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半导体纳米线激光
摘要：激光的发现和持续发展已经使科学和工业发生了革命性的变化。微型化半导体激光器的出现使这项技术成为日常生活中不可或缺的一部分。由于纳米线激光器在光电子领域的巨大潜力，激动人心的研究正以新的焦点继续进行。在这篇综述中，我们探讨了纳米线激光器发展的最新进展，并展望了未来的改进和趋势。我们讨论基本的材料考虑和最新的，最有效的材料纳米线激光器。在讨论了新的腔设计和放大方法之后，介绍了表面等离子体极化子纳米线激光器的最新研究成果。最后，介绍了具有集成光电子应用潜力的电泵浦纳米线激光器的令人兴奋的新报告。
1916年，阿尔伯特·爱因斯坦提出了受激辐射存在的理论，从而为激光发射提供了基础。在这些原理的基础上，Charles Townes和Arthur Schawlow为Theodore Maima演示第一台使用红宝石增益介质的激光器奠定了基础。自从这些早期的发展以来，激光的使用已经扩展到许多领域，由于材料、光学和电子领域的革新，激光已经有了很大的发展(图1)。新功能的增加和性能的改善导致了新工业的出现，并促进了现有工业的发展。
从它的诞生到今天，人们对激光的小型化产生了浓厚的兴趣。紧凑型半导体激光器的出现从根本上改变了小型化的步伐和性质，使光纤通信、图像扫描、光盘播放机、条形码扫描器、激光打印机和紧凑型光探测和测距(激光雷达)系统等新技术得以发展。最近，缩小激光器的努力提供了新型的器件，如垂直腔面发射激光器、微碟形激光器和光子晶体激光器，其中一些已投入商业用途。虽然小型化使激光得到广泛应用，但激光研究的下一个前沿领域将给光电子学领域带来革命性的变化。在过去的十年里，学术界的研究越来越集中于探索和开发纳米级激光器，以应用于片上光子器件和超灵敏传感器。该领域的主要研究领域之一是半导体纳米线:一种准一维半导体，同时作为光学增益介质和光腔，在某些情况下具有激光的固有能力。这种特性，以及调谐发射波长的能力和它的电集成的潜力，使纳米线激光器成为一个有希望的候选人，用于下一代光电器件。本文介绍了纳米线激光器的概念，将该领域的基本发现与重要的最新进展联系起来，并对未来的研究方向提出了展望。
图1
纳米激光器基本原理
第一根半导体纳米线是由硅制成的，使用的是汽液固生长机制，该机制使用了一种金属催化剂来促进一维晶体生长。利用这种汽液固相结合的方法，生长出了致密的氧化锌纳米线阵列，首次观察到激光的作用。因此，这项工作为纳米激光器的制造提供了一种新的简便的方法(图2)。与传统的“自上而下”的制造技术不同，传统的“自上而下”的制造技术是通过蚀刻宏观晶体来定义纳米尺度的特征，而这些纳米线结构是从“自下而上”生长在蓝宝石基片上的。氧化锌纤锌矿结构的各向异性及其相关方面导致了纳米线光学腔的形成。
图2
虽然这个演示代表了半导体激光器小型化的一个突破，但关于光学腔的性质仍然存在几个问题。假设纳米线作为法布里-珀罗腔;然而，支持这一说法的实验证据有限。第一个被报道的实验进行纳米线直径不同的合奏20至150纳米,长度2 - 10mu;m;得到的光谱是来自许多纳米线的信号的平均值。为了进一步了解空腔的性质，将生长在蓝宝石衬底上的纳米线阵列用乙醇超声处理，然后将溶液滴铸在新的衬底上，得到了单根纳米线。利用近场扫描光学显微镜研究了这些纳米线在激光阈值以上激发时的空间分辨光致发光。从纳米线端面获得的发射光谱显示出激射峰，端面发射光谱比侧面发射光谱强得多。这些结果表明，纳米线激光器的工作依赖于波导发射，以改善腔内的光反馈。关于激光发射过程的直径阈值的报告进一步支持了这一观点;由于波导限幅不足，小于一定直径的纳米线不能发生激光。此外，激光峰值间距可以通过假设间距与纳米线长度倒数之间的线性关系来预测，这是法布里-珀罗腔的特征行为。
在纳米线阵列中发现激光之前，人们还不清楚具有这种小端面的腔是否能够支持激光，因为人们认为它们可能导致大量的散射损失，使腔的效率太低，无法达到激光阈值。纳米线法布里-珀罗腔的放大依赖于光从纳米线的晶体端面反射回来并通过增益介质传播回来的光反馈。当往返增益超过往返损耗，
(1)
