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空位缺陷和轴向应变对硅纳米线热导率的影响：反向非平衡分子动力学模拟
Mehran Gholipour Shahraki , Zahra Zeinali
Department of physics, Faculty of Science, Arak University,
Arak 38156-8-8349, Iran
摘要：硅纳米线的热导率（硅纳米线）是利用反向非平衡分子动力学模拟计算的。利用Stillinger–Weber (SW)和Tersoff原子间相互作用势来模拟硅纳米线热导率。在这项工作中，我们研究了随机空位缺陷、轴向应变、温度和长度对硅纳米线导热系数及有效的平均自由路径的影响。研究结果发现，通过提高随机空位缺陷的百分比，从SW得到的结果显示，硅纳米线的热导率线性减小，从Tersoff势函数中获得的结果显示，硅纳米线的热导率非线性减小。我们还对其热导率关于轴向应变的依赖关系进行了研究。结果表明，热传导率随着压缩应变的增加而减小，应变的增大而增大。我们还预测了温度对热导率的影响。我们发现硅纳米线的热导率随着平均温度的增加而减小，大多数的模拟利用SSP边界条件，对4 UC 4 UC 40 UC硅纳米线进行模拟的。
1.引言
硅纳米结构在过去几年因其新颖的物理和化学特性而倍受重视。其中硅纳米线受到高度重视，这是因为其独特的热电、光学、电学和热学性能以及现有的大量的研究都集中在这种纳米线结构的制备、研究与应用上。结果表明，硅纳米线场效应晶体管(SiNWFETs)[1-3]能够成为一个具有实时，高选择性和高灵敏度等优点的可靠的生物传感器[4-6]。硅纳米线也常应用于先进的能源存储和转换设备中[7]，例如：锂离子充电电池[8-10]，光伏设备[11-13]和热电器件[14-16]。其中热电器件可以将热能（甚至废热）转换成电能，反之亦然，因此它们可用于加热或制冷或用于发电。其中热电发电机有许多优点，如低污染和长寿命。基于这些优点，我们已经作出了许多尝试，以提高热电器件的效率。结果表明，一维（1D）的纳米材料，例如硅纳米线，与基体材料相比，热电性能更加突出[17]。在热电器件中，降低热导率而不降低电导率是提高其热电转换效率的一种可行的方法，而硅纳米线极有希望实现这一目标[18-20]。硅纳米线的导热系数会受许多几何或物理因素的影响，例如横向尺寸，长度，缺陷，应变，温度等。在生长过程中产生的缺陷可能会导致纳米结构热导率的一些变化。另一方面，可以通过添加特殊用途的缺陷或杂质来修改其热导率。这可以提高一些以纳米结构（如纳米/微芯片）为基础的设备的热传输，或提高其热电转换效率。除了一些实验的尝试[21-23]，理论建模在预测体硅和含有空缺[24-29]，杂质[30-32]和晶界[33，34]的硅纳米结构热导率方面起到了至关重要的作用。
王等[29]采用非平衡分子动力学方法（NEMD）研究了晶格缺陷对体硅的热导率的影响。他们的模拟显示，声子弛豫时间是描述有缺陷结构中的热输运行为的最重要参数。
邓亚萍和加利[35]设计出一种具有定制表面结构，组成以及具体的核心缺陷的纳米线，从纳米尺度上研究硅的热导率降低的微观起源。他们发现，核心缺陷和表面波纹的结合使得热导率减小。
山本等人[24]利用非平衡格林函数的方法研究空位缺陷对硅纳米线的热导率的影响。他们发现，缺陷显着降低硅纳米线的热导率并且指出“中心缺陷”减少热导率的程度远远超过“表面缺陷”。
应变是影响材料的电能，光学和机械性能的另一重要因素。纳米/微米器件在制造后含有残余应变。另一方面在实际情况下，材料和设备几乎都处在外部压缩或拉伸应变之下。我们已经进行了许多尝试通过实验[36-39]和分子动力学模拟来研究应变条件下纳米结构的热导率[40-43]。
罗斯等[42]得出的结论是：半导体的热导率随压缩应变增加。他们解释说声子的速度随压力增加而增加，结果导致其热导率增强。
结果表明，对于简单的，包含单一接口的纳米应变异质结构，有效热导率可小于各自的无应力薄膜热导率平均值的一半[43]。
