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半导体加工材料科学
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ZnO/Si异质结的光学和电学特性作为镁掺杂剂含量的函数
Murat Soylu，Ozgul Savas
土耳其，宾格尔，宾格尔大学，艺术与科学学院，物理学系
文章信息
文章历史：
2013年2月27日接收
2013年9月3日经修订
2013年9月12号接受
2013年10月22号可在线查看
关键词：
薄膜，带结构，电学特性，溶胶-凝胶剂
摘要
采用溶胶-凝胶工艺制备未掺杂和掺杂镁的氧化锌薄膜通过旋涂沉积在p-Si和玻璃衬底上 ，研究薄膜的电学和光学性质。原子力显微镜图像显示,氧化锌薄膜是由纤维组成的纳米颗粒。对薄膜的导电机理进行了研究，Al/ZnO/p-Si样品的电流-电压特性表示整流行为依赖于所施加的电压的整流比和镁掺杂比例。
ZnO/p-Si异质结二极管用一个理想因素大于整体表现出非理想的的行为可以归因于界面层，界面状态和串联电阻。无掺杂和镁掺杂的ZnO/p-Si二极管的势垒高度在0.78—o.84ev范围内。实验结果表明，ZnO/p-Si异质结二极管的电学特性可由镁掺杂量控制并且表明可以使用镁的水平调整这些氧化锌薄膜的光学带隙。
Elsevier公司保留所有权利。
2013年
1.引言
透明导电氧化物（TCO)如氧化铟锡、氧化锌和氧化镉很重要，因为他们在可见光区域光学透过率高【1-4】。这些薄膜已经应用于光伏太阳能电池和光电设备等应用领域的气体传感装置、透明电极和半导体光电子器件【5，6】。一般来说，无掺杂的氧化锌是一种n型半导体，其能带间隙3.3ev，六角纤锌矿结构，并且高电阻率由于其低载流子浓度。然而，它的导电性可以通过适当材料的掺杂从高阻抗到高导电 。使用多种技术沉积高质量的ZnO薄膜，如磁控溅射法，化学气相沉积法，溶胶-凝胶法，激光烧蚀，喷雾热解，分子束外延法【7，12】。ZnO各种纳米结构的形貌由于其独特的性能已经被广泛研究【13，14】。氧化锌纳米颗粒可以阻挡紫外线并广泛用于化妆品、油漆和纤维，但他们的高催化活性的氧化和光化学反应限制了他们作为紫外线屏蔽材料的应用【15】。
使用金属制备的肖特基接触具有高功函数和n型氧化锌【16，21】。氧化锌/硅异质结二极管特别有趣，有一个大的激子结合能的ZnO薄膜和廉价的硅衬底，具有综合优势。因为他们的许多可能的应用的光电子器件在光谱的蓝色区域【22】。系统的研究氧化锌薄膜和氧化锌/硅异质结的物理性质对于高性能的电子和光电子设备是必须的。Dakhel 制备绝缘掺杂的氧化锌薄膜沉积在玻璃和硅衬底上在空气中氧化【23】。用化学计量组合物的轻微变化解释其光学和导电性能。掺杂剂的化学和物理性能的稳定性取决于掺杂溶胶-凝胶材料的特性。制备以氧化锌为衬底的掺杂Al/Mg的ZnO/Si异质结结构包含有新物理。这种氧化锌薄膜的结构，光学和电学性能还没有被广泛研究。
在本研究中，我们合成了未掺杂和镁掺杂的氧化锌薄膜，并研究了镁掺杂对氧化锌薄膜的形态和光学性质的影响。我们评估了Al/ZnO/p-Si异质结二极管的电气性能。这些结果在某些应用上将是有用的例如异质结太阳能电池。
2.实验
乙二醇单甲醚、单乙醇胺和氯化镁作为商业高纯度化学品购买，用来做溶剂、稳定剂和镁掺杂源。第一，用醋酸锌二水合物[ZnAc；Zn（CH3CO2)22H2O],2-methoxethanol和单乙醇胺来制备氧化锌薄膜。使稳定剂对醋酸锌的摩尔比率维持在1。解决方案是在601摄氏度的水中搅拌2小时，获得一个清晰且均匀的溶液和溶胶然后沉积18小时。ZnAC和MgCl2溶解在乙二醇单甲醚和乙醇胺的混合物中。在室温下，得到0.5mol/L的醋酸溶液和名义上Zn/Mg摩尔比率为1%，3%,5%和7%的溶液。所准备的混合物在601摄氏度下磁力搅拌2小时得到一个清晰的均相溶液然后进行17小时的前膜沉积。采用溶胶-凝胶旋涂法在玻璃基片上沉积了未掺杂和镁掺杂的氧化锌薄膜。然后将样品用150摄氏度的温度加热五分钟蒸发溶剂和有机残留物。这个涂层/干燥过程是重复10次。最后，薄膜在400摄氏度的退火炉中进行一小时的退火处理，然后冷却到室温。
