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基于四年的探空观测资料研究我国大气边界层高度与PM2.5污染的关系
Yucong Miao, Shuhua Liu, Jianping Guo, Shunxiang Huang, Yan Yan, Mengyun Lou
摘要:中国大部分城市频繁发生PM2.5污染事件,这与不利的大气边界层条件有关。由于边界层观测资料的有限及其他原因,中国大气边界层结构与PM2.5污染间的关系不完全明确。因此,本文利用2014年—2017年高精度探空观测资料,对中国大气边界层高度与PM2.5污染之间的关系进行系统的分析,研究的四个人口密集且污染重的地区包括:东北地区、华北平原、华东地区与四川盆地。研究显示,2014至2017年PM2.5污染由重到轻分别为华北平原(84mu;g/m sup3;)、东北地区(60mu;g/msup3;)、四川盆地(57mu;g/msup3;)与华东地区(54mu;g/msup3;)。相关性分析显示,四个源区中边界层高度与日PM2.5浓度间均呈显著的负相关。在不同季节中,污染由重到轻依次为冬季、秋季、春季、夏季。污染的季节变化不仅与排放有关,也与边界层高度的季节性变化有关。冬季中低边界层高度常常伴随着近地面热力稳定性。另外,在冬季特定的天气条件也会加剧污染,导致同一地区不同城市均出现边界层高度下降PM2.5浓度同步上升的现象。在华北平原与四川盆地,山地地形会通过背风涡旋与阻碍效应进一步加剧污染。
1绪论
对流层的最低层被称为行星边界层,它直接受地面的影响,反应时间在小时以内(Stull,1988)。行星边界层的结构主要由地球表面与自由大气间的动量、水汽、热量与空气污染物所决定(Garratt,1994;Li 等, 2017; Stull, 1988)。因此,大气边界层高度作为大气通风潜量与地表排放污染物稀释程度的指标而被广泛使用(Hu 等, 2010; Miao等, 2017a; Seibert, 2000; Seidel 等, 2012, 2010; Tie 等, 2015)。
边界层高度通常通过温度、湿度、风向风速的探空观测所确定(Liu and Liang, 2010;Seibert, 2000; Seidel 等, 2010)。Holzworth(1964)利用早期的无线电探空数据对美国上空的BLH进行了研究,开创了这项研究的先河。通过无线电探空数据,对美国典型地区BLH气候学研究有一些新方面(如Liu和Liang, 2010;Sawyer和Li,2013)。Seidel等(2012)结合无线电探空测量和再分析数据集,研究了美国和欧洲大陆BLH的日变化和季节变化。此外,通过近地面观测,Pasquill稳定性分类(Tomlinson 等, 2012;Mohan和Siddiqui(1998)也被广泛用于大气稳定性的粗略识别,这是在无法进行测深的情况下估算PBL稳定性的另一种方法。
在中国,也有一系列的研究(如Ye 等,2016;Miao等,2017a;Li等,2018)试图阐明PBL结构及变化过程,但大多都局限于一个较短的持续时间或特定地点,部分原因是缺乏足够2011年以前的中国探测资料。从那时起,中国气象局研发了在全国范围内的L波段网络,提供了具有高垂直分辨率的探测数据(Guo等,2016;W. Zhang等,2018)。Guo等(2016)基于2011年至2015年无线电探空仪测量资料,对中国的BLH空间分布及其季节变化进行了记录。除了边界层气象学,这些无线电探空仪的数据也为我们提供了研究BLH与中国污染间的关系,该关系在目前还不清楚。
随着我国经济的快速增长和城市化进程的加快,近几十年来以高浓度的PM2.5污染为主导的气溶胶污染已成为在中国严重的环境问题,(Huang等, 2014;San Martini等,2015)。气溶胶正不断影响空气质量(Huang等,2014;Zhang和Cao,2015),区域和全球气候(Atwater, 1970;Li等,2016;Tao等,2012;Guo等, 2014;Wang等,2014;Wu等,2016),以及人类健康(Pope and Dockery, 2006;Huang,2018)。