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翻译
在激基复合物主体中控制和掺杂绿色和红色磷光掺杂剂形成低滚降和高能量的橙光发光二管
Sunghun Lee, Kwon-Hyeon Kim, Daniel Limbach, Young-Seo Park, and Jang-Joo Kim写
摘要：本文介绍了一种共质体激基复合物是为了通过在基质中共掺杂绿色和红色发光磷光掺杂剂，制备出高效率、低驱动电压和极低滚降的橙色有机发光二极管（OLEDs）。橙色OLED的低开启电压达到了2.4v，相当于磷光绿色发光掺杂剂的三重态能隙，并且具有25.0%的非常高的外部量子效率（EQE）。此外，有机电致发光器件在10000cdm-2时，效率下降超过21%。该装置显示了非常好的橙色（CIE为（0.501，0.478）在1000cdm-2）与并且随着亮度的增加有非常小的颜色偏移。OLED的瞬态电致发光表明器件中发生了能量转移和直接电荷俘获。
1介绍
橙色发光有机发光二极管(OLED)是实现高效混合串联白色OLED的重要器件，其中蓝色荧光(FL)和橙色磷光发光系统通过使用电荷产生单元连接[1]。这些混合串联白色OLED的优点有：具有稳定的蓝色荧光单元，较长的器件寿命和较高效率的橙色磷光单元。是显示器和固态照明最广泛使用的结构。有两种可行的方法来构建橙色磷光发光OLED。一种方法是利用单一的橙色发射磷光材料。 另一种方法是同时用绿色和红色发射磷光材料。与第二种方法相比，第一种方法具有易于制作和颜色稳定性随亮度增加的优点。基于把锇，铂，铱作为重金属，不同种能发橙光的重金属混合物被发表报告[2,3]。然而，合成一种覆盖光谱中绿色和红色区域的橙色发光磷光染料是很困难的，因为当与白色OLED中的蓝色发出光相结合时，会导致低显色指数(CRI)和低色域(CG）。例如，EQE为27.5%的高效橙色OLED与蓝色结合时，CRI值为64 [3]。但固态照明和显示应用要求CRI和CG分别超过NTSC标准的80%和80。
绿色和红色发射的结合导致橙色发射具有广泛的光谱。换句话说，在单个发射层中共掺杂的绿色和红色掺杂剂可以被认为是一个橙色发射极，具有从绿色到红色的发射规格。此外，通过调整掺杂比，发射颜色可以从绿色调到红色。这种准橙色发生分子也蓝色发射层结合导致白色OLED有更高的CRI，与只有橙色发射分子相比。大量含有橙色OLED的串联白色OLED被报告表明其中绿色和红色磷分染料被掺杂在单个发射层(EML)中)。然而，不幸的是，据我们所知只有有限数量的论文是关于橙色OLED本身，并且他们的EQE值低于17.6%[4–6]。大多数处理橙色OLED的工作都集中在组装白色OLED上，而橙色OLED本身没有得到详细的研究。此外，对比橙色OLED与白色OLED的重要性，白色OLED效率明显低于EQEs达到30%左右的绿色和红色OLED。[7,8]
磷光橙色OLED的另一个问题是与荧光蓝色OLED相比，其滚降效率较大，导致颜色随亮度的增加而变化。为了在串联白色OLED中获得稳定的颜色并且不随亮度改变，需要低滚降效率的橙色OLED。然而，低滚降和高效率的橙色磷光OLED很少被发表报告出来。一种形成共主体的激基材料可以被认为是一种先进的准主体材料，其单态和三重态激发态能量接近受体(电子传输材料，ETM)的LUMO与共主材料的施体(空穴传输材料，HTM)的最高占据分子轨道(HOMO)之间的能量差。在我们以前的工作中，我们提出了将共主体激基复合物作为一个系统，以同时实现高EQE，低驱动电压和低滚降效率{8}。这种共主体激基复合物系统由于其宽发射区，必须在掺有绿色和红色掺杂的橙色发光OLED中发挥更大的作用，以获得随着电流密度的增加而呈现的颜色稳定。
在这个报告中，我们报告了在高效的橙色OLED掺杂绿色和红色磷光掺杂剂在一个共主体激基复合物作为EML，同时实现了高EQE、低驱动电压和低滚降效率。具体来说最好的橙色OLED显示最大EQE为25.0%，在1000cdm-2时EQE为24.3%，在10000cdm-2时EQE为21.2%。OLED的CIE坐标从1000cd m-2处的（0.501，0.488）到10000cd m-2处的（0.486，0.491）只有小小的区别。据我们所知，我们目前的OLED的EQE值至少比先前报道的绿色和红色磷光染料共掺杂的橙色OLED的EQE值高1.5倍。此外，2.4V的工作电压接近磷光绿色发射掺杂剂的三重态能隙，效率滚转非常低，并且接近蓝色荧光器件。此外，我们还研究了发射机理，以了解随着电流密度的增加，高效率、低滚降和高颜色稳定性。
