的Fano共振的Q因子大于相应的分解结构中的Q因子。这种现象的原因可以归因于磁盘上电荷分布的变化。以FR2和FR2为例，在分解结构中，圆盘仅与杆2相连，并产生法诺共振FR2。在联接结构中，盘同时与杆2和杆1联接。杆1上的电荷由于库仑效应而改变了磁盘上的电荷分布，从而降低了杆2附近的磁盘上的电荷密度。因此，盘与杆之间的电场减小，并且盘与杆2之间的耦合强度减小。最后，FR2的FWHM降低，而FR2的品质因数提高。
首先从最高的对称构型开始理解等离子体分子的光学性质，其中两个杆的长度相等（L1 = L2 = 700 nm），并且圆盘和杆之间的间隙距离（g1 和g2）固定在30nm。在这种情况下，如图3（a）的顶部曲线所示，只有一个Fano峰FR1出现在透射光谱中。人工等离激元分子的不对称度Delta;s可以定义为杆2和杆1的长度之间的差异（Delta;s= L2-L1）。随着Delta;s的增加，在FR1的右肩出现分裂，在〜1600 nm处出现窄而浅的倾斜，然后开始出现第二个Fano峰FR2。随着Delta;s的增加，FR2发生红移，从而使FR1和FR2之间的距离更宽，更深。当Delta;s增加到200 nm时，谷值仍然变得更宽，但其深度现在延伸到基线，这导致透射光谱中两个完全分离的Fano峰。出现双Fano峰的原因是棒2的共振波长发生了位移。当Delta;s= 0（L1 = L2）时，由棒1和棒2与圆盘相互作用产生的两个Fano共振为 完全重叠； 因此，在系统的透射光谱中仅出现一个Fano峰。随着Delta;s的增加，杆2的共振波长增加，杆2和圆盘产生的Fano峰发生红移，而杆1和圆盘产生的FR1峰的光谱位置不变。因此，FR1和FR2并不完全重合，并且在两个峰的交界处发生分裂。当Delta;s增加到200 nm（L2 = 900 nm）时，两个Fano峰完全分离。随着Delta;s的增加，FR2的波长从1520 nm变为1760 nm，调制带宽达到240 nm。图3（c）显示了FDTD仿真结果。光谱中Fano峰的分裂和演化趋势与图3（a）中的实验结果完全吻合。可以定制传输光谱，并且可以通过调整人工分子的不对称性来获得单或双Fano峰，这为单通道和双通道滤波器和光学开关的应用提供了潜力。
图3不对称性的Fano共振。杆1的长度L1固定为700nm，并且通过增加杆2的长度L2来破坏结构的对称性。不对称度定义为Delta;s＝ L2-L1。（a和c）分别从0到200 nm增加Delta;s的不对称分子的实测和FDTD模拟透射光谱。（b）具有不同长度的杆2的分子的SEM图像，黑色箭头表示电场的极化方向。底部的比例尺尺寸为500 nm。
我们还研究了圆盘和杆之间的间隙距离对不对称等离激元分子的光学特性的影响。在此，杆1和杆2的长度分别固定为700nm和900nm。在图4中详细研究了具有各种间隙距离g1（g2固定为30 nm）的不对称等离激元分子的光学响应。该分子的实验光谱及其相应的SEM图像如图4（a）所示。和（b）。随着g1的增加，FR1的光谱位置保持不变，传输和带宽逐渐减小。但是，FR2的光谱位置和透射率保持不变。这种现象可归因于盘和杆1之间的近场耦合减弱。随着g1的增加，盘和杆1之间的耦合强度降低，这导致FR1的传输和带宽降低。由于杆1的长度是恒定的，因此FR1的共振波长不变。对于FR2，圆盘和杆2之间的间隙距离g2是固定的； 因此，其光谱位置和透射率保持不变。转向具有较大间隙距离（g1 = 100 nm）的分子，圆盘与杆1之间的耦合强度变得很弱，而FR1
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