重度PM2.5污染经常发生在人口密集的地区(图1),包括东北地区(NEC)(Li等,2018;Ma等,2011;Miao等,2018b),华北平原(NCP)(Miao等,2017a;Ye等, 2016;Zhang等,2013;Zheng等,2018),华东(EC)地区(Ding等,2013;Wang等,2012;G. Zhang等,2018;H.Zhang等,2015),四川盆地(SCB) (Chen and Xie, 2014;圣Martini等,2015;Tao等,2013)。污染主要由电力工厂,工业,汽车尾气,家庭供暖,农业活动(Chan and Yao, 2008;等,2015;Zhang 等,2013;Huang等,2018)的高排放所导致。此外,化学反应和气象条件也影响其形成和演化PM2.5污染(Hu等,2016;Huang等,2014;Miao等, 2015;Miao等,2017b;R. Zhang等,2015)。Zhang等人(2015)系统分析了中国一年的污染物观测值以及三个特大城市的地表气象参数,发现近地表高浓度PM2.5集中在北京、上海和广州,主导风向分别为东风、西风和北风。在垂直方向,低的BLH和强的热稳定性是中国几起严重污染事件的主要原因(Li等, 2018;Liu等,2013;Miao等,2018b;Quan等,2013;Ye等,2016)。气溶胶的存在也可以调节PBL结构,反过来又对污染产生反馈(Ding等人,2016;Gao等,2015;Miao等,2016;Yang等,2016)。在一定的天气条件下,地形会进一步影响PBL结构,使污染恶化(Liu 等, 2009;Miao等,2018a, 2015a;2015 b;Wang等,2018)。虽然PBL在我国大气气溶胶污染中发挥着重要作用,但这些研究大多是局限在特定区域,持续时间相对较短(如Liu 等, 2013;Miao等,2018b;Quan等,2013;Ye等,2016)。总而言之,PBL及其对我国PM2.5污染的影响的知识缺口仍然存在。
因此,本文基于2014年至2017年的无线电探空测量和PM2.5观测的长期观测,系统分析了我国四个人口密集、污染严重的地区(NEC、NCP、EC、SCB)的BLH与PM2.5污染的关系。本文的其余部分安排如下。第2节介绍方法和数据,第3节深入研究BLH与PM2.5污染的关系,最后在第4节中总结主要的研究结果。
图1(a)地形高度图 (b) 2014至2017年PM2.5平均浓度。图1a为247个PM2.5监测点和11个探测站的位置,站点分别用紫色加号和黑点标出。四个PM2.5污染源区(ROIs)用黑色矩形表示,包括东北(NEC)、华北平原(NCP)、华东(EC)及四川盆地(SBC)。
2数据与方法
在本研究中,通过收集2014—2017年全国30个城市247个监测点(图1a中的紫色加号表示)得到近地面PM2.5实时数据。每个监测站点采用微尺度法、振荡平衡法或beta;吸收法测定PM2.5小时质量浓度(Zhang和Cao,2015)。仪器的操作、维护、数据质量控制均按规定达到中国环境保护标准。
为了研究BLH与PM2.5污染的关系,收集了来自11个城市(图1a中的黑点)2014年至2017年的无线电探空仪测量数据,包括哈尔滨(126.63°E,45.75°N),长春(126.35°E,43.88°N),沈阳(123.38°E,41.80°N),北京(116.46°E,39.92°N),邢台(114.48°E, 37.05°N),郑州(113.65°E, 34.76°N),南京(118.78°E,32.04°N),安庆(117.03°E,30.52°N),长沙(113.00°E,28.21°N),重庆(106.45°E,29.57°N)和成都(104.06°E,30.67°N)。各站均配备L波段无线电探空系统(Guo等,2016)每天早晚8点各探测一次。对流层低层温度精度与GPS RS 92无线电探空仪(芬兰Vaisala Co.)相比,小于0.1 K (Bian 等, 2011;Guo等,2016;Zhang等, 2018)。共获得31,627份探测资料,包括15801份早上8点的文件,以及15826晚上8点的文件。此外,每小时离地2m气温,离地10m大风,降水亦从这11个探测站收集。虽然这些无线电探空仪数据不太适合对边界层结构及演变过程的日变化进行分析,但可以用它们研究BLH持续变化与季节变化。