2 结果与讨论
图1。 介绍了TCTA、B3PYMPM、Ir(Py)2(Acac)和Ir(MPQ)2(Acac)的分子结构，以及OLED的器件结构和能级图。
图1显示了器件结构和器件中使用的分子结构的示意图。该装置具有简单的结构，由一个孔注射材料、一个HTM和一个ETM组成。Ir(ppy)2(acac)[铱（III）双（2-苯基喹啉）乙酰丙酮]和Ir（mphq）2（acac）[铱（III）（双（2-（3,5-二甲基苯基）喹啉乙酰丙酮）]分别用作绿色和红色掺杂剂。选择4,4cent;，4cent;-三（N-咔唑基）-三苯胺（TCTA）和双-4,6-（3,5-二-3-吡啶基苯基）-2-甲基嘧啶（B3PYMPM）分别作为HTM和ETM，并将其用作EML的激基复合物形成共主体，因为该共主体显示出比绿色（Ir（ppy）2（acac），T1=2.4 eV）和红色（Ir（mphq）2（acac）T1=2.0 eV）荧光粉-分掺杂剂有更高的三重态激基复合物能量（2.5 eV）{8}器件结构如下：氧化铟锡（ITO）（150nm）/TAPC（20nm）/TCTA（10nm）/TCTA:B3PYMPM:Ir（ppy）2（acac）：Ir（mphq）2（acac）（30 nm，8 wt%，times;wt%）/B3PYMPM（45 nm）（0.7 nm）/Al（100 nm），其中TAPC是1,1-双-（4-双（4-甲基苯基）-氨基苯基）-环己烷。其中EML中TCTA与B3PYMPM的摩尔比为1:1。绿色掺杂剂的掺杂浓度为8 wt%，而红色掺杂剂的掺杂浓度在0.3 wt%到2 wt%之间变化以产生两种颜色的组合，从而产生可感知的橙色发射。
图2a） 光谱的归一化PL谱TCTA:B3PYMPM共沉积film和Ir（ppy）2（acac），以及Ir（ppy）2（acac）和Ir（mphq）2（acac）的消光系数。b） 电流密度为10mAcm-2时oled的归一化电致发光光谱。
Ir（ppy）2（acac）和Ir（mphq）2（acac）的吸收光谱如图2a所示，以及TCTA-B3PYMPM激基复合物和Ir（ppy）2（acac）的发射光谱。在TCTA-B3PYMPM Exciplex和Ir(Py)2(Acac)的PL光谱与Ir(MPHQ)2(Acac)的吸收光谱之间的重叠足够大，足以允许从TCTA-B3PYMPM 激基复合物和Ir(Py)2(Acac)到Ir(MPHQ)2(Acac)的能量转移(ET)。从激基复合物到Ir（ppy）2（acac）和Ir（mphq）2（acac）以及从Ir（ppy）2（acac）到Ir（mphq）2（acac）的ET的Fouml;rster半径分别为5.6、7.1和8.4nm归一化电致发光在电流为10mAcm-2的 密度下，不同红色掺杂浓度的OLED的光谱如图2b所示。随着Ir(MPHQ)2(Acac)掺杂浓度的增加，OLED的绿色峰显著降低，如果红色掺杂剂浓度大于2wt%，绿色发射光完全消失。当红色掺杂剂浓度为0.3wt%时，在10mA cm-2得到了CIE坐标为（0.491，0.487）的很好的橙色。通过将这种橙色OLED与蓝色发射器用电荷产生单元串联连接，白色OLED得到的CRI值可达87.6，足够高质量的照明。
图3.a)OLED的电流密度-电压-亮度特性。 镶嵌显示了从测量的EL光谱中计算出的光子数的角分布。b )修正后的EQE和OLED的功率效率。
表1详细介绍了OLED的性能
图3a显示了OLED的电流密度-电压-亮度(J-V-L)特性。随着红色掺杂浓度的增加，OLED的驱动电压略有降低。在10mAcm-2下，红色掺杂浓度分别为0.3、0.5、1和2wt%时OLED的驱动电压分别为4.4、4.3、4.1和4.1V。随着红色掺杂剂掺杂浓度的增加，驱动电压降低，表明在红色掺杂中心存在电荷的直接俘获，以及当掺杂浓度高于OLED中的1wt%时，电荷会通过掺杂剂传输。OLED的导通电压为2.4V，与磷光发射掺杂剂Ir(ppy)2(Acac)的三重能隙(2.4eV)相同。此外，5mAcm-2和30mAcm-2的OLED的驱动电压大约分别为3.7–3.9V和4.9–5.3V。