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摘要：我们报道了使用二次谐波产生频率分辨光学选通测量580 - 3250 nm范围内的激光脉冲形状，该选通配有单个便宜的可见-近红外微型光谱仪和单对国产宽带分束器。我们的实验方案利用了BBO晶体的频率上转换和适当的色散校正、分束器滤波和相位匹配效率。研究了钛宝石激光器(26fs，1 kHz)泵浦的商用光学参量放大器的信号和闲频波及其二次谐波特性。商用差分频率产生模块混合信号和惰轮的脉冲形状也已测量到3250nm。得到的脉冲范围从20到120fs，并且它们的啁啾特性也被暴露。我们的方法已在大部分倍频晶体透明度范围内得到证明。
- 介绍
飞秒激光脉冲形状的表征是所有超快光学实验室实际关注的问题。精确了解脉冲形状有助于控制非线性光学现象。从实用的角度来看，脉冲表征通常用作优化激光源的诊断工具。随着商用多毫焦耳短钛宝石激光系统的出现，泵浦可调谐参量源的可能性变得狠大。光学参量放大器(OPA)和随后的混频器现在在世界上的大多数光学中心中被常规地发现。这些可调谐光源可以覆盖从紫外到太赫兹频率范围的巨大光谱，对脉冲特性提出了独特的问题。为了完全表征这些脉冲直到附加相位的因素，必须使用FROG或SPIDER技术。
频率分辨光学选通(FROG)已经成为第一个成功的完全恢复飞秒脉冲形状的方法之一。FROG的几种变种已经被发明出来。二次谐波发生器(SHG)是应用最广泛的一种，因为它依赖于很强的二阶非线性。三次谐波产生、自衍射和偏振选通FROG也是依赖于三阶非线性的经典例子。更复杂形式的FROG还包括二次谐波干涉FROG，其使用共线几何形状，从而导致载波频率处的干涉条纹。自2000年代以来，出现了适用于完全不同频率范围的更复杂的方法，例如FROG-CRAB，
通过XUV范围内的电子条纹测量阿秒脉冲的持续时间。与SHG - FROG技术(其涉及对脉冲本身进行时间选通)相反，互相关FROG(XFROG)利用公知的参考激光脉冲对未知脉冲进行选通。对于XFROG装置，二次谐波生成过程由和频生成代替。这种技术允许从微结构光纤测量超连续谱的强度和相位。作者采用角抖动BBO晶体实现了所有波长的相位匹配。这种技术的一个主要优点是，对于强泵浦强度，您只需要一个微弱的探头来探测和频信号。另一个优点是它不需要像SHG - FROG那样大的输出波长范围。XFROG应用于测量来自OPA的脉冲时的一个主要缺点是泵浦脉冲和OPA脉冲之间的时间重叠在每个波长设置处改变，使得时间同步在实验上不方便。在下面的实验中，泵浦源是具有毫焦耳级脉冲能量的放大飞秒激光脉冲。由于强度对于级联二次谐波产生的几个阶段是足够的，因此SHG - FROG在实验上比XFROG更易于实现。
与此同时，我们还开发了其他基于光谱干涉测量的脉冲表征方法。其中最重要的是SPIDER。这种技术具有一些优点，例如可以在不使用任何2D成像技术的情况下进行脉冲形状的快速单次确定和时空表征。以FROG为基础的单发测量也可以使用先进的FROG设备。SPIDER的一个缺点是它通常需要三根光束。为了表征可跨越几个光学八度音阶的可调谐激光源，适当地同步这些脉冲以及分束器的选择和延迟臂的精确干涉稳定可能是一个问题。SPIDER还需要高分辨率光谱仪来分辨不同波长区域的条纹，这可能是昂贵的。最重要的是，当测量时间波动脉冲时，SPIDER仅检索相干伪影，并且很少低估脉冲持续时间。由Ratner等人进行的模拟，证明了FROG比SPIDER更适合于从平均时变复脉冲中确定脉冲持续时间。
在本工作中，我们提出了一种SHG - FROG装置，它依赖于BBO中的I型相位匹配和级联频率上变频。采用钛宝石激光放大器( Femtopower PRO V . CEP，26fs，1 kHz )泵浦商业光学参量放大器( TOPAS - C，光转换)。我们报告了信号( 580–800 nm )和惰轮( 800–1100 nm )、基本信号( 1140–1600 nm )和惰轮波( 1600–2200 nm )的二次谐波的脉冲形状测量结果。我们还报告了信号和惰轮( N - DFG，光转换)之间从2400到3250 nm的差频信号的测量。在后一种情况下，执行另一倍频以将FROG测量保持在分光计的范围内。详细描述了在该附加频率转换之前检索脉冲形状的过程。阐述了相位匹配的作用以及对分束器滤波效果和色散的修正。还测量了各种晶体的倾斜角，并与BBO中I型SHG的相位匹配曲线进行了比较。我们证明了在2.5个光学八倍频程上的脉冲特性，主要受倍频晶体的透明范围和光谱两端缺乏强光源的限制。