黎等[40]通过平衡分子动力学模拟研究应变对低维硅和碳材料晶格热导率的影响。这个应变硅和金刚石纳米线和薄膜的热导率被证明，当应变由压缩变为拉伸时，热导率数值持续下降。
热导率的其它影响因素为长度，横截面面积和温度[44-46]。热导率对导线长度、横截面积，和温度的依赖进行了调研[44]，结果表明长导线的热导率随温度从200K增加到500 K而减小，这与体硅的趋势相同。克鲁兹等[46]计算出硅纳米线的热导率是其截面和长度的函数。他们发现，热导率随着硅纳米线的长度的增加而增加。
在这项工作中，随机空位缺陷，压缩/拉伸应变、温度和长度对硅纳米线的热导率的影响是通过反向非平衡分子动力学仿真进行研究的。
2.模拟方法
电子在硅热传导中的贡献比声子小得多。因此，经典分子动力学方法可以用来预测声子热输运性能。硅原子间相互作用势的选择取决于原子结构的类型和待研究的性质。Stillinger -Weber（SW）原子间相互作用势准确的描述硅弹性性质、声子色散曲线和热膨胀系数。SW势由以下两个和三个身体相互作用项分别[47]：
其中A，B，p，q，gamma;，ε，lambda;和sigma;为材料参数，表示原子i和j之间的距离，是和之间的角度，是截止半径。在简单量子力学规则中，粘结强度与配位数高度相关，但不幸的是，这个问题不考虑SW电位。因此，这种电位可能在某些情况下并不适合，例如：配位数偏离其自然价值的缺陷或应变结构。由于键级的这种关键作用以及他对局部几何的依赖性，Tersoff原子相互作用势[48]：
其中是两体项，包括三体的相互作用。
Gre是研究纳米材料导热系数的两种计算方法，称为连续和原子模型。第一个是使用连续模型和方法的动力学理论，如玻尔兹曼方程（BTE）。在原子模型中，系统被表示为一些由化学键连接的原子位点。最重要的原子模拟方法是分子动力学方法，它一般采用两种不同的方法估算系统的热导率。这两种方法称为直接非平衡态分子动力学（DNEMD）[49，50]和反非平衡分子动力学（RNEMD）[51,52]。在DNEMD方法中，是直接将温度梯度应用到结构上，并测定其热通量。这个方法需要很大的数值的温度梯度，所以热通量的平均值由于大的波动收敛缓慢。缓慢收敛温度和热通量需要较高的计算成本，这是大约需要几十纳秒。此外这种方法需要恒温调节器来实现非平衡热力学稳态，这需要更多的计算时间。在反非平衡分子动力学（RNEMD）方法，热通量应用于系统，并测量由此产生的温度梯度。此方法的的优点是：热通量的数量是已知参数，不需要计算。除此之外，温度梯度收敛速度的平均值和时间只有几纳秒。因此，这种方法的计算成本比直接法低得多。此外，这种方法由于能量守恒和线性动量守恒而不需要恒温器。因为这些优点，本课题中采用RNEMD。在该方法中模拟箱沿传热方向分为N板坯。板1和Nthorn;1are定义为冷板和板N / 2thorn;1被定义为热板。选择的板有相同的厚度和体积。然后在测量过程中指定的时间间隔内，冷板中最热原子和热板中最冷原子被选择出来，并交换它们的速度矢量。通过连续速度交换，热板的温度增长超过平均温度，冷板的温度降低而低于平均温度。这种非物理的能量从冷板到热板的运输造成热板和冷板之间的温差并且造导致系统中温度梯度。在这种机制下的热通量为[51]：
t是整个交换时间，m是原子质量，A是模拟箱的横截面，和分别是最热和最冷原子的速度。1 /2因子从沿传热方向的周期性边界条件产生。
温度梯度将热能热板传送到冷板并产生物理能量通量来对抗由原子交换速度产生的非物理过程。图1说明了这些能量的传输机制：
Fig. 1. 物理和非物理的热输运机制的样品中的硅纳米线
当非物理和物理通量的大小相等时，每个介导的板坯温度都将线性分布。这种情况称为非平衡稳态，因此，可以使用傅立叶热传输定律[52]：
和z分别是热传输常数和热传输方向，在上述方程中，给出了除温度梯度外的所有量。为了计算这一点，有人曾经分析中间板，发现没有速度交换进行，有未受干扰的牛顿动力学发生。k板的动力学温度为[51]：
