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利用物种扩散映射非均匀系统的空间分辨率与数据采集效率
陈凤翔1,2，张勇1，T. H. Gfroerer3，A. N. Finger3amp; M. W. Wanlass4
在过去，传统的光致发光（PL）技术使用逐点扫描模式实现空间分辨，其激发和检测都在同一个空间位置。但随着如CCD这样的高质量探测器阵列的出现，开始普遍使用CCD在光致发光中实现空间分辨。该方式通过对全部待测空间进行照明并同时从所有空间位置收集数据，能够极大提高测量效率。然而，这种新方法的隐藏条件为假设在类似的空间分辨率的下进行的。实际上，当存在载流子扩散，这两种模式得到的空间分辨率会有很大的不同，而且效率较低的扫描模式得到的结果要好得多。我们应用这两种技术来研究GaAs外延层中的缺陷，其中可以识别出孤立的单线态和双线态位错。为了得到本征载流子扩散长度提出了求解扩散方程的叠加原理，该原理可以应用于具有任意分布缺陷的系统。从这项研究中得出的认识对于物理学及其他方面（例如生物学）有涉及到的用测量模式探测物种的生成，扩散和湮灭的许多动力学问题具有重要意义。
电子和光电器件的性能很大程度上取决于组成材料中缺陷的性质和数量。晶格缺陷倾向于引入局域态，其能级位于半导体禁带间隙之内。当自由载流子通过电偏压被注入或由照明产生时，这些能级通过捕获载流子并为它们提供可替代的消耗途径来增强非辐射复合。这种损失与期望的结果相竞争，例如在发光二极管中产生光的辐射复合或通过电子漂移提取以在太阳能电池中产生电流。更普遍来说，缺陷导致了光电子器件运行的两个重要后果：(1)增强了电子-空穴对的复合，降低了载流子寿命;(2)增加漏电流，放大了器件噪声1。
空间分辨的光学光谱被广泛地用于表征单一缺陷2,3。空间分辨率的一个明显限制是光学衍射4，虽然通过近场和其他特殊技术2,5-9可以获得超过衍射极限的分辨率。本研究探讨了另一种影响——载流子扩散，该影响几乎存在于所有现实中的器件中。载流子扩散在不同的激励/检测模式下会对空间分辨率产生显著的影响。载流子扩散是允许单个微观缺陷共同产生一系列重要介观效应的机制。
所以一方面，理解单个缺陷的影响对于解释介观行为至关重要;另一方面，单个缺陷可用作探测介观现象的传感器，例如载流子扩散，并在没有缺陷的情况预测（载流子）“固有”扩散长度10。
光致发光（PL），阴极发光（CL）和激光束或电子束感应电流（LBIC或EBIC）显微镜是用于研究载流子传输和在位错等扩展缺陷附近复合的强有力的技术。
一般来说，根据激发和采集方式的不同，通常已知的空间分辨技术可分为三类：(1)均匀照明/局部探测(U/L模式)：样品被大激发光束照射，辐射以空间分辨的方式被检测，通常采用CCD相机成像或逐点映射的方法。在这种情况下，尽管数据收集效率不同，但成像和映射方法产生的空间分辨率大致相同。(2)局部激励/局部检测(L/L模式)：利用共焦光学技术，当激发和采集光阑对齐时，所采集的信号仅来自于受激位置。PL映射可以在U/L或L/L模式下执行。（3）局部激发/全局收集(L/G模式)：例如CL，其中电子束最初产生高度局部化的载流子群，但载流子在重组发光之前是自由扩散的。在这里，非共焦方法通常用于信号采集，其中包括已扩散远离激发点的载流子的贡献。在自由扩散系统中，空间分辨率由聚焦激发光束的点扩散函数决定，这三种模式的空间分辨率都大致相同。然而，由于载流子扩散，粗略地说，U/L和L/G模式下的空间分辨率取决于光束尺寸或扩散长度，以较大者为准。因此，对于载流子扩散长度较大的材料(即高质量的材料) ，由于载流子的扩散，空间分辨率明显下降。在这种情况下，基于这个没有得到普遍认可的简单的数学考虑，在不改变光束尺寸或采集光学器件的情况下,L/L模式可以提供基本更好的空间分辨率。