Г约束因素,g是物质利益,alpha;m镜子损失,alpha;p传播损耗,L是空腔长度,R1和R2是有效的反射系数为每个终端方面,名义上是平等的。如式(1)右侧所示，端面反射效率对决定镜面损耗和达到激光阈值所需的增益有很大的影响。当纳米线的直径与光的波长相同时，半导体/空气界面的典型反射过程变成散射过程。从理论上说，这种由纳米线末端散射引起的“有效反射”可以与用标准菲涅耳公式预测的反射强度大不相同。由于散射过程在某些情况下可以显著增加端面的有效反射，因此可以减少镜面损失。
纳米线激光器发展过程中遇到的另一个不确定性是，由于纳米线的长度比传统半导体激光器腔短几个数量级，因此不清楚可以产生多少往返增益来补偿镜面损失。在约束因子中找到了一个可能的答案，它通常定义为增益介质中光能与总导模中光能的比值。从理论上说，纳米线激光器的约束因子可能大于单位。这一特性与纳米线的强波导特性有关，其中实际的波传播长度可能超过纳米线的轴向长度。一个大于单位的限制因素表明模态增益(即特定于给定模态的放大)除了物质增益外，还可能在允许纳米线激光器达到激光激射阈值方面发挥作用。在实践中，这可能有助于纳米线激光器发射激光，但这对于不同的腔几乎是不可能的。
随着单纳米线激光器研究的日益成熟，对纳米线激光器进行精确的建模变得越来越重要。建模有助于定义激光的阈值，它可以被认为是打开激光所需的激发量。具体来说，模拟从放大自发辐射(ASE)到激射振荡的转变，可以更仔细地检查阈值行为。当激光器在模态体积上收缩时，激光阈值的定义就不那么清晰了。这个阈值通常由描述输入激励和输出发射之间关系的功率图确定。对于纳米级激光器，激光阈值不太明显，因为较大比例的自发辐射耦合到激光模式中。通过速率方程分析来建立这种关系的模型，有助于确定纳米线激光器的阈值。描述半导体腔中单模载流子密度和光子密度的耦合速率方程可以定义为
(2)
(3)
其中N是载体密度,S是光子密度,P是泵强度、eta;是泵效率,和是自发发射和无辐射寿命,分别光子寿命,beta;是自发发射因子,是透明载体密度,alpha;是微分增益,是群速度的约束因素。增益近似为线性方程(4)
(4)
通过求解这些耦合率方程在稳态条件下,光子密度可以绘制泵强度的函数,如图3所示为各种beta;的值。在这个例子中,alpha;的数值,,,,用于构造这个图从造型获得氮化镓纳米线激光。beta;的值是自发发射的分数耦合到激光模式的兴趣。高beta;值的应用程序是至关重要的,因为它提高了纳米线激光发射效率和也是必要的纳米线激光调制频率高。一般来说，随着腔体体积的减小，自发辐射因子增加，阈值“软化”，使向激光跃迁的过程不那么突兀。通过将实验功率图与计算功率图进行拟合，可以更定量地确定激光阈值。此外，通过在对数-对数刻度上绘制输出功率与泵浦功率的关系，“S”曲线斜率的变化显示了一个激光阈值跃迁，该跃迁通常与“超线性”区域有关。值得注意的是,当beta;= 1和与相比,大S曲线变成一条直线,激光似乎“无阈值”(图3;黑色跟踪)。最近一项关于纳米级激光器的量子统计研究表明，即使在输入和输出图中没有一个明显的阈值，也有可能确定一个有限的阈值。定性上，S曲线的斜率也可以帮助识别实验中的假阳性，这可能是由于探测器的非线性灵敏度、数据不足或ASE的独家观测造成的。一般来说，量化激光阈值总是可取的。还应该指出,beta;值可能高估了根据实验条件。例如，在纳米线平铺在衬底上的情况下，在实验过程中不会收集到大量的辐射。这是因为激光发射比自发发射更具有各向异性;因此,集合计划可能导致轻微高估的beta;的值。
图3
用于纳米线激光器的半导体
自首次演示以来，自底向上合成具有高光学质量的半导体纳米线在纳米材料领域引起了极大的兴趣，因为与更传统的自顶向下技术相比，自底向上合成纳米线具有潜在的优势。例如，自上而下的技术往往需要耗时且复杂的步骤，这可能导致成本上升。此外，广泛的制造专业知识和极大的照顾是必要的，以生产高质量，纳米级结构所需的成功激光。相比之下，化学合成纳米结构可以相对简单和更少的时间消耗。例如，在氧化锌纳米线的情况下，合成只需要5-30分钟。另一个已被广泛探索的优点是，自底向上技术可以用来制备适合纳米线激光器的半导体新材料。这一点尤其重要，因为传统的半导体(如ZnO和cd)通常很难使用传统的洁净室技术来处理。使用相对简单的管状炉生长高结晶质量的纳米线，对于新材料的初步探索具有吸引力。这些管式炉不需要复杂的反应器用于金属有机化学气相沉积或分子束外延。
纳米线激光器的波长选择