这些低过电位可以通过共主体激基复合物系统来实现[8]。图3b显示了OLED的EQE和功率效率，表1概述了OLED的性能细节。0.3%和0.5%的OLED具有较高的EQE和较低滚降。然而，1和2wt%的器件的EQE明显低于0.3和0.5wt%的OLED。红色掺杂剂中直接被捕获的电荷，结合其低的PL量子产率，可能会降低EQE。相反，0.3和0.5wt%的红色掺杂剂的低掺杂浓度并不能明显地干扰EML中的电荷输运和由此产生的平衡。这一点得到了事实的证实，通过比较掺杂浓度为0.3和0.5wt%的红色掺杂剂的橙色OLED的J-V特性和EQEs与类似结构的绿色OLED。[8]
最佳橙色OLED的掺杂为0.3wt%的Ir(mhq)2(Acac)，最大EQE为25.0%，峰值功率效率为60.3lmW-1。据我们所知，我们的之前的OLED的EQE几乎是以前报道的绿色和红色共掺杂橙色OLED值的1.5倍。此外，滚降效率很低，在1000cdm-2时EQE为24.3%，在10000cdm-2是为21.2%。
图4。在1、5、10和30mAcm-2的不同电流密度下OLED电流密度归一化的EL光谱2：a)0.3wt%Ir(Mhq)2(Acac)，b)0.5wt%Ir(Mhq)2(Acac)，c)1wt%Ir(Mhq)2(Acac)，d)2wt%Ir()2(Acac)。 插入图显示了OLED在1、5、10和30mAcm-2处的各种电流密度下的CIE色度共元
通过绘制由相应的电流密度（辐射/电流密度)归一化的辐射光谱，我们研究了随电流密度增加的器件的光谱位。图4显示了Ir(MPHQ)2(Acac)浓度为0.3,0.5和1和2%的氧化物的归一化EL光谱目前的密度分别是1,5,10,30mAcm-2。图4a-d中的嵌体显示了CIE1931色度坐标中的颜色变化。所有器件在颜色坐标上都表现出微小的位移，尽管较高的红色掺杂浓度的器件随着电流密度的增加表现出更好的颜色稳定性。掺杂浓度为0.3wt%的红色掺杂剂的OLED的色度坐标在1000cdm-2从（0.501，0.488)变为(0.486，0.491）在10000cdm-2。有趣的是，随着电流密度的增加，OLED的EL光谱中的绿色峰保持了几乎恒定的水平。随着电流密度的增加，OLED的EL谱中只有红色峰减小。
图5.a)OLED的归一化时间决定了电致发光特性。 图显示了在关断区域周围放大的瞬态场致发光。 b)电压脉冲关闭后，电压脉冲浓度为2wt%的Ir(MP HQ)2(Acac)的OLED瞬态EL信号，并在关断状态(从-5到2V)中施加不同的电压。
效率和光谱变化随红掺杂剂掺杂浓度和电流密度的变化一定与OLED中绿、红光的发射机制有关。用橙色OLED在红色(616nm)和绿色(524nm)波长下的瞬态电致发光(EL)研究了其发射机理，如图5a所示，用于不同的红色掺杂浓度。归一化瞬态EL中的开启区显示出绿色发射的开启速度比所有OLED中的红色发射的开启速度更快，这表明从绿色到红色掺杂发生了能量转移。在关闭区域，电压脉冲关断后观察到瞬态超限，超限高度随红掺杂浓度的增加而增大。超调出现在反向关闭电压增加，后来出现正关闭电压，如图5b所示。 瞬态EL曲线中的这些超限可以解释为由于电荷载流子的积累或红色掺杂剂中的陷阱。[10,11]广泛的电荷俘获可能对激子-极化猝灭、电场诱导猝灭等效率产生负面影响。在我们的器件中也观察到了这一点，随着红色掺杂剂浓度的增加，效率降低。随着红色掺杂浓度的增加，瞬态EL对红色和绿色发射的延迟饱和时间可以用由于红色掺杂的电荷俘获效应而降低的EML中的空穴迁移率来解释。有趣的是，绿色发射也显示了脉冲关闭后的瞬时超调，与没有红色掺杂的绿色OLED相比，其中没有观察到超调。[8]这表明，即使在绿色发射中，红色掺杂剂中的电荷俘获也会引起超调。 通过将红色发射的延迟开启和关断区域超调的存在结合表明，从绿色掺杂到红色掺杂的能量转移和红色掺杂中的直接电荷俘获都发生在器件中。
图6 红峰部分的EQE由OLED的红峰部分在1mAcmminus;2vs电流密度下的被EQE归一化。
更多关于发射机制的信息可以从图4所示的光谱位移中获得。将所有光谱解成红色和绿色，然后计算红峰的EQE。在OLED的EL光谱中，EQE的红色部分
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