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用于无线可穿戴通信应用的高度灵活和导电印刷石墨烯
在本文中，我们报告了用于无线可穿戴通信应用的高导电，高柔韧，重量轻和成本低的印刷石墨烯。作为概念验证，设计、制造并表征了印刷石墨烯作为纸基板上的传输线和天线。为了探究其在可穿戴通信应用中的潜力，通过实验研究了各种弯曲情况下的机械柔性传输线和天线。测量结果表明，印刷的石墨烯可用于射频信号传输，辐射和接收，这代表了无线可穿戴通信系统中射频信号处理的一些基本功能。此外，印刷的石墨烯可以在低温下加工，与纸张和纺织品等热敏柔性材料兼容。这项工作使得不久的将来利用石墨烯实现低成本和环保无线可穿戴通信系统的前景更近了一步。
由于无线可穿戴式通信在诸如医疗保健和健身监控、移动网络/互联网、智能皮肤、功能性服装等领域具有巨大的潜力，因此它是一个日益受到关注的领域。射频前端是任何通信系统中的基本构建块，它发送和接收射频信号。射频前端包括无源元件，如天线，传输线和阻抗匹配网络等，以及有源电路，如功率放大器，低噪声放大器，混频器和本地振荡器等。传统的射频前端主要使用PCB（印刷电路板）技术组装，这对与诸如纸张和纺织品的柔性基板的集成提出了巨大挑战。为了解决这个问题，提出了在纺织纱线涂层上电镀金属。然而，研究表明，在这些方法中，即使金属沉积在柔性基板上，其制备过程也很复杂且效率低，并且使用的材料昂贵，不适合在低成本无线可穿戴应用中进行大规模部署。银纳米线、导电聚合物、碳纳米管也已经开发应用于可穿戴电子应用。虽然银纳米线具有很高的导电性，但在射频应用中获得足够低的薄层电阻，需要相对较厚的涂层银纳米线，这导致大批量生产成本高，因为银是稀缺和昂贵。至于导电聚合物，虽然它可用于柔性电子诸如传感器，太阳能电池，但导电率太低不能用于射频信号传输和辐射。导电聚合物也受到化学和热不稳定性的限制。由于重叠纳米管之间的高结电阻，碳纳米管具有典型的薄层电阻，仍然不够满足实际的射频电路的导电要求。
然而，石墨烯作为碳纳米管的同素异形体，由于它的高导电性和独特的性能，是一种非常有前途的可佩戴的无线通信应用材料。到目前为止，研究人员已经深入研究了石墨烯在制造晶体管和二极管等有源器件中的应用。使用两个石墨烯晶体管实现四元数字调制器。实验采用石墨烯场效应晶体管演示了射频波段的放大器。其它有源装置，例如混频器和振荡器也被证明了。最近报道了执行信号放大、滤波和下变频的单片石墨烯射频接收器集成电路。
然而，尽管石墨烯有源器件已经取得了长足的进步，但石墨烯无源射频元件的开发速度远远落后。这是因为，尽管石墨烯的导电率很高，但剥离的石墨烯薄片和化学气相沉积的石墨烯薄片具有非常高的表面电阻，阻碍它们在射频无源元件的应用。然而，石墨烯导电油墨以其高导电性、机械柔性、重量轻，成本低等的优势，近年来的发展带来了这种可能。石墨烯导电油墨的制备通常可分为两大类。一种是不含粘合剂的技术，该技术无需添加任何粘合剂，直接在溶剂如N-甲基-2-吡咯烷酮或二甲基甲酰胺（NMP / DMF）等溶剂中分散石墨烯，而另一种使用了乙基纤维素（EC）等粘合剂。尽管后一种技术可以提供更高的导电性，但它需要高温热退火，这使其与纸张和纺织品等热敏基板不相容。另一方面，无粘合剂技术由于其低温退火可以与热敏基材兼容，而在射频应用中需要进一步改善油墨导电性。
