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通过将YVO4:Eu3 、Bi3 纳米荧光颗粒掺杂到TiO2介孔层中，来提高钙钛矿太阳能电池的效率和光稳定性
摘要：尽管钙钛矿太阳能电池已经实现了22.1%的功率转换效率，但在实际应用之前，钙钛矿太阳能电池的紫外光稳定性仍然是一个挑战。在这次项工作中，我们将YVO4:Eu3 , Bi3 下转换发光材料掺杂到介孔层TiO2中。YVO4:Eu3 ,Bi3 材料会将高紫外光子转化为低能量的可见光光子（红光）并且提高钙钛矿太阳能电池对紫外光的利用、增强光电转换效率、提高钙钛矿太阳能电池的紫外光稳定性。通过控制YVO4:Eu3 , Bi3 材料的掺杂浓度，光电转换效率优化到17.9%，与原设备相比光电转换效率增加了9.8%。更重要的是，基于m-TiO2/ YVO4:Eu3 , Bi3 材料介孔层的钙钛矿太阳能电池在紫外光照射下表现出优异的稳定性，在紫外光照射下工作60小时后，光电转换效率仍然维持着初始效率的70%。
关键词：钙钛矿太阳能电池，Eu3 ，Bi3 ，下转换发光，光伏性能，紫外线稳定性
1.前言
近年来，钙钛矿太阳能电池作为新一代光伏器件因其成本低、制造工艺简单、转换效率高而越来越受到关注。尽管钙钛矿太阳能电池的光电转换效率已经达到了可观的22.1%，在实际应用于户外环境之前，仍然需要解决一些局限问题如钙钛矿太阳能电池的稳定性。与传统硅光电池相比，钙钛矿太阳能电池的光电转换效率会轻微下降（在储藏25年后会低于0.5%），影响因素如水分和紫外线照射会造成钙钛矿薄膜的分解，从而导致设备的性能下降。钙钛矿太阳能电池的湿热稳定性可以通过一些方法得到提高，但是紫外线稳定性仍然是一个挑战。在目前的研究，TiO2是钙钛矿太阳能电池常用作电子传输层的材料。然而，纵所周知TiO2容易受到紫外线的影响。TiO2长期暴露在紫外线下，氧空位会在TiO2表面形成深陷阱，导致光生载流子的复合损失。此外，具有强氧化能力的TiO2光生空穴可以与碘离子发生反应，这将会导致CH3NH3PBI3的分解和性能的下降。因此，减少入射太阳光谱对TiO2层的紫外辐射，可以提高钙钛矿太阳能电池的紫外线稳定性。Bella等，通过使用荧光有机染料V570作为钙钛矿太阳能电池装置正面的发光转换器，以阻止入射太阳光的紫外线部分，光电转换效率提升了8%且在持续的照射下紫外线稳定性提高到500小时。我们在钙钛矿太阳能电池中加入了SrAl2O4:Eu2 ,Dy3 作为光降速层，将紫外光转化为可被钙钛矿太阳能电池利用的可见光，并抑制了由紫外光引起的器件退化，将光电转换效率由16.7%提高到17.8%，并在100小时的持续照明后紫外线稳定性有明显的提高。
这些方法证明了下转换发光的可行性，即将一部分入射的高能量紫外光降频为低能量的可见光光子，这也是一个有效的提高器件稳定性和光电转换效率的方法。在这些下转换发光材料中，铕（Eu3 ）掺杂钒酸钇(YVO4)在紫外线220~350纳米范围内的高吸收系数使其具有优异的抗紫外退化性能。YVO4将吸收的紫外光子能量传递给Eu3 离子，并发出强烈的红光，绝对荧光量子效率达到80%以上。显然，YVO4:Eu3 的散发属于钙钛矿材料的吸收范围。此外，Bi3 离子被证明是YVO4:Eu3 的提高发光强度、使激发光谱变宽的优良敏化剂。因此，YVO4:Eu3 下转换发光材料有望成为钙钛矿太阳能电池的吸收转换器，不仅可以提高钙钛矿太阳能电池的紫外光稳定性，而且可以增强光的捕获。
本次，我们将YVO4:Eu3 ,Bi3 掺杂到介孔层TiO2中，以有效的防止由紫外线造成的设备退化，提高光的捕获，使光电转换效率较对照器件（16.3%）提高了17.9%。同时，YVO4:Eu3 ,Bi3 掺杂装置在紫外线照射60小时后，效率仍为初始的70%，而对照装置仅为初始效率的20%。
图一：（a）钙钛矿太阳能电池的设备结构图。（b）m-TiO2 / YVO4 :Eu3 ,Bi3 膜的能量色散光谱（EDS）图像。
(c) YVO4 :Eu3 和YVO4 :Eu3 ，Bi3 的激发和发射光谱图（lambda;em= 343 nm，lambda;ex= 621 nm）。(d) 实验中钙钛矿太阳能电池装置的剖视图。
2.实验内容