- 实验装置
图1用于SHG-FROG测量的实验设置。
图的上部展示出580至2200 nm的激光脉冲的产生和测量，下部展示出2400至3250 nm的激光脉冲的产生和测量的设置。上部OPA(来自光转换的TOPAS-C )产生水平偏振空转( H - pol )和垂直极化信号( V - pol )。激光束由二向色分束器分离并且可以独立使用。
a、信号直接发送到SHG - FROG装置( 1140–1600 nm )。
b、惰轮直接用于测量( 1600–2200 nm )。
c、这个信号被一个300米厚的BBO倍频。通过以布儒斯特角从硅晶片反射来过滤所得光束以去除基本光束。信号的二次谐波用作SHG - FROG设置的输入信号( 580–800 nm )。
d、惰轮采用300 m BBO倍频，产生的二次谐波光束用于测量( 800–1100 nm )。
e、与c相同，但具有100米厚的BBO晶体。
f、与d相同，但有一个100米的BBO晶体。
在b、c和e的情况下，潜望镜将偏振旋转90°，以满足SHG - FROG分束器的要求。
g、惰轮和信号一起送入商用非共线差频产生模块( N - DFG，光转换)。输出脉冲( 2400–3250 nm )由100 m BBO加倍，并输出到SHG - FROG装置。
图例: BS分束器、DFG差频产生模块、OPA光学参量放大器、S光谱仪、tau;: SHG - FROG两个分支的时差、硅晶片、W楔、P潜望镜
图2本征硅晶片在74°入射角下的反射率。P偏振被强烈抑制，S偏振被反射而衰减很小
实验装置如图1a-g所示。主激光源是商用钛宝石放大器( Femtopower PRO V . CEP，Femtolasers有限公司)产生26fs、5mJ、载波包络相位( CEP )稳定的1 kHz激光脉冲。CEP没有被锁定，因为这项工作没有必要。在该光源中，3mJ被发送以抽运商业白光介质OPA ( TOPAS - C，光转换)，并且在1300 nm左右获得约40 %的最大效率。在图1a - f中，使用OPA制造商提供的一对二向色介质镜在OPA之后分离空转波和信号波。在0°时使用潜望镜仅改变光束高度，或者在90°时使用潜望镜翻转偏振。输出波(信号或惰轮)使用玻璃楔引导至FROG设置(图1a、b )。利用输入虹膜限制FROG装置焦点处的能量，并调节楔形物的入射角以调节能量使其处于适当的范围内。使用覆盖190 - 1037 nm范围的微型光谱仪(蓝色波，星状)在31.3°的12mBBO切口内倍频后收集光。将所有BBO晶体设置在旋转阶段，并且在每种情况下调整倾斜角以最大化二次谐波产量。在图1c ( d )中，使用在20°处切割的300 m BBO对信号(空转)波进行倍频，从而覆盖570 - 800 nm ( 800 - 1100 nm )的范围。当未聚焦光束的强度不足以进行测量时，采用聚焦(图1f，g )。在图1e - g中，基本信号、空转或DFG光束分别聚焦在100mu;mBBO晶体内，仅用于脉冲表征目的。为了避免损坏图1e-g中的FROG晶体，上转换光束( S - pol。)通过以布儒斯特角( 74°)从硅晶片反射而与它们的基本对应光束( P - pol )分离。本征硅优异的偏振特性示于图2中。
- 数据分析
我们在称为源的位置处描述了用于检索脉冲形状的整个数据分析，这个位置对于不同的设置(图1a - g )是不同的，因此我们在此明确定义它。在图1a、b的情况下，源位置被认为刚好在OPA的光束分离器上反射或透射之后。在图1c、d的情况下，300mu;mBBO位置被用作源位置。在图1e - g的情况下，100mu;mBBO中的上转换被校正，色散被补偿到OPA光束分离器( e - f )或DFG晶体( g )。
