工业污染城市南京水溶性离子的在线监测结果分析：来源，季节和日变化外文翻译资料

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工业污染城市南京水溶性离子的在线监测结果分析：来源，季节和日变化

摘要：从2013年10月18日至2014年11月17日，在南京使用RCFP-IC和FH62C14进行了每隔半小时的质量浓度水溶性离子(WSIs) 和PM_2.5质量浓度的快速监测。WSIs 的浓度范围7.07-333.422micro;g/m³，年平均浓度为76.32micro;g/m³。WSIs按照SO₄^2-gt;NH₄ gt;NO₃^-gt;Cl^-gt;NO₂^-gt;K gt;Ca² gt;Na gt;Mg² 的顺序排列。PM_2.5浓度范围为4.00 ~ 400micro;g/m³，年平均值为83.58micro;g/m³。WSIs浓度冬季(115.77micro;g/m³)gt;春季(76.10micro;g/m³)gt;夏季(63.72micro;g/m³)gt;秋季(59.75micro;g/m³),1月份浓度达最高(123.99micro;g/m³),8月为最低(43.73micro;g /m³)。不同的WSIs有明显的日变化。PCA/APC模式分析表明WSIs的来源包括二次气溶胶的转化、煤燃烧、矿物粉尘、生物质燃烧、交通排放和海盐排放。此外，各种来源也有季节性变化。夏季和冬季霾的形成机制不同。冬季以NH₄NO₃(18.56%), (NH₄)₂SO₄ (28.63%), NH₄ (11.27%), SO₄² (18.35%）和NO₃^- (13.13%)为主导, 夏季以 NH₃ (25.93%), (NH₄)₂SO₄ (13.37%), SO₄^2- (15.74%) 和NO₃^- (9.97%)为主导。因此，在冬季霾期间HCl, HNO₃, NH₄ 和NO₃^- 的比例要大得多，而在夏季雾霾主要由NH₄NO₃, NH₄ ,(NH₄)₂SO₄, SO₄^2-和NO₃^- 决定。

1.引言

在过去的几十年里，快速的工业化和城市化使得中国大多数大城市的PM_2.5水平急剧上升(Chan和Yao,2008;Qian et al.，2000). PM_2.5可以直接排放到空气中(煤燃烧、汽车尾气、矿物粉尘等)，或在空气中形成前体气体(气体凝聚产生的二次颗粒物、气溶胶表面的异质反应或气溶胶液滴和云内过程等)(Chan和Yao,2008;Chen et al.，2004;Matsuki et al.，2005;Shi et al.，2014;Sun et al.，2006)。据报道，PM_2.5在城市地区造成明显的能见度下降和健康问题(Larson et al.，1989;Seaton et al.，1995;Tie et al.，2009;Zhang et al.，2015)。水溶性离子是PM_2.5的主要组成部分(Chan and Yao,2008;Lin et al.，2014;Zhang et al.，2015)，主要的离子种类，如硫酸盐、硝酸盐和铵，对气溶胶的水镜性质和酸度有很大影响(Ocskay et al.，2006;Zhou et al.，2009)，其特征随季节和地理位置的变化而显著变化。长三角(YRD)是中国最大的河口三角洲和发展最快的经济区域。在过去的几十年里，随着中国东部经济的迅速发展，大量的污染物已经不可避免地排放到大气中(Tie et al.，2006;Xu et al.，2008)。之前已有很多关于YRD地区的高浓度颗粒物和WSIs (Cao et al.，2009;Chan and Yao,2008;Cheng et al.，2012;Du et al.，2011;Fu et al.，2008;Kong et al.，2014;Shi et al.，2014;Wang et al.，2003,2012;Xiu et al.，2004)中气溶胶质量浓度(Wang et al.，2003;Xiu et al.，2004)，空间和季节变化(Cao et al.，2009;Cheng et al.，2012)，化学成分和来源(Cao et al.，2009;Du et al.，2011;Kong et al.，2014)，气溶胶对能见度的影响(Shi et al.，2014;Wang et al.，2012)和霾形成机制(Du et al.，2011;Fu et al.，2008;Lin et al.，2014)。Fu等人(2008)指出，WSIs占了PM_2.5的41-61%。Wang et al.(2003)观察到NO₃^-、SO₄^2-、NHx(氨和铵)、Ca² 、K 和Na 在PM₁₀和PM_2.5气溶胶中含量丰富。Cao等人(2009)发现NH₄NO₃在春季、秋季和冬季占主导地位，而在夏季主导的离子则为NH₄ 、SO₄^2-。Lin et al.(2014)发现，近年来上海地区的可见性损伤的主要原因是CaSO₄和Ca(NO₃)₂ (NH₄)₂SO₄和NH₄NO₃的逐渐替代。以前关于气溶胶的化学性质的研究通常采用过滤器取样和随后的脱机化学分析(例如，12e24hormore)(Schaap等，2011)。然而，用如此长的测量时间取样不能快速捕捉大气气溶胶性质和相关的过程中的空间和时间变化。