用原子力显微镜研究了薄膜的形貌。在室温下的紫外-可见光谱（日本岛津公司UV-VISNIR 3600分光光度计）研究光学特性。用DEKTAT6m表面轮廓仪测量薄膜的厚度大约是117-159nm。
P型硅（1-0-0)晶片掺杂硼作为P型层。该基板进行化学清洗使用RCA清洗程序（在NH4 H2O2 6H2O内煮10分钟其次在HCl H2O2 30%内煮10分钟）。样品浸泡在稀释的氟化氢溶液中30秒以除去表面上任何本机的薄氧化层接着用去离子水清洗。一个具有90nm厚的铝层在衬底背面蒸发。p-Si/Al进行退火处理在570摄氏度形成欧姆接触，确定电流-电压的线性特性。P型硅衬底上有0.01欧姆的电阻率，这衬底的影响足够低可以忽略不计。因此欧姆行为可以归因于Al/p-Si接触。未掺杂和掺杂镁的氧化锌薄膜在基板的前表面上涂覆，采用以每秒1000转的非真空旋转旋转30秒。最后，圆形铝点的直径为2毫米形成通过3.4-0.00005毫巴钼面具在p型硅真空蒸发镀膜。这产生了未掺杂和镁掺杂的ZnO/p-Si异质结二极管。电流-电压和串联电阻-电压测量是使用吉时利4200半导体特性分析系统进行。
图1：氧化锌的分子结构。氧原子是大红色球体，锌原子是小的灰球。
3.结果与讨论
3.1形态和光学特性
氧化锌具有六角纤锌矿晶体结构，晶格参数为a=3.25A和c=5.12A。ZnO结构由Zn和O构成，如图片1所示[24-26]。薄膜的原子力显微镜图像显示，它们是由纳米纤维构成（图2）。用PARK系统的AFM XEI 软件测量未掺杂ZnO薄膜的表面粗糙度为142.32nm。氧化锌薄膜的透射率，反射率和吸收光谱显示在图3-5。很明显，由于其基本的吸收边所有的薄膜在可见光和红外光区域都是透明的[27-29]。随着镁含量的增加，氧化锌的平均透过率降低（图片3）。光透过率下降可能是由于自由载流子吸收增加[30]。在395nm后反射光谱显示了强烈的下降，这是关系到在带隙（图四）的光学跃迁。随着掺杂浓度的变化，膜在可见光区域的反射率也改变了。图五中在350-400nm的急剧吸收对应于带隙。图五中的插图显示，镁掺杂在290-300nm范围内改变膜的吸收。具有7%镁含量的氧化锌薄膜具有最高的吸光度。根据ahv=A(hv-Eg)~m（1）,A是能源独立的常数，hv是光子能量，Eg是光学带隙。指数m依赖于过渡性质（m分别取1/2,2，3/2或3，允许直接，允许间接，，禁止直接或禁止的间接过渡）。我们的研究结果表明，氧化锌薄膜有一个直接的光学跃迁。光吸收系数（alpha;ge;10⁴/cm）与直接带跃迁有关[32,33]。可以通过外推（alpha;hv) sup2;和hv的值得到Eg的值。
图2：40times;40umsup2;区域的原子级显微镜图像(a）纯氧化锌，（b)1％(c)3％(d)5％（e)7％镁掺杂的氧化锌薄膜。插图：放大区 5times;5umsup2;。
图3：未掺杂和镁掺杂的透射光谱 图4：未掺杂和镁掺杂的反射光谱
波长 nm
图五：未掺杂和镁掺杂氧化锌薄膜的吸收光谱
光子能量（ev）
图6：未掺杂和镁掺杂的氧化锌薄膜（alpha;hv) sup2;和hv 的关系
图6表示了（alpha;hnu;) sup2;和hnu;的关系，得到的光学带隙值列于表1。该值低于未掺杂氧化锌材料用各种方法得到的光学带隙[34,35]。这表明，光学带隙的变化是由于所使用的合成方法和掺杂及含量。ZnO薄膜的结构改变可能是由于在氧化锌晶格中的镁离子取代置换或填隙锌离子。据报道,Mg在氧化锌能带中引入了额外的能量水平靠近价带边缘,由此减少了能量直接转换[36]。由薄膜计算出的光学带隙值没有表现出关于镁含量有规律的趋势。而且，观察到不断增加镁含量 在反射峰位置发生不规则的转变。当3%镁掺杂获得最高光学带隙值，在7%镁掺杂氧化锌薄膜观察到最高反射峰位置。
