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扫描非均匀扩散系统中的空间分辨率与数据采集效率
引言：
通常空间分辨光致发光光谱成像是通过逐点扫描的方式实现的，而且激发点和探测点的空间位置相同。不过在引入高质量的探测器阵列如CCD后，一种用于表征空间分辨光致发光的成像技术开始受到人们的关注。通过照射整个测量区域和同时采集整个空间的测量数据，测量效率可以得到很大程度的提高。然而，这种新的方法是在系统的空间分辨率和第一种方法相近的假设前提下进行的。结果显示，当考虑载流子的扩散时，这两种测量方法的空间分辨率有本质性的区别，数据采集效率较低的测量方法具有更高的空间分辨率。我们结合这两种技术对GaAs的外延层进行研究，在外延层中独立的单位错和双位错缺陷可以被识别。一种叠加原理被用于求解扩散方程并从中得到本征载流子扩散长度，在缺陷任意分布的系统中这种方法也是适用的。从这项研究中得到的结论对于解决大部分物理或其他领域（如生物）上的难题都是具有重要意义的，无论是物质的产生、扩散还是衰减过程，都可以通过这两者方法中的任意一种来检测。
正文：
电子和光电子器件的性能很大程度上受到组成材料缺陷的性质和数量的影响。晶体结构的不完整会在半导体的禁带宽度中引入局域态能级，这些局域态能级会通过捕获光生或电生载流子并为它们提供耗散途径的方式增加非辐射复合。这种损耗不同于我们所希望的结果，如发光二极管中辐射复合产生光子或者太阳能电池中电子的漂移产生电流。总之，缺陷对光电子器件性能的影响主要体现在两个方面：（1）增加了电子空穴的复合从而减小了载流子的寿命；（2）增加了漏电流进而增大了器件噪声。
空间分辨光致发光光谱被广泛用于单个缺陷的特性研究，系统的空间分辨率由光学系统的衍射极限决定，而要得到克服衍射极限的分辨率也是可以实现的，需要使用近场成像或其他特殊的成像技术。这项研究解释了另一种广泛存在于器件中的效应--载流子扩散，是怎样在不同的激发/检测模式下影响系统的空间分辨率的问题。载流子扩散的机理为：多个微小缺陷聚集在一起产生一些重要的微观效应。因此，一方面，理解单个缺陷的影响对于解释粒子的微观行为至关重要；另一方面，单个缺陷还可以作为传感器用于探测一些微观现象，如载流子扩散，同时也能用来估算不存在缺陷时的本征扩散长度。
光致发光、阴极射线致发光、光束诱导电流和电子束感生电流（LBIC，EBIC）显微技术都是研究广延位错缺陷附近的载流子传输和复合过程的有力手段。根据激发和采集方式的不同，大体上可以将空间分辨技术分为三大类：（1）均匀照射/局部探测（U/L）：样品采用大面积的激励源照射，激发光则是用例如CCD摄像头成像或者逐点扫描这种空间分辨的方式来检测。在这种情况下，虽然成像和扫描的数据采集效率不同，但是它们具有相同的空间分辨率。（2）局部激发/局部探测（L/L）：使用一种共焦光学成像系统，此时激发和探测孔径大小相近，采集到的信号只来源于激发位置处。光致发光可以通过U/L或L/L方式来实现。（3）局部激发/全局采集（L/G）：比如说阴极射线致发光，电子束照射产生的载流子最初是高度局域性分布的，不过这些载流子在复合发光之前很容易就扩散了。一种非共焦技术常被用于这种信号的采集，目的是将那些扩散偏离激发位置处的载流子都容纳进来。在一个不存在扩散的系统中，空间分辨率由聚焦激发光束的点扩散函数决定，此时这三种检测方式的空间分辨率几乎是相同的。然而，如果考虑了载流子的扩散问题，简单来说，U/L和L/L模式下的空间分辨率由光束尺寸和扩散长度两者中大的那一个因素决定。因此对于扩散长度较大的材料（如高品质材料），系统的空间分辨率很大程度上受限于载流子的扩散。在这种情况下，L/L模式可以在不需要改变光束尺寸或光接收孔径的前提下提供更高的空间分辨率，这基于的简单数学方法目前还未被受到广泛认可。
为了研究半导体中载流子的运动过程，通常是通过求解扩散方程来实现的，该方程中包括产生、扩散和衰减（复合）项。与之类似的微分方程还可用于其他方面的研究，比如热量扩散和生物分子扩散。为了描述以单个缺陷为中心（r=0）的周围载流子浓度的非均匀性，定义了一个对比函数
式中I0为均匀区域的光强（这里为均匀区域指非缺陷区域），I(r)为位置r处的光强。据文献记载，在利用阴极射线致发光或电子束感生电流技术测量特别的缺陷结构时常用到这种对比函数，通常其形式比上式更为复杂。不过C(r)总是exp(-r/Ld)的形式，其中Ld为有效扩散长度，缺陷附近载流子的损耗会随着与缺陷距离的增大呈指数趋势较少。该对比函数几乎可以同时适用于上述三种激发/探测模式。