南京是中国南方最大的城市之一，也是中国南方工业化和城市化程度最高的地区之一。高水平的环境颗粒负荷一直是该地区持续严重的空气污染问题(Wang et al.，2003,2012)。为了更好地了解南京的二次气溶胶污染和潜在来源分布，从2013年10月18日至2014年11月17日，用RCFP-IC在线测量每半小时PM_2.5的质量浓度。本研究阐述了主要WSIs的季节和日变化。利用主成分分析(PCA)，采用绝对主成分(APCS)模型，获取了南京污染的来源和源分配。同时，通过分析冬季和夏季不同类型霾事件中WSIs的特征，讨论了霾的形成机制。此外，还对雾化日和洁净日的气溶胶的化学组成和含水率进行了研究。据我们所知，这是中国扬子江地区唯一一次长期在线测量水溶性离子。独特的数据集可以提高我们对扬子江地区的气溶胶性能的认识，并为今后的测量和建模研究提供依据。

1. 实验方法

2.1 采样

观测站点位于南京信息工程大学气象楼(32.21°N,118.72°E),地面40米高，空间站及其周边环境的信息如图1所示。南京化学工业园区(NCIP)位于测量站点东南约3公里处。此外在一千米的范围内有一些钢铁厂和热电厂。这个区域代表了交通、住宅、工业和农田资源的结合点。

2.2 仪器描述

用细颗粒物和离子色谱系统(RCFP-IC)的快速收集器，采用PM2.5取样入口的在线分析仪进行了密集测量从2013年10月18日至2014年11月17日的样品。它提供了半小时的质量浓度的Na , NH₄ ,K ,Mg² ,Ca² ,Li , Cl^-, NO₂^- ,NO₃^-,SO₄^2-(Li 被用作内部标定)。该集成电路系统由Dionex公司生产，其型号为ICS-90。一个IonPacAS14列(4times;250毫米)是用于阴离子分析使用3.5 mmolL-1NaHCO3的洗脱液,和一个IonPac CS12A列(4times;250毫米)是用于阳离子分析使用的洗脱液20 mmoll-1甲磺酸。RCFP-IC的详细原理可以在其他地方找到(Chan ge tal.，2007;Chen ge tal.，2014;Wen et al.，2006;Zhang et al.，2007)。检测限度Na , NH₄ ,K ,Mg² ,Ca² ,Cl^-, NO₂^- ,NO₃^- 和SO₄^2-分别为0.11,0.13,0.11,0.14,0.22,0.16,0.26,0.22和0.11micro;g / m³,分别。在RCFP-IC系统的注射管前部没有安装一个可以去除酸性(主要是HNO₃、HCl、SO₂和H₂SO₄)和碱性气体(主要是NH3)的装置。因此，在测量过程中，NH₃、HNO₃和H₂SO₄等采样气体在去离子水中直接溶解。在我们的研究中，NO₃^-，SO₄^2-的浓度是气溶胶中气体溶解离子和离子的总和，其比例高于气溶胶。根据当地气象特征，从3月到5月被定为春季，6月至8月为夏季，9月至11月为秋季，12月至2月为冬季。RCFP-IC质量控制包括对水溶性离子进行定量分析的外部和内部标准方法的组合，以及液体和气体的流量校准。内部标准为100times;10 - 6 V与它们(1毫升生活1毫升去离子水)生活解决方案。采用额外的Li 来校正吸入和蠕动泵产生的气体和液体流动。为了获得检测的限制，1gl^-1离子标准溶液被稀释到1mgll ^-1，并逐渐稀释，直到IC检测到的离子峰值大约是噪声峰值的3倍。这种稀释过程重复六次，并计算出标准差。三次标准差对应于RCFP-IC的检测极限。RCFP-IC系统的后地空白主要包括进气膜上的痕量离子。空白试验,1毫升与resistivity18.2MOmega;cm-1加入去离子水代替样品。这个过程重复了三次。所有报告的浓度都被修正了。

2013年10月18日至2014年11月17日使用FH62C14仪器测量半小时PM_2.5。FH62C14由热费希尔科学生产，使用beta;射线法检测颗粒物。FH62C14的工作温度在30至60℃之间,本文使用的加热温度是45℃，自我管加热器能移除在空中多余的水蒸气。每小时NH3浓度由使用化学发光氨分析仪(Model17I,Thermo电子公司，美国)duringJune2014。详细信息可以参考Morgan等人(2014)来进行测量。

2.3 离子平衡的季节性

图1显示阴离子和阳离子当量的相关系数在4个季节中分别为0.81和0.90，年相关系数为0.81。阴离子/阳离子的比例为0.63-1.10，年比为0.82，与南京(Wang et al.，2015)，广州(Hu et al.，2008)和希腊Thessaloniki (Voutsa et al.，2014)的结果相似。由于缺乏有机组分和碳酸盐的数据，我们无法估计有机碳和碳酸盐离子对WSIs的影响，这可能是电荷平衡的一个重要因素(Contini et al.，2014;Hu et al.，2008)。

图 1

2.4 PCA/APCS受体模型

PCA/APCS模型的基本方法是通过分析多变量数据集来求解双线性模型。PCA技术从大量的相关矩阵开始，并试图找出能够解释数据方差的较小的正交因子。该模型的过程包含三个步骤:(1)奇异值分解(SDV)，(2)维数的选择，(3)旋转。PCA/APCS模型的详细原理可以在其他地方找到(An et al.，2014;Guo et al.，2004;Miller et al.，2002;Thurston an

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