3.2.无掺杂和镁掺杂的ZnO/p-Si异质结二极管的I-V特性
图7显示了一个n型ZnO/p-Si异质结二极管的能带图。ZnO的带隙为3.25ev，Si的带隙为1.12ev。要获得一个良好的欧姆接触在表面需要一个低势垒和p型半导体。因此，重掺杂半导体表面必须被用来建立一个隧道的接触，这要求扩散或离子注入[37]。金属半导体结构的低电阻的欧姆接触是由于Al和Si之间的相互扩散，发生在局部接触界面[38]。对于ZnO/p-Si触点，Si和ZnO的电子势分别为4.05ev和4.35ev。在这种情况下，一个肖特基势垒可以在ZnO/p-Si接触形成。然而，势垒效应的影响可以忽略不计，由于存在许多不完善的电子路径，在ZnO和p-Si非退火装置的界面导致欧姆行为[39-41]。电子的导带偏移量是0.3ev,孔的价带偏移量是2.55ev[42]。Delta;Ev高于Delta;Ec，这意味着从n-ZnO注入到Si的电子多于从n-ZnO到Si的空穴注入量。因此，只有电子可以扩散穿过屏障；空穴被一个更高的2.8ev的障碍阻止流动[42]。电子向p-Si注射扩大了n-ZnO耗尽层，阻碍空穴注入，导致早期电流饱和。在正向偏置情况下，由于其低势垒电子可以很容易地被注入硅。正向电流随偏置增加。
对电流-电压特性进行了分析，确定二极管参数。图8显示了无掺杂和镁掺杂异质结二极管的电流-电压特性。无掺杂ZnO/p-Si异质结二极管的阈值电压为0.9V,随着镁含量的增加，阈值电压增加。然而，这对于镁掺杂ZnO/p-Si增长大约是50%。Chen et al.报道说氮掺杂的ZnO/p-Si比未掺杂的ZnO/p-Si高很多[43]。异质结二极管表现出非理想的行为是由于氧化层，表面态的存在和氧化锌薄膜的纳米晶性质。这些表面态提供额外的能量状态负责多个电流通路[44,47]。显而易见的是，整流比（RR）取决于锌掺杂比（Table1）。RR的变化和应用偏置有关系，揭示了二极管电流是由一个不同的机制控制[48,49]。二极管的电流-电压特性V-IRsgt;3KT/q是根据I=Io exp(q(V-IRs)/nkT)(2) 关系分析。
其中Io是指反向饱和电流，q是指电子电荷，V是指明确的正向偏置电压，A是指接触面积，A*是有效的理查德森常数。k是玻耳兹曼常数，T是绝对温度，Phi;bI-V是势垒高度，n是理想因子。I/[1-exp(-qV/KT)]与V的关系图显示了一个线性区域；斜率和截距表示此装置n和I0的第一节收益（图1）。
图7：费米能级对准装置后的能带图
图8：未掺杂和镁掺杂的ZnO/p-Si异质结二极管的I-V特性
图9： 未掺杂和镁掺杂ZnO/p-Si异质结二极管的F（V）和V关系图
我们可以找到势垒高度通过在Eq(3)方程中替换I0值。I0，n和Phi;bI-V值在表1中显示。得到的n值大于整体，这可以归因于铝、氧化锌界面上的界面薄的原生氧化层和串联电阻效应[51]。如表1所示，理想因子随着镁含量的增加而增加，一直到镁含量达到3%，然后下降。在我们以前的研究中，0.79ev的势垒高度是与用溶胶-凝胶自旋涂层法得到ZnO/p-Si的势垒高度（0.78ev）高度一致，高于光致电化学沉积法制造ZnO/p-Si二极管的势垒高度（0.50ev)。当表面态密度足够高的时候，势垒高度可以通过表面态的控制，得到一个高的n值[50,54]。Norde方法可以用来分析串联电阻的影响根据一个无量纲常数gamma;大于n[55]，
, (4)
I(V)是目前得到的I-V特性。理想因子n由I/[1-exp(-qV/kT)]和V关系斜率的对数确定。F(V)情节与二极管电压的关系在图9显示。势垒高度可以计算为
, (5)
F(V0)是F(V)函数的最小值点，V0是相应的电压。根据Norde方法获得的势垒高度和电流-电压测量得到的势垒高度一致（Table 1)。如果测量覆盖足够宽的范围，正向电流-电压情节可分为3个部分。串联电阻主演影响在高压区的电流
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