对于板k内的原子从i到进行求和，原子质量为，原子速度为，为玻尔兹曼常数，角括号表示对时间取平均值。声子有效平均自由程是另一个重要的参数，可以从硅纳米线热导率的估算。在纳米线一定长度的范围内的，如果硅纳米线的热导率的倒数和硅纳米线长度倒数之间的关系是线性的，那么对于那些无穷大结构，可利用下式来估算声子平均自由程[49]：
，和分别是无限结构的长度，无穷大结构的声子平均自由程和有效声子平均自由程，alpha;是与群速度和声子比热有关的参数。对于周期条件n取4，对于自由边界条件n取2。无限结构的热导率可以通过该线性曲线1 / LZ = 0来估算，alpha;可以从线性曲线的边坡计算。因此无穷大结构的声子平均自由程为将等于。
在这项工作中，使用具有金刚石结构的硅纳米线进行MD模拟，其中X，Y和Z（纵向）对应于[ 100 ]，[ 010 ]和[ 001 ]方向的钻石格。所有的分子动力学模拟使用具有SSP的边界条件和0.5 fs的时间步长的LAMMPS进行 。在这项工作中，粒子能量交换1次被认为是MD模拟的1000个时间步长。所以粒子能量交换时间间隔为500 fs。
3.结果与讨论
在这项研究中，傅里叶定律用于计算非平衡稳态下的声子热导率和研究空位缺陷，应变，长度和温度的影响。在非平衡热力学中，非平衡稳态是当温度曲线随时间保持恒定时达到[49]。例如，处于500k温度时 对于4 UC 4 UC 40 UC， 集中于3.3纳米的硅纳米线，使用SW和Tersoff电位所得的平板3的时间平均温度分别如图2所示（a和b）。 图2（a和b）中的结果分别表明，系统使用SW和Tersoff电位分别在0.75ns和1ns之后达到稳态。 因此，它们在计算时间上没有显着差异。
Fig.2处于500k温度时 对于4 UC 4 UC 40 UC， 集中于3.3纳米的硅纳米线，
（a）SW电位，（b）Tersoff电位
在所有模拟中，通过在达到稳态后以20ps的时间间隔平均温度数据来计算温度分布。 在最热和最冷的板坯之间的中间区域，温度曲线拟合线性曲线，因此计算两个区域的温度梯度。 然后通过对它们进行平均来计算总热导率。 两个合成温度梯度必须小于15％[49]。显然，温度梯度可以用于方程式 （5）评估传热常数。
在平均温度为500K下的4 UC 4 UC 40 UC硅纳米线的一个温度曲线样品如图3所示。
Fig. 3. 4 UC 4 UC 40 UC硅纳米线在平均温度500K下分别运用SW电位和Tersoff电位所得温度曲线
为了研究空位缺陷对热导率的影响，通过从完美结构随机去除硅原子产生缺陷。 通过使用SW和Tersoff电位两者评估缺陷SiNW的热导率，结果如图4所示。
Fig. 4. 4 UC 4 UC 40 UC硅纳米线在平均温度500K下运用SW电位和Tersoff电位所得导热系数与随机空位缺陷的百分比
如图4所示，MD模拟结果表明，SiNWs的导热率随随机空位缺陷的百分比而降低。 在存在缺陷的情况下，某些键被错过，并且发生特殊的散射过程即声子缺陷散射。 这种机制导致热导率的降低[53]。
这种使用SW电位的减少是线性的。迄今为止，还没有人报道包含空位缺陷的硅结构的导热性线性降低。这是由于Stillinger-Weber原子间电位本质上是为四面体键设计的。因此，在存在非四面体键的硅的缺陷结构中，SW电势是不充分的。从图可以看出。如图4所示，使用基于键序概念的Tersoff电位，导热系数的降低是非线性的。因此，这种潜力适用于模拟缺陷系统或高温或压力下的系统，这些系统由于断裂和修正键而从理想结构改变。拟合曲线表明，增加的缺陷达4％时会剧烈降低热导率，此后图表的斜率缓慢下降，因此空位缺陷超过4％对导热率的降低几乎没有影响。在一些先前研究中也报道了具有缺陷缺陷的硅纳米线的导热率的降低[24,29]。
在本节中，我们使用SW和Tersoff电位计算了应变下的硅纳米线的热导率。 应变定义为相对长度沿着特定方向变化，表示为：
其中是原始长度，是最终长度。 长度变化是由于键的拉伸或压缩以及键合角度的减小或增强。 在这个工作中，应变应用的
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