黑炭和硫酸盐不同的混合方法对其光学和辐射性能的影响外文翻译资料

 2022-11-13 15:52:33

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黑炭和硫酸盐不同的混合方法对其光学和辐射性能的影响

Hua Zhang, Chen Zhou , Zhili Wang, Shuyun Zhao , Jiangnan Li

摘要：采用三种不同的内部混合方法(Core–Shell、Maxwell-Garnett和Bruggeman)和一种外部混合方法，研究了黑碳(BC)与硫酸盐气溶胶的混合方法对其光学性能、辐射通量和升温速率的影响。考虑了BC和硫酸盐气溶胶粒子的三种典型带的光学性质。结果表明：混合方法、BC与硫酸盐的体积比和相对湿度对混合气溶胶的光学性能有较大影响。与内部混合相比，外部混合低估了颗粒质量吸收系数20-70%，颗粒质量散射系数高达50%，而在大多数情况下高估了颗粒单散射反照率20-50%。然而，非对称参数对等效粒子半径的敏感性较强，对不同的混合方法的敏感性较弱。在所有的内部方法中，Maxwell-Garnett方法和Bruggeman方法在所有波段的所有光学性质差异都小于2%；然而，在紫外和可见光波段，Core-Shell和Maxwell-Garnett/Bruggeman方法的差异通常大于15%。

北京气候中心辐射传输模型(BCC-RAD)采用模拟BC浓度(典型的中东部浓度)和硫酸盐体积比为75%进行敏感性试验。结果表明，内部混合法能有效地降低辐射通量，因为它们能产生更高的吸收。在对流层顶，由BC -硫酸盐气溶胶造成的年平均瞬时辐射力分别为在外部-3.18 W/m2和在内部-6.91 W/m2，以及外部混合/Core-Shell/(Maxwell-Garnett / Bruggeman)方法分别为 -3.03/ 、-1.56/ 、-1.85W/m2。

关键词：内部混合；外部混合；黑碳；硫酸盐；气溶胶光学特性

1.引言

气溶胶在地球大气系统的能量平衡中起着重要的作用。一些气溶胶种类可以吸收太阳辐射，从而使大气变暖，而另一些气溶胶可以散射太阳辐射，导致大气冷却[1]。这些气溶胶和辐射之间的相互作用被称为气溶胶直接辐射强迫(IPCC, AR5) [2]。

自工业时代以来，大气中黑碳(BC)、硫酸盐和有机碳(OC)等气溶胶种类不断增加，成为主要的人为气溶胶。这三种气溶胶组分有相似的排放源。BC和OC主要由汽车尾气、农业燃烧、森林火灾和石油相关的工业活动排放[1–4]，而硫酸盐通常是由SO2和其他成分在大气中混合时的化学反应产生的[5,6]。BC、硫酸盐和OC都能产生不同的直接辐射作用力。BC是一种可吸收的气溶胶，它能从红外波长到紫外波长强烈吸收太阳辐射，而硫酸盐和OC能显著分散太阳辐射。

在最近的研究中，观测数据表明许多气溶胶粒子形成了复杂的非均匀结构，称为内部混合[7,8]。与外部混合不同，在考虑内部混合时，必须考虑气溶胶微观结构对辐射传递的影响。Pόsfai等人[9]发现,可溶性物质包装在公元前可能作为一个透镜,可以集中辐射吸收核心,并增加混合粒子的吸收能力。Liu等[10]研究了在均匀球中模拟非均匀粒子的四种有效介质近似(EMA)，并计算了BC -硫酸盐气溶胶的光学性质。Lesins等人[11]发现，在潮湿的环境中，外部混合气溶胶和内部混合气溶胶的光学性能差异可以达到50%。Jacobson等[12]使用不同的混合方法对BC辐射力进行比较，发现内部混合方法可以大大增强BC的正辐射力。增强幅度与气溶胶粒子的凝聚和生长密切相关。许多模拟结果也表明，内部混合可以导致这些气溶胶的额外吸收，从而导致明显更高的直接作用力[13,14]。此外，炭黑颗粒通常以团簇形式存在，颗粒形貌对光学性能有一定的影响[15]。

由于需要确定内部混合粒子的结构以及内部混合粒子占气溶胶总量的百分比，在气候模拟中应用内部混合方法存在困难。最近的观察表明，内部混合速率对所涉及物质的吸湿性和老化过程都很敏感。Riemer[16]通过一天的BC老化过程发现，随着老化过程的加剧，BC倾向于形成内部混合颗粒。Ma等人[17]研究了华北地区混合气溶胶颗粒中碳质组分质量比的日变化，发现混合层的日变化对碳质气溶胶的混合态影响较大。它们倾向于在夜间形成内部混合粒子，而在白天形成外部混合粒子。