利用波长可调谐的纳米激光器，可以使光子学的许多应用成为可能。这些应用包括传感、白光产生和光电子集成电路。使用不同的增益材料可以实现离散的颜色可调性，最终目标是实现连续波长可调性，以调整发射到特定的应用。另一种调谐波长的方法是通过激发强度、腔长、衬底特性或腔设计来改变腔的介质环境。然而，这种策略只能在有限的波长范围内应用，在某些情况下是不切实际的。在这里，我们主要讨论调整增益介质的组成来控制发射波长。
合金化是一种改变材料带隙的著名技术，已应用于各种半导体材料中。在某些材料的合金薄膜中，由于晶格失配而引起的相分离问题已经出现。这些问题中的许多已经通过使用在严格控制的生长条件下形成的纳米线得到了解决。研究了同一芯片上CdSxSe1-x纳米线的组成可调性。通过对生长炉温度梯度的仔细控制，在相对较短(1.2 cm)的衬底上，以x=0到1生长CdSxSe1-x纳米线阵列。这些纳米线阵列显示了498到692纳米的位置依赖发射，这取决于组成。在超过激光阈值的光激发下，发现纳米线在前所未有的189 nm宽波长范围内进行激光。
进一步扩展这种技术,构图的增长变量CdSxSe1-x和Zngamma;Cd1minus;gamma;S的纳米带也证明。这些纳米带被发现从UV (340 nm)到近红外(710 nm)区域进行裂解，这些区域具有明确的生长参数，能够精确控制发射波长，从而实现光谱的重叠覆盖。除了这些已被证实的纳米线激光器，其他的策略也被开发出来，以发展有前景的，成分梯度纳米线。例如，除了控制温度梯度外，还利用源材料中的成分梯度生长
lnxGa1 -xN合金纳米线，首次实现了InN和GaN之间的完全成分范围。通过温度梯度和元素梯度演示合金成分控制，导致使用生长设备同时探索两个梯度，该生长设备允许基体倾斜和优化温度剖面。这种双梯度方法使ZnxCd1minus;xSySe1minus;y在一个发射跨越整个可见光谱的单一基片上，从ZnS到CdSe的完整组分范围内生长。随着进一步的发展，这些合成可广泛调谐材料的方法可能为获得用于激光发射的高质量纳米线提供更便捷的途径。
在CdSxSe1-x的合成梯度单纳米线中也证明了这种提供发射可调性的成分控制概念。由于光的不对称传播，合成梯度纳米线只会在最低的能量波长下发生裂解，因为所有的高能量发射都会被纳米线的低带隙区域衰减。然而，通过将柔性纳米线的宽带隙边折叠成环形腔，可以在同一纳米线的不同波长处同时观察到激光。光谱红绿部分的可调谐性是通过可变光泵浦实现的，这样两个腔的输出比可以在两种颜色之间连续调谐。通过合并第三个蓝色环形腔，这种方法可以实现整个可见光谱的连续可调。控制合成梯度CdSxSe1-x纳米线的激光波长的最新策略依赖于将纳米线切割到所需的尺寸(图4a)。为了去除不需要的低禁带材料，可以采用纳米线弯曲断裂法来选择激光波长。自由光谱范围——或者由法布里-珀罗腔的长度决定的模间距——可以通过在不显著改变激光波长的情况下从高带隙端移除材料来调整。这两种操作可以提供高度可调的单模纳米线激光器。这种方法被证明可以产生工作在宽光谱范围(119 nm)的纳米线激光器。
近年来，甲基铵卤化铅钙钛矿被认为是一种有前途的增益材料，在各种光电系统中得到了应用。这些无机-有机杂化材料具有高的吸收截面、高效的光致发光、较长的扩散长度和较低的陷阱态密度。杂化钙钛矿薄膜中酶的初步研究表明，甲基铵碘化铅(MAPbI3)具有高的物质增益和低的酶阈值。此外，利用甲基铵盐的混合物制备薄膜，证明了酶峰的宽波长可调谐性。这项研究之后不久进行了详细的光物理研究，其中双分子自由载流子电子-空穴复合机制被报道为70%的MAPbI3薄膜光致发光效率的原因。除了从薄膜中提取ASE外，还证明了垂直腔光学结构中包含的MAPbI3薄膜中的低阈值激光。这些初步的报告建立了钙钛矿材料可以容易地发射激光，同时也为其他激光腔设计提供了基础。
近年来，首次报道了钙钛矿纳米线腔内的激光激发，其中最关键的突破是合成了具有高光学质量和合适尺寸的纳米线。将醋酸铅薄膜暴露在甲基卤铵盐溶液中生长钙钛矿纳米线，结果表明，在室温下，纳米线在光激发下发生裂解。此外，通过改变生长溶液中卤化物盐的比例来调整纳米线的组成的能力使激光在可见光谱中产生(图4b)。虽然这些纳米线具有非凡的光学性能，但更令人印象深刻的是，它们是在环境条件下生长的。这与大多数其他纳米
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