半导体中载流子的动力学通常由包含生成，扩散和湮灭（重组）条件的扩散方程控制1。类似的微分方程也用于许多其他系统，如生物中的热扩散11和分子扩散12。为了描述以孤立缺陷（r = 0）为中心的局部浓度不均匀性，通常定义一个所谓的对比度函数。
(1)
其中I0是来自均匀区域的信号(在我们的情况中是无缺陷区域)并且I(r)是位置r处的信号。在文献中，大多数的对比度函数计算都是针对具有独特缺陷几何形状的CL或EBIC进行的，这往往导致C(r)的函数形式比较复杂13-16。然而，C(r)的基本成分总是exp(-r/LD)，LD是载流子有效扩散长度，即假定缺陷附近的载流子损耗随与缺陷距离呈指数递减。在上述三种激励/检测模式中，这种方程形式都已被使用，甚至几乎被认为是理所当然的10,17,18。
本文首次将U/L模式和L/L模式的空间分辨率进行了比较，通过对孤立的单个缺陷和每种模式中的缺陷对进行PL映射，从而直接比较了U/L模式和L/L模式的空间分辨率。我们的结果提供了明确的实验证据，证明L/L模式相对于U/L模式可以达到更好的空间分辨率，并得到了数学理论上的支持。
结果
A.一维(1-D)问题。我们首先从1-D模型出发，首先考虑L/L模式。在稳定状态下，半导体中的过剩载流子密度受下面的1-D连续性方程支配：
(2)
其中n(x)表示载流子密度, D是载流子扩散系数，tau;为载流子寿命或1/tau;为载流子重组速率。G是假设激励剖面是delta;（delta）函数的生成速率，并且扩散长度被定义为。假设激发位于x=0时，且x0gt;0处的孤立缺陷具有无限复合速率，我们有这些边界条件：n(x0)=0和n(plusmn;infin;)=0，x0是缺陷与激发/检测点的分离。方程(2)的解满足的边界条件为：
(3)
注意的是，令x0→infin;可以获得无缺陷情况的解，即n0exp(-│x│/Ld)和n0=Gtau;/(2Ld)。使用定义可以计算对比度函数：C(x0) = [n0-n (0, x0)]/n0, 它描述了激发和探测点x=0处载流子密度的相对降低。明确地，
或者 (4)
有趣的是，-ln C(x0)比x0的斜率为2/Ld，是最初假设的2倍，这意味着如果假定C(x0)prop;exp(-x0/LD)，所计算的扩散长度将比实际值小2倍。
虽然以上的一维问题已如上文所述得到解析解，但是我们介绍了一种利用叠加原理解决同样问题的替代方法，它对于解决更加困难的二维问题将是非常有用的。我们注意到，当缺陷部位的复合速率远大于一般位点时，该缺陷在x0处可模拟为附加负增长，其生成速率为GD= - Gexp(-x0/Ld)。G在x=0，GD在x=x0，这两种激发的叠加得到的解与方程(3)的解完全相同。
对于U/L模式，在无缺陷的情况下，稳态解仅为n=gtau;，其中g是单位长度的生成速率。添加缺陷等同于引入负增长-Gdelta;(x)，在缺陷位置x=0时，G=2gLD。然后合并解为gtau;[1-exp(-│x│/LD)]，解出n(0)=0和C(x)=exp(-x/LD)，这是众所周知的形式。显然，这两种激励/检测模式的对比度函数是不同的。结果表明，缺陷的影响应该很大更多地局限于L / L模式，这为解决附近的缺陷提供更好的空间分辨率。
B.无缺陷的二维(2-D)问题。二维模型适用于沿垂直方向具有几乎均匀载流子密度的相对薄层。在原点r=0处选择激发点，本文给出了圆柱坐标系下的扩散方程如下：
(5)