描述气溶胶内部混合的方法很多，用这些方法计算的气溶胶的光学性质可能有很大的不同。在这项工作中，我们使用四种方法计算混合BC和硫酸盐气溶胶粒子的光学性质:三种内部混合方法(Core-Shell、Maxwell-Garnett和Bruggeman)和体积加权外部混合。然后，我们比较了内部混合和外部混合气溶胶粒子的光学性质的差异，以及它们对辐射计算的影响。

在第2节中，我们解释了用于计算混合气溶胶粒子光学性质的方法，包括在不同相对湿度下复杂折射率的转换。在第3节中，我们介绍了在三个典型光谱波段使用不同的混合方法获得的BC-硫酸盐气溶胶的光学性质，并详细讨论了体积分数和相对湿度(RH)对其光学性质的影响。然后，我们将计算出的光学性质输入北京气候中心辐射传输模型(BCC- RAD)，并解释混合方法如何影响大气辐射计算。最后，第四部分是本研究的总结。

2.方法

2.1.气溶胶粒子的混合状态和处理方法

在该研究中，计算了混合粒子的五种光学性质：质量消光/吸收/散射系数（Qe / Qa / Qs [m2 / g]），单次散射反照率（omega;）和不对称因子（ASY）。

在外部混合状态下，混合颗粒的每个部分被处理为独立的球体，与颗粒的其他部分没有几何接触（图1a）。此外，在混合物的每个部分之间不发生辐射转移。在内部混合状态下在颗粒内部发生多相散射，因此使得颗粒光学性质的计算比在外部混合状态下更复杂。当粒子由具有可溶性壳的不溶性核形成时，使用Core-Shell方法，并且两个部分共享相同的几何中心（图1b）。Maxwell-Garnett方法基于Maxwell-Garnett的等效介质理论，当混合粒子中不溶性核心的位置是随机的时使用（图1c）。Bruggeman方法假设颗粒的每个部分保持球形并且在表面保持与颗粒的其他部分接触（图1d）。图1中呈现的混合模型是球面近似。

米氏散射理论可以应用于三种方法：外部混合，以及Maxwell-Garnett和Bruggeman内部方法。对于体积加权的外部混合方法，通过颗粒的每个部分的光学性质乘以其体积分数（方程（1））获得混合颗粒的光学性质。

（1）

假设外部混合颗粒含有i种物质，f i是物质i的体积分数，alpha;i是由物质i组成的等效球体的光学性质，beta;是混合物的光学性质。

在Maxwell-Garnett和Bruggeman方法中，混合粒子要么是非球形的，要么是非均匀的，并且在应用Mie理论之前需要转换成等效球（方程（2）和（3））。

（2）

在Maxwell-Garnett等效介质方程（方程（2））中，m是等效球的复折射率; ma和mb分别是壳和核心物质的复数折射率; fb是核心的体积比[18]。 在获得m之后，可以将颗粒作为均匀球体处理，并且可以使用Mie理论计算其光学性质。

（3）

Bruggeman方法（方程（3））类似于Maxwell-Garnett方法。 在这种方法中，物质a和b的复数折射率（ma和mb）以及物质a和b（fa和fb）的体积比需要计算等效复数折射率m [19]; 然后使用米氏理论计算光学性质。

在这项工作中，我们使用了Bohren [20]给出的改进的Mie理论，该理论适用于双层球体。 使用这种方法我们需要复杂的折射率和每种物质的体积比，以及比例参数：2pi;a=lambda;和2pi;b=lambda;（a和b分别是核心和壳的半径;lambda;是 波长）。请参阅Bohren [20]了解详情。

图1.显示气溶胶的四种不同混合状态的示意图：（a）外部; （b）Core-Shell; （c）Maxwell-Garnett; （d）Bruggeman。

2.2.气溶胶的复合折射率

复数折射率是计算气溶胶粒子光学性质所需的主要参数之一，由实部和虚部组成。本研究中使用的复折射率取自HITRAN数据库[21] (图2)。

当RH达到潮解点时，可溶性物质将吸收水分。这不仅会增加可溶性物质的体积和质量，还会影响复合折射率。根据方程（4），可以计算任何RH下可溶物质的复数折射率[22]。

（4）

这里，m是吸湿性生长后的可溶性物质的复数折射率。mw和md分别是水和干燥可溶物质的复数折射率; rd和rm分别是吸湿性生长前后可溶性物质的等效半径。 通过Kouml;hler方程得到可溶性物质的生长速率，在这项工作中将BC作为不溶物质处理。