根据无线电探空数据,由于Ri数法在稳定状态与对流状态下均适用,因此利用Ri数法(Seidel等,2012;Vogelezang和Holtslag, 1996)推算BLH。此外,Guo等(2016)也利用同样的方法研究中国大气边界层气象。因此,利用Ri方法,本研究的结果可以补充前人对中国大气边界层气象学的研究,并为研究大气边界层结构与气溶胶污染等方面提供参考。Ri数定义为由热力作用与机械作用引起的湍流比值(Seidel等,2012;Guo等,2016):
Ri(z)=
其中,z为高度,g为重力,theta;为虚位温,u和v为水平风分量,b为常数,u*为地表摩擦速度。下标“s”表示地面。因为u*的大小无法由探空资料获取(Vogelezang和Holtslag, 1996;Seidle等, 2012),我们将b设为0,忽略表面摩擦。将内插Ri值等于0.25时的最低高度定义为边界层高度。该标准也被Seidel等人(2012)用于美国相关气候研究,Guo等(2016)用于相关中国气候研究。虽然Ri数法既可用于对流也可用于稳定条件,但稳定边界层高度不是地表逆温的实际厚度,而是有效湍流的高度(Seidel 等, 2010;Stull,1988)。因此, 在不考虑PBL稳定性(即,稳定或对流)的前提下,BLH与PM2.5污染之间可能存在负相关性。为了比较不同探测站所计算得到的边界层高度,所有边界层高度均使用离地高度(AGL)。为了避免将自由大气误认成边界层顶部,因此若计算得出的BLH高度大于5000m,则认为此次探测资料丢失。这个条件将3个站点的探测资料舍弃。图S1为利用Ri数法得出的北京地区边界层高度个例。与22日相比,2016年1月21日,边界层越低,PM2.5浓度越大。为了进一步研究边界层高度与PM2.5污染间的关系,使用到两个相关性系数,皮尔森线性相关性系数(Rp)与非参数斯皮尔曼秩序相关系数(Rs)。这两个系数都在-1到1中变化(即-100%到100%),当p值较小时,意味着两个样本之间呈现显著的相关性。
除Ri法外,BLH也可由对流层低层的某些热特性所估算,如位温梯度(PT) (Holzworth, 1964;Seibert等,2000;Liu and Liang, 2010),热力逆温(Hu 等,2014;Nielsen-Gammon等,2008)。为了检验Ri数法的稳定性,将所得结果与位温梯度方法(Nielsen-Gammon 等, 2008)所得的结果进行了比较,其中BLH定义为边界层中位温梯度第一次超过最小PT值2K的高度。这一比较结果显示出良好的一致性:在所有研究城市中,推导出的BLHs具有统计学上的显著相关性(图S2)。虽然两种方法的估算值存在差异,但在所有研究城市中,BLH与PM2.5污染的关系很可能是相似的。因此除非另有说明,在其他情况下,使用的BLHs是Ri方法所得出的结果,。
PBL结构的日变化往往受大尺度天气条件的驱动,如暖冷平流、槽运动及相关云量(Hu 等,2014;Miao等,2018b, 2017a;Seidel等,2010;Ye等,2016)。因此,有必要从天气条件的角度研究PBL结构和污染(Miao 等,2017a)。在本研究中,我们利用2014年至2017年NCEP-FNL再分析位势高度(GH)场,利用客观t型主成分分析(T-PCA)识别与重度污染相关的主导天气模式(Huth 等,2008;Miao等,2017a;Ye等,2016)。T-PCA已被证明是一种可靠的分类天气条件的气候学方法(Huth,1996; Philipp等,2010)。考虑到冬季PM2.5污染事件频发(Zhang和Cao, 2015;Miao等,2015a),利用分类方法识别源区的冬季污染天气模式的内容将在3.3节中给出并讨论。
3结果与讨论
如图1b所示,四个源区中PM2.5污染最严重为NCP,年平均浓度为84mu;g/msup3;,其次是NEC (60mu;g/msup3;)、SCB (57mu;g/msup3;)和EC(54mu;g/msup3;)。这些源区年PM2.5浓度均明显高于中国环境空气质量以及标准(即35mu;g/msup3;)。为阐述PBL对这些污染严重地区的影响,本节首先PM2.5日污染与BLH的关系进行概述,并分析其季节变化,再冬季重度污染进行详细分析。
-
- PM2.5污染和BLH总体特征
根据无线电探空仪探测,计算了2014年至2017年早晚8点的平均BLHs(图2a—b)。在早上8点
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