其中delta;(r)是二维delta;函数。方程(5)的解是一个修正的贝塞尔函数K0(xi;)，其中xi;=r/LD。如果我们应用边界条件n(infin;)=0和，且r0→0，则解是：
(6)
虽然K0(xi;)在xi;=0时发散，xi;K0(xi;)在xi;=0附近可积，在半径为ε的小圆上，我们可以用K0(0)的平均值来代替K0(xi;)19：
(7)
其相当于于具有有限的实验探针的效果。例如，在PL测量中，ε可以与衍射极限光斑尺寸相关。
C.具有缺陷的二维(2-D)中的叠加原理。现在我们用叠加原理导出缺陷附近的载流子分布。首先考虑L / L模式，其配置如图1所示。假设在无缺陷的无限大平面中，由r＝0处的激光束产生的载流子密度为n0。在距离r0的情况下，密度将减小到eta;n0，其中eta;是一个衰减函数，它取决于距离于r0，但是与r=0的密度无关，且在0le;eta;le;1的范围内变化。如果在r0处放置有无穷大的复合速率的缺陷，则需要负产生源的产生密度为-eta;n0，以确保缺陷部位的密度保持为零。现在使用叠加原理，r=0时的净载流子密度是入射光在r=0时的贡献与r0处负源的叠加，其总和为n0-eta;2 n0。
根据对比度函数的定义，我们有：
因此，我们可以得出结论，二维情况下的对比度函数C也是衰减函数eta;的平方。应用(B)部分的解析解，衰变函数eta;等于K0(r/Ld)/，以及：
图1.L/L模式下PL映射的示意图。
(8)
我们注意到，尽管是有限的，但是它的大小取决于解析解中使用的ε的特定值。理论上，可以根据激发光束的尺寸选择合适的ε值，从而给出一个有意义的值。但是在实践中，这相当不方便，也没有必要。因为当激发光束尺寸明显小于扩散长度时该技术最有用，跳过r = 0点不会对导出的扩散长度的准确性产生任何重大影响，并且在方程(8)的解中可视为拟合预因子。
对于U/L模式，稳态解类似于在1-D情况下的稳态解。在没有缺陷的情况下，我们可以假设n= gtau;。在r0=0的缺陷附近，缺陷的影响可以用负生成的形式描述为-GD/(2pi;D)K0(r/LD)，其中-GD 代表缺陷的有效生成率。在一维情况下，假定缺陷在缺陷部位具有无限大的复合速率，且无横向延伸，因此我们有
和
那么载流子密度是20, 并且对比度函数是
. (9)
图2.在两种激发/探测模式下测量的GaAs中单个位错的PL图：(a-c)为L/L模式，(d)为U/L模式。垂直条表示光子计数的相对强度。
同样，在拟合实验数据时，我们可以跳过r=0点，将作为预因子处理。
我们注意到，这些结果与我们在一维情况下得到的结果相似，其中U/L模式的对比度函数为eta;=exp(-x0/Ld)，而L/L模式的对比度函数为eta;2=exp(-2x0/Ld)。所以在一个理想的情况下，如果由delta;x0分离的两个缺陷可由以U/L方式工作的检测系统解析，然后将分离降为delta;x0/2时，在L/L模式下工作的同一检测系统也能同样得到很好的解析解。
D.两种激励/检测模式的实验比较。我们前面已经展示出了使用L/L或U/L模式10,21的PL映射, 一个孤立的延伸缺陷(例如位错)的影响表现为一个圆形暗区，其发射强度随与缺陷距离的增加而增大，渐近地逼近无缺陷区域的发射强度。
图3.从PL映射数据推导出的圆平均径向对比度函数，如图(a)代表L / L模式中和图(b)代表U / L模式。实线是方程 (8)和方程(9)的理论拟合曲线，分别表示为L / L和U / L模式。
资料编号：[3414]
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