我们开发了一种无粘合剂技术，这种技术不仅与纸张和纺织品等热敏基材兼容，而且还具有高导电性和机械柔韧性。该技术适用于工业规模的丝网印刷。该技术测得的电导率达到4.3times;104thinsp;S / m，几乎是先前报道的还原氧化石墨烯（2.5times;104S / m）的两倍，比无粘合剂法的高10倍。在该报告中，这种高导电性印刷石墨烯还用于在诸如纸张的柔性基板上构造传输线和天线。这些部件的性能，特别是在不同的弯曲情况下，在通信频带，例如移动蜂窝和WiFi频谱中进行实验检查。结果表明，印刷的石墨烯使射频无源元件在无线可穿戴通信应用中具有良好的性能和质量。与上述石墨烯有源射频器件的进展一起，可以预期，在不久的将来能真正的实现石墨烯无线可穿戴通信系统。
结果
印刷石墨烯制备和表征
本文中的射频无源元件由印刷石墨烯制成。这里我们简要介绍印刷石墨烯的制备方法，详细内容包含在方法第三四节中。通常，导电油墨含有粘合剂，例如聚合物，环氧树脂，硅氧烷或树脂粘合剂，因为粒状粉末不能形成连续的薄膜而没有它们的连接。但是，粘合剂需要通过高温热退火分解或蒸发。这种高温工艺阻止了石墨烯油墨印刷在柔软的基材上，如纸张和纺织品。此外，粘合剂是降低油墨导电性的绝缘体。为了实现低温加工和高导电性，我们开发了一种结合滚动压缩的无粘结剂策略，以提高印刷石墨烯的导电性。图1展示了如何制作高导电性印刷石墨烯，结合光学显微镜（OM）和扫描电子显微镜（SEM）照片的插入物，包括上述视图和横截面视图。如图1所示，含有石墨烯纳米薄片、分散剂和溶剂的导电油墨Gra-ink 102E（BGT Materials Ltd）涂覆在基底上。油墨涂层放大1000倍的OM照片如图1（a）所示，可以观察到石墨烯纳米薄片悬浮液。在100℃下干燥10分钟后，溶剂挥发，石墨烯纳米薄片涂层留在基板上。应该提到的是，这种低干燥温度与纸张或纺织品等基材相容。即使没有粘合剂，独立式石墨烯涂层也坚固且柔韧，其优异的成膜能力使得纳米薄片粘合在基板上。然而，如图1（b）所示,此阶段的石墨烯涂层是高度多孔的，导致电子传输途径接触电阻高，通道不畅通。为了提高导电性，采用轧制压缩来改善石墨烯纳米薄片的粘附性。在压缩过程之后，石墨烯涂层变得高度致密，印刷的石墨烯形成，如图1（c）所示。为了使压缩过程更加可见，在图1（e-h）中给出了具有不同压缩比的四个样品的横截面SEM图像。图1（e）显示了未压缩的情况，图1（h）显示了最高压缩比81％。为了更好地观察和拟合范围，500times;，1000times;，2000times;，3000times;的放大倍率分别用于图1中的样品（e-h），显然，从图1（e-h）可知，随着压缩比的增加，石墨烯层压板厚度减小。
图1：制备印刷石墨烯及其特性的示意图。（a）石墨烯纳米薄片油墨涂覆在基材上，（b）干燥后，形成高度多孔的石墨烯纳米薄片涂层，（c）通过压缩获得高密度印刷石墨烯，（d）在不同压缩比下的电导率和表面电阻。（e）未压缩样品的横截面SEM图像，厚度约为31.6um。（f）压缩比为30％，平均厚度约为22.1um的样品的横截面SEM图像。（g）压缩比为73％，厚度为约8.4um的样品的横截面SEM图像。（h）样品的横截面SEM图像，压缩比为81％，厚度约为6.0um。