图2.本工作中使用的水，BC和硫酸盐的折射率。

2.3.BCC-RAD混合气溶胶粒子光学性质查询表

我们研究中使用的辐射传输模型是BCC-RAD [23,25–27]。 在该模型中，10至49,000cm-1的波长被分成17个波段（包括8个长波波段和9个短波波段）。 模型中考虑了五种主要温室气体（H2O，CO2，O3，N2O和CH4）和三种CFC。 使用称为CKD_2.4的连续吸收近似公式计算H2O，CO2，O3和O2的连续吸收系数[23]。 基于上述方法，我们生成了一组查找表，以准确描述BC-硫酸盐混合颗粒对17个带（0.2-1000mu;m）BCC-RAD的光学性质。 根据Gong等人[24]的描述，BC尺寸光谱被分成在0.005和20.48mu;m之间的12个区间和张等人[27]。查询表还包含10种体积比的可溶性物质（0-90％，步长为10％）和6种RH水平（0.2,0.5,0.7,0.9,0.95和0.99）的信息。

3.结果

为了确定不同混合方法，相对湿度和体积比对多个波段粒子光学性质的影响，我们分析了混合粒子的五种光学性质，采用上述四种混合方法，在BCC-RAD的三个典型波段 包括：紫外线（0.303-0.327mu;m），可见光（0.454-0.833mu;m）和红外线（3.73-4.74mu;m）。

3.1.体积比对混合粒子光学性质的影响

该部分的体积比（Vr）是指混合颗粒的可溶部分（硫酸盐）的体积分数。为了准确地确定其对混合颗粒的光学性质的影响，将Vr分成10个区间，从0％到90％。为了排除可能影响结果的其他因素，在讨论中将RH设置为0，将BC等效球体的半径设置为0.12mu;m，以确保来自不同混合粒子的BC等效球体的大小在比较中是相同的（ 0.12mu;m是东亚BC的模式半径[28]）。

Vr的变化以两种方式影响混合颗粒：（1）外部混合方法中硫酸盐体积重量的变化，核壳法中的氧化皮参数（2pi;a=lambda;和2pi;b=lambda;），或Maxwell-Garnett和Bruggeman方法中等效介质的复折射率；（2）混合颗粒半径的变化。

图3显示了BC-硫酸盐颗粒的Qe，Qs，Qa，SSA和ASY随短波，可见和长波带中硫酸盐体积分数的变化。

图3.三种波段中光学性质随硫酸盐体积分数的变化。 从左到右的列是紫外，可见和红外波段; 从上到下的行是Qe，Qs，Qa，omega;和ASY。

如图3所示，对于所有方法，这些谱带的光学性质有一些共同特征。首先，因为BC在每个谱带中具有比硫酸盐更强的吸收，所以硫酸盐壳的生长显着放大了omega;的值。其次，内部混合方法的Qa和Vr之间存在近似的线性关系，外部混合方法的凹函数减小。第三，随着Vr的增加，所有方法计算的Qe明显降低，BC的Qe明显大于硫酸盐的Qe，但当Vr在50-70％的范围内时外部混合方法发生小的反弹，可能由于在高硫酸盐体积分数存在下Qs的快速增加。在紫外线波段，内部和外部方法对ASY与Vr之间的关系有不同的影响。 对于Core-Shell和（Maxwell-Garnett和Bruggeman）方法，当Vr小于50％和80％时，ASY随Vr增加，而当外部混合方法的Vr小于50％时，ASR随Vr缓慢下降。在可见光带中，所有方法都观察到ASY和Vr之间的反向关系。对于内部混合方法，ASY随着Vr稳定增加，但随着Vr从0％增加到50％，ASY略有下降，然后当外部混合方法的Vr大于50％时，ASY迅速增加。 在红外波段，ASY的值比其他两个波段的值大两个。 当内部/外部混合方法的Vr从0％上升到60％时，它略微增加/减少，然后随着Vr迅速增加。

每种方法都对粒子光学性质有独特的影响。在外部和内部方法以及Core-Shell和Maxwell-Garnett / Bruggeman内部方法之间，颗粒光学性质的明显差异是明显的，但Maxwell-Garnett和Bruggeman方法之间只有一点差异。这可能是因为Maxwell-Garnett和Bruggeman方法将混合颗粒视为均匀的，而外部混合方法具有两个球形部分，而Core-Shell方法具有导致多相散射的双层结构。 Maxwell-Garnett / Bruggeman方法倾向于产生比Core-Shell方法更多的吸收，但相反的结果在可见光带中是明显的。 Maxwell-Garnett / Bruggeman方法在紫外和可见光谱带中也比Core-Shell方法产生略高的omega;，但所有三种内部方法在红外波段产生几乎相同的omega;值。通常，内部混合方法的所有三个条带的绝对差异在30％以内，而内部和外部混合之间的差异通常比内部混合方法之间的差异高两到三倍。外部混合方法显著低估了所有波段的Qa，有时超过60％。外部混合方法也极大地高估了紫外和可见光谱带中的omega;。当Vr高于60-70％时，高估超过20％，这使得外部混合颗粒散射超过入射辐射的90％。相反

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