在这篇文章中，我们首次直接比较了在用光致发光扫描独立的单个和两个缺陷时，U/L和L/L模式的空间分辨率的差异。最后通过实验得出，与U/L模式相比L/L模式具有更高的空间分辨率，这个结果和我们的数学理论分析得到的结果一致。
成果：
- 一维的情况。我们首先分析L/L模式的一维模型。在保持稳态的情况下，半导体中非平衡载流子的浓度由以下一维连续方程决定：
式中n(x)表示载流子浓度，D表示载流子的扩散系数，tau;表示载流子的寿命或者1/tau;表示复合率，G表示产生率且认为激发光是脉冲函数的形式，且定义扩散长度为。假设激发位置在x=0处，单个缺陷在x0gt;0的某处且复合率为无穷大，边界条件为：n(x0)=0，n()=0，其中x0为缺陷和激发/探测位置间的距离。（2）式满足边界条件的解为：
这里标定表示非缺陷处，此时载流子浓度满足表达式n0exp(-|x|/Ld)，式中
n0=Gtau;/(2Ld)。对比函数根据定义可以写成C(x0)=[n0-n(0,x0)]/n0，该函数可以表示在激发/探测x=0处载流子浓度的相对减少量。具体表达式为：
令人意想不到的是，-lnC(x0)与x0关系曲线的斜率为2/Ld，这比我们之前预计的值要大2倍，这也就表明其扩散长度为C(x0)~exp(-x0/Ld)情况下的扩散长度的1/2。
虽然用上面的方法已经将一维的情况分析清楚了，但我们又提出了一种使用叠加原理来求解的方法，因为这种方法非常适用于更为复杂的二维情况。当缺陷处的载流子复合率远远大于其他普通区域时，缺陷处可以认为存在一个额外的负增长因子，x0处负产生率表示为Gd=-Gexp(-x0/Ld)。在x=0处的G与x=x0处的Gd这两种激发源的叠加条件下，得到的解和（3）相同。
而对于U/L模式，稳态条件下当不存在缺陷时，载流子浓度满足简单的关系n=gtau;，式中g为单位长度的产生率。引入一个缺陷就相当于增添了一个负增长因子-Gdelta;(x)，其中G=2gLd为缺陷处x=0的产生率。综合上式得到载流子浓度为gtau;[1-exp(-|x|/Ld)]，进而得到n(0)=0，C(x)=exp(-x/Ld)，这和普遍认同的理论相同。显然，两种激发/探测模式下的对比函数并不相同。结果表明，L/L模式下缺陷的影响是更加呈局域性分布的，这也为分辨周围的缺陷提供了更高的空间分辨率。
- 二维无缺陷的情况。二维模型非常适合于有一定厚度的样品分析，且在垂直方向上载流子是均匀分布的。激发位置选在r=0处。柱坐标系下的扩散方程如下所示：
式中为二维的脉冲函数。（5）式的解为贝塞尔函数K0(xi;)的形式且xi;=r/Ld。再加上边界条件n()=0，，其中r0→0，得到解为
虽然K0(xi;)在xi;=0处是发散的，但是xi;K0(xi;)在xi;=0附近是可积的，我们可以用以ε为半径的小圆区域内K0(xi;)的平均值来替代K0(0)：
这和实验探头不可能无限小是相同的原理。例如，光致发光的尺寸ε和衍射极限光斑尺寸有关。
- 二维有缺陷情况下的叠加原理。现在我们利用叠加原理来推导出缺陷附近的载流子分布。首先给出了L/L模式的检测的示意图如图1所示。
设在一个无限大的没有缺陷的样品上，由光束激发产生的在r=0处的载流子浓度为n0。在距离原点r0处的载流子浓度则减小为eta;n0，其中eta;是一个衰减函数，它取决于r0但和r=0处的载流子浓度无关，其变化范围为0le;eta;le;1。如果在r0处存在一个复合率无穷大的缺陷，那么在此处就需要有一个负增长源产生一个“负浓度”-eta;n0，这样才能确保此缺陷处的载流子浓度保持为0。利用叠加原理，r=0处的总载流子浓度是r=0处原激发光源和r0处负增长源两者作用的叠加，为n0-eta;2n0。
根据对比函数的定义，我们有
因此我们可以得出结论：二维情况下的对比函数同时也是衰减函数的平方。再运用B部分中的分析结果，衰减函数eta;等于，则有
的大小取决于（7）式中ε的取值。理论上，合适的ε的取值是基于激发光束的尺寸选取的，这样才能使的值更合理。而实际上，这样的选取方式很不方便同时也是没有必要的。因为当激发光束的尺寸远远小于扩散长度时，这项技术作用明显。忽略r=0点处不会对求解扩散长度的精确度产生较大的影响。（8）式中的可以作为拟合中的已知参数。
对于U/L模式，稳态条件下的解和一维的情况相似。在不存在缺陷时设n=gtau;。在r0=0缺陷处存在着一负增长源，其周围的载流子产生率为-Gd/(2pi;D)K0(r/Ld)，其中-Gd为缺陷处的有效产生率。在一维情况下，认为缺陷处的复合率无穷大且无横向扩散，所以有
求得载流子浓度为，对比函数为
在拟合实验数据时，同样将r=0点忽略且作为已知参数。