制备合成YVO4:Eu3 ,Bi3 下转换发光材料。采用水热法制备YVO4:Eu3 ,Bi3 纳米荧光颗粒。首先，将一定量的NH4VO3溶解在去离子水中。然后，将溶液倒入含有Y(NO3)3·6H2O、Eu(NO3)3·6H2O和 Bi(NO3)3·5H2O的硝酸水溶液中。将溶液搅拌一个小时，然后转移到聚四氟乙烯作内衬得高压釜（50毫升）中，并保持在180摄氏度高温持续24小时。反应物经过离心后收集，用乙醇洗涤，多次去离子化，最后在80摄氏度的空气中干燥24小时。
钙钛矿太阳能电池设备制作。设备制作详细过程参考我们以前的研究，这里只论述介孔层TiO2和钙钛矿薄膜层的制作。将YVO4:Eu3 ,Bi3 纳米荧光颗粒分别按一系列数量（0、2.5、5.0、7.5和10.0的wt%）加入乙醇（1：4质量比）稀释后制成TiO2浆料（Dyesol DSL 18NR-T）。然后，将溶液以4000rpm的转速在致密的TiO2上旋涂30秒，之后将薄膜在500摄氏度下加热30分钟并冷却至室温。将MAI和PbI2(摩尔比为1:1)溶于DMSO和DMF的混合溶液中(1 毫升，体积比为3:7)，分别在1000 rpm和4000 rpm的转速下旋涂覆于介孔TiO2层上10 秒和40 秒。此外,在旋涂将结束时将100微升氯苯滴落到薄膜上。最后，将器件在手套箱中以100摄氏度退火1小时。
图2：（a）不同浓度YVO 4:Eu3 ,Bi3 的m-TiO 2的发射光谱图。(b) 沉积在具有不同YVO4 :Eu3 ,Bi3 浓度的m-TiO2 上的钙钛矿的紫外可见吸收光谱图。
3.结果与讨论
钙钛矿太阳能电池的结构示意图如图1a所示，由导电玻璃层（FTO）、致密TiO2层（m-TiO2）、改进介孔层（m-TiO2和YVO4；Eu3 ，Bi3 纳米荧光颗粒）、CH3NH3PbI3钙钛矿层、Spiro-OMeTAD空穴传输层、Au金属电极连接而成。当太阳入射光从钙钛矿太阳能电池的导电玻璃（FTO）一侧穿过，大部分可见光光子被钙钛矿层吸收。部分紫外光光子将会在YVO4；Eu3 ,Bi3 的作用下转化为能量较低的可见光光子，使得钙钛矿太阳能电池能够更有效地利用太阳光，因此，可以提高钙钛矿太阳能电池的转换效率和紫外光稳定性。图1b和S1展示了m-TiO2/YVO4:EU3 ,Bi3 薄膜的能量色散图（EDS）绘制日期，用于确认Y，V，Eu和介孔层中的Bi元素。图S2显示了YVO4 :Eu3 ,Bi3 纳米荧光颗粒和标准卡片的XRD图谱。该衍射峰在18.8o、25.0o、33.6o和49.8°处对应于YVO4的（101），（200），（112）和（312）平面，表示形成了清洁相的YVO4。该相位对于发光量子效率非常关键。图S3给出了YVO4:Eu3 ,Bi3 纳米荧光颗粒的SEM图像。可以看到YVO4:Eu3 ,Bi3 纳米荧光颗粒的形貌与m-TiO2相似，这导致YVO4:Eu3 ,Bi3 纳米荧光颗粒的掺杂对m-TiO2结构影响很小，如图S4所示。但是，随着YVO4:Eu3 ,Bi3 掺入m-TiO2中，方均根（RMS）粗糙度从8.8纳米降低到6.0纳米。较小的方均根粗糙度意味着m-TiO2/YVO4:Eu3 ,Bi3 薄膜更加光滑，这使得m-TiO2和钙钛矿层之间的界面接触得到改善。这表明，当将YVO4:Eu3 ,Bi3 掺杂到m-TiO2中时，介孔薄/钙钛矿界面处的复合减少，从而改善了器件的性能。图1c展示了Y0.97-?VO4:0.03Eu3 ,?Bi3 (?=0,0.05)纳米荧光颗粒的激发光谱和发射光谱。可以看出，在621纳米处Y0.92VO4:0.03Eu3 ,0.05Bi3 的激发带范围为250~380纳米，峰值为343纳米。激发带归因于Bi3 的6s2-6s6p跃迁。此外，与Y0.97VO4:0.03Eu3 相比，Y0.92VO4:0.03Eu3 ,0.05Bi3 的激发范围更广泛，说明当Bi3 离子引入到YVO4:Eu3 中被钙钛矿层利用时，更多的紫外光子可以转化为可见光光子。对于图1c中的发射光谱，621纳米处的发射峰源于Eu3 的5D0-7F2的电偶极跃迁。为了得到最佳的光转换样品，我们制备了不同Bi浓度（?=0、0.10、0.15、0.20）的Y0.97-?VO4:0.03Eu3 ,?Bi3 纳米荧光颗粒，其发射光谱如图S5所示。值的注意的是，在Y<su
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