测量印刷石墨烯在各种压缩比下的导电率和表面电阻（压缩比定义为压缩样品的厚度减量与未压缩样品厚度的比率），如图1（d）所示。可以看出，当压缩比为0％时，即没有压缩的石墨烯涂层，厚度为31.6um,导电率为8.3times;102S/m。其薄层电阻计算为。随着压缩比的增加，导电率上升，薄层电阻也相应降低。当压缩比为81％，即印刷的石墨烯的厚度为6.0um时，导电率增加至4.3times;104S/m，这意味着电导率提高了50倍以上。而且，薄层电阻减小到未压缩样品的十分之一。
印刷石墨烯使柔性传输线成为可能
传输线是指定用于承载信号的基本结构，并且对于射频电路或者任何电子电路是必不可少的。作为概念验证，我们设计并表征了一些简单的印刷石墨烯传输线结构，以研究它们在射频信号传输中的可行性。
传输线的性能主要取决于材料和几何参数，如材料损耗，衬底材料介电常数，线间隙，信号线厚度等。图2（a）中的插图显示了两个传输线之间具有不同间隙的样本线条。可以看出，SMA连接器使用导电环氧树脂连接在线路的每个端口。线的长度是l=50mm，并且间隙是g=0.3mm和g=1.0mm。
图2：具有各种线间隙的传输线的性能。（a）传输线的衰减，插入件是具有不同线间隙的两个传输线样本，分别是g=0.3mm和g=1.0mm（b）传输线的相位常数beta;。
使用Agilent E5071B VNA测量这些线的散射参数（参见补充图S1），并且可以使用以下等式计算传播常数，
其中alpha;和beta;分别是衰减常数和相位常数。为了消除阻抗不匹配对分析导体损耗的影响，吸收衰减（定义为输入网络输入端口的功率与网络输出功率之比）由计算。
衰减被单位化为每mm,并显示在图2（a）中。可以看出，线间隙越宽，衰减越小。这是因为电磁场主要集中在线的内边缘; 较小的间隙会使磁场更加密集，从而导致更多的导体损耗。但是，值得指出的是，线间隙不能任意设定，因为它决定了传输线的特征阻抗。正如所料，衰减随频率而增加。这些传输线中相对较高的衰减是由于印刷石墨烯的厚度。本报告中印刷的石墨烯的厚度为，导电性为。它的趋肤深度，从2GHz到8GHz，是在54um和27um之间，这意味着印刷的石墨烯厚度仅为其趋肤深度的14.3％至28.5％。为减少实际应用中的衰减，通常导体厚度应为其趋肤深度的3-5倍。增加印刷的石墨烯厚度是获得较低衰减的有效方式。此外，从图2（b）可以看出，传播常数几乎与频率呈线性关系，表明印刷的石墨烯传输线中几乎没有相位失真，这在实际的射频应用中是理想的。
此外，通过10cm长度和1mm间隙线实验验证了印刷石墨烯传输线的优异柔韧性，如图3所示。检查了四个案例，印刷的石墨烯传输线未在图3（a）中弯曲，在图3（b）中弯曲，但在图3（c，d）中没有弯曲。很明显，印刷的石墨烯传输线的弯曲和扭曲不会很大地改变透射系数，这对于可穿戴应用是非常期望的。四种情况之间的细微差别是由传输线的不同部分之间的没有相互耦合引起的。例如，未弯曲的情况比其他情况具有更少的透射系数，因为在线的不同部分之间不发生相互耦合。图3（b，c）中的传输线具有比（d）中的传输线更少的耦合，因为（d）中的线段在空间上更靠近并且引入了更多的相互耦合。应该指出的是，图3中的传输线尚未针对阻抗匹配进行优化（参见补充图S2））。通过更好的阻抗匹配可以实现更高的透射系数。正如预期的那样，所有情况的传输系数随着频率的增加而降低。
图3：未弯曲，弯曲和扭曲的传输线及其传输性能。
用于体上可穿戴通信系统的射频/微波天线
天线用于在通信系统中发送和接收射频信号
资料编号：[5348]
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