结果表明和一维情况下的结论相似，即U/L模式下的对比函数为eta;=exp(-x0/Ld)，L/L模式下的对比函数为eta;2=exp(-2x0/Ld)。因此，在理想情况下，如果在U/L模式下一探测系统能够分辨距离为delta;x0的两个缺陷，那么在相同的探测条件下L/L模式的可分辨距离则减小为delta;x0/2。
- 两种激发/探测模式的实验结果对比。之前的实验结果表明，在使用U/L或L/L模式下的扫描光致发光成像时，单个广延缺陷（如位错）呈现出一个黑色的圆斑，且激发光的强度随着离缺陷距离的增加而增大，且逐渐扩散至非缺陷区域。这里我们首次分析了两种模式下同一缺陷呈现的影响区域的差异。图2a-2c给出了L/L模式下三种激发强度的成像，图2d为U/L模式的成像。
图3a-3b描述了在两种模式下用式（1）拟合的平均径向对比函数数据的结果。L/L模式下的黑斑随着激发光强的变化更加清晰可见，从而更易区分点缺陷和广延缺陷，而U/L模式下缺陷的影响区域比L/L模式的更大。如果简单使用一般的对比函数形式C(r)~exp(-r/L)进行拟合，那么L/L模式的扩散长度将近似等于U/L模式扩散长度的一半。
然而当L/L模式使用式（8）的对比函数，U/L模式使用式（9）的对比函数时，用上述测量方法得到的两种模式的扩散长度将一致，准确反映了材料同一区域的本征特性。拟合得到的扩散长度结果如图3c所示。每一种模式得到的拟合结果有一定变化范围，这主要是由一些其他的影响造成的，这些影响在其他地方已有研究。结果表明，随着激发光强的变化，在该样品某测量区域的载流子扩散长度的变化范围约为6um~20um。这个结果符合高品质GaAs外延层的典型值。更重要的是，与U/L模式相比，L/L模式的对比函数下降更快，从而能够有更高的空间分辨率。
现在我们来证明L/L模式的确能够在分辨附近缺陷时提供更高的空间分辨率。为此，我们使用了两位错间距为15um的样品进行检测，这个间距是扩散长度的2倍或1.5倍，具体取决于激发光束的尺寸。两种模式下双缺陷的光致发光扫描成像结果如图4所示，对应的对比函数结果如图5所示。在L/L模式下，双缺陷可以很好地分辨开来，如图4a-4c的扫描光致发光成像和图5a的对比函数。当激发光强较低时分辨率越高，这是因为低载流
子浓度会减小扩散长度。而图4dU/L模式的扫描光致发光成像中双缺陷几乎无法分辨。在图5b的对比函数中，这个现象依旧很明显。不考虑两个缺陷的不对称性，得到的结果和单缺陷的情况几乎相同。比如，随着激发光强的改变，L/L模式的缺陷影响区域的变化几乎相同。图5a-5b中对比函数的些许不对称性可能是由原本材料的差异造成的，尽管激发光强较弱时这种不对称性更加明显，这可以归结于器件的噪声影响。分别对两个缺陷进行拟合求解，得到平均的扩散长度如图5c所示。扩散长度的变化趋势和图3c所示的结果很接近，尽管得到的扩散长度略大。这个差异是可以理解的，这是因为在一晶片上微小缺陷密度的变化会引起复合过程的改变。比例系数gamma;=C(rd)/C(0)可以用来衡量分辨率的提高程度，式中C(rd)和C(0)分别表示缺陷处的对比函数（平均值）和连接两缺陷的直线中点处的对比函数，选取两种不同模式下的实验数据且选择扩散长度为Ld=12-13um进行计算（如图4c和4d），得到gamma;(L/L)=1.64-3.05，gamma;(U/L)=1.08。两者结果的差异证实了在扩散不可忽略时，L/L模式能够提供更高的空间分辨率。
结论：
我们从理论和实验上证明了：在存在扩散时，两种激发/探测模式--局部激发/局部探测和均匀激发/局部探测--具有不同空间分辨率。第一种模式，即L/L模式，与第二种U/L模式相比具有更高的空间分辨率。两者空间分辨率的差异大约是2倍，这也使得第一种模式的对比函数更为陡峭，L/L模式的线型为exp(-2x0/Ld)，U/L模式的线型为exp(-x0/Ld)，其中Ld为扩散长度。通过GaAs单个缺陷和双缺陷的光致发光扫描成像和数据的分析，证实了理论分析的正确性。我们得到，即使U/L模式具有很高的数据采集效率，可当扩散存在时就会以牺牲空间分辨率为代价。事实表明两种模式都能用于研究系统的空间非均匀性以及大范围的扩散特性（如半导体中的电子运动，建筑材料的导热性，以及生物分子的扩散特性）这项研究的原理将获得广泛认可，且能影响除半导体领域外的其他科学学科的发展。
方法：
实验中我们使用准二维系统，样品为GaInP/GaAs/GaInP双异质结结构，这样光生载流子就被限制在两GaInP之间的GaAs层
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