图3相位匹配计算角度的定义。图例: L :厚度；psi;:倾斜；beta;:波矢k与光轴之间的夹角；lambda;:晶体切割角
数据分析的第一步是获取测量的谱图，并通过卷积对其进行校正，以实现谱图的仪器展宽。然后，得到的迹线(等式。1 )可以针对FROG BBO的相位匹配效率进行校正。在图3中定义的不同角度充分考虑了折射。校正因子R ( 2omega;) (等式。2 )又主要取决于相位失配（方程。3 )，其与BBO [ 12 ]在晶体中的传播方向上的折射率有关(等式。4 – 6，以米为单位)。经过相位匹配校正后，可得到由公式7定义的所谓FROG谱图。下一步是使用自制版本的广义投影算法来反转FROG轨迹，产生频谱、时间相位、强度以及相应的复数电场，直到得到附加相位偏移( 等式。8、9 )。
由于SHG - FROG在啁啾符号上具有模糊性，因此需要具有已知差分色散的两条迹线来恢复适当的啁啾符号。因此，对于每次测量，记录两个FROG踪迹。第二迹线具有在FROG输入虹膜之前添加的6.35 mm熔融二氧化硅或0.245 mm硅窗口。硅在红外波段是一种透明的色散材料。（），因为熔融二氧化硅在该范围内比在可见光范围内分散性小得多。
图4用在SHG - FROG装置中的分束器的光学特性（在45°s测量），
- 反射率(黑线)、透射率(红线)和光谱强度校正系数，由4RT给出，该系数由通过分束器涂层的一次透射和一次反射产生。
b、反射群时延色散( GDDr，黑线)、入射群时延色散( GDDt，红线)及其和(蓝线)。1064和805 nm处的大GDD振荡由白光干涉仪信号中的污染引起，并且可以忽略。600 nm以下和1800 nm以上的振荡是由低信噪比引起的，也可以忽略
下一步是校正所检索的用于分束器强度响应的光谱强度I1 (omega;)( Eq。10 )。在我们的SHG - FROG装置的马赫-曾德尔几何结构中(图1 )，每个光束被反射一次并通过我们相同的分束器透射一次，由此可以看出，总相关的光谱滤波由给出。对于图4a的S偏振，我们的分束器的反射率、透射率和校正因子以45°入射角示出。强度校正因子在500～2500 nm范围内稳定稳定在76 %以上。
使用自制的白光干涉仪(图4b )在45°、S偏振下测量分束器在透射和反射两种情况下的群延迟色散( GDD )。分束器在透射中的色散几乎与在其上沉积涂层的1.6 mm厚熔融石英衬底的色散相同，除了在指定波长处峰值高于( 669，889 nm )和低于该曲线( 606，793 nm )的小偏差之外。对于反射光束，色散与零位置的偏差较大。分束器的总色散效应考虑一次透射和一次反射(图4b，蓝色曲线)。然后，通过关于535至2560 nm范围内的角频率的两次连续积分，按照下式计算归因于分束器的总光谱相位:
下一步是修正100mu;mBBO的相位匹配效率(等式。13 )，分母由等式2给出。此步骤仅适用于使用图1e - g的设置进行的测量。对于我们的目的，晶体内部的色散可以忽略。
然后，我们减去(等式。14 )通过在空气中在FROG晶体和100 mBBO晶体之间传播引入(图1e - g )的色散或直到准确的源位置(图1a - d )。根据具体情况，气路通常为1 - 2m长。为完整起见，给出了空气的折射率(方程式15 )。
然后应用傅立叶变换(等式。16 )寻找时间脉冲特性。如果适用，则100mu;mBBO中的上变频可以反转(等式。17–19 )。因此，在100 mu;mmBBO的位置上留给了我们(感兴趣的)基波。最后一步是校正由源位置和100mu;mBBO之间的空气传播引起的色散 (等式。20 )。时间轮廓可以通过傅立叶逆变换来计算(等式。21 )。最后的脉冲持续时间由数值测量，并且通过频谱相位的二阶多项式拟合得到群延迟色散。
- 结果和讨论
图5有( w / w )和没有( w / o )附加色散窗口的实验和检索F
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