利用WRF/CMAQ模型系统对中国臭氧和颗粒物浓度进行一年的模拟外文翻译资料

 2022-11-18 19:42:41

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利用WRF/CMAQ模型系统对中国臭氧和颗粒物浓度进行一年的模拟

Jianlin Hu, Jianjun Chen, Qi Ying, and Hongliang Zhang

摘要：近几十年来，中国空气污染严重。尽管自2013以来，已经在100多个城市建立了环境空气质量监测网络，但对于一些重要污染物，如颗粒物(PM)的时空分布特征，目前尚不清楚，这就限制了改善空气质量和将人类健康结果与大气污染暴露联系起来的潜在大气污染控制策略的进一步研究。本研究利用天气预报模式WRF及通用多尺度空气质量CMAQ模型进行为期一年(2013)的空气质量模拟，提供臭氧(O3)、PM2.5总量和化学成分的时空信息的详细资料。人为排放采用中国多分辨率排放清单(MEIC)，收集国家空气质量监测网的观测数据验证模式性能。该模型在大多数城市大多数月份成功再现O3和PM2.5浓度，模型性能统计符合性能标准。然而，O3的高估一般发生在低浓度范围内，而PM2.5的低估则发生在夏季的低浓度范围。在空间上，该模型在华南地区的表现优于华北、中部和四川盆地。PM2.5存在较强的季节变化，风速和风向对高PM2.5的季节变化起着重要作用。二次组分比一次组分有更多的边界分布。硫酸盐(SO42-)、硝酸盐(NO3-)、铵(NH4 )和一次有机气溶胶(POA)是最重要的PM2.5成分。除二次有机气溶胶(SOA)外，所有组分在冬季浓度最高。本研究证明了CMAQ模型在中国重现严重空气污染的能力，并对其进行了识别和需要改进的方向，还有提供人体暴露在多种污染物中的信息，用来评估对健康的影响。

1介绍

大气污染物对人类健康和生态系统产生不利影响，并与气候变化有关(Menon等人，2008；Poschl，2005；Pui等人，2014)。发展中国家由于人口快速增长、工业化、交通运输和城市化等原因，没有及时的控制排放，导致了严重的高浓度大气污染。作为此类国家之一，在全国范围内发生多起严重污染事件后，中国开始公布环境空气质量监测网中六种标准污染物的实时浓度数据(Sun等人，2014年；Tao等人，2014年；D.Wang等人，2014年；Zheng等人，2015年)。

1000多个观测点在全国100多个主要城市被建立了，定期监测每小时6种标准污染物的小时浓度，即O3、CO、NO2、SO2、PM2.5和PM10，并使用空气质量指数(AQI)向公众通报空气质量状况。观测结果的分析对空气污染水平的时空变化 (Hu等人，2014年a；Y.Wang等人，2014)，气象对大气污染的作用提供了一定的理解 (H.Zhang等人，2015)，以及建立基于多种污染物的AQI，以便更好地向公众通报空气污染的严重程度(Hu等人，2015年b)。然而，监测系统只考虑标准污染物和关键物种，然而像挥发性有机化合物(VOCs)和PM的化学成分没有被定期测量，而且空气污染的原因和有效的排放控制需要更好的弄清解决。以气体和颗粒空气污染物的化学成分为重点的监测网络，如美国的光化学评估监测站(PAMS)和化学组分监测网络（CNS），在中国尚未建立。详细化学成分信息的缺乏限制了我们理解O3和PM的形成机制、量化不同来源的贡献以及设计有效的控制策略的能力。此外，这些观测点大多位于高度发达的城市地区，但在人口众多的郊区和农村地区存在高浓度的污染物如O3，但这些地方的监测站点则十分稀少。监测系统中的空间覆盖率不足限制了整个国家公共空气污染风险评估的完整性。

化学传输模型(CTMS)经常被用来重现过去的污染事件，测试新发现的大气机制，预测未来的空气质量，并提供高时空分辨率数据来进行流行病学研究。有几项模型研究报告分析了2013年1月份的严重空气污染事件，有学者以通用多尺度空气质量(CMAQ)模式为例，采用非均相化学方法对中国北方地区二次无机气溶胶的形成进行了研究(郑等，2015)。还有人应用CMAQ模型，用蛮力法确定了河北南部2013年重雾霾过程中源区和源类对PM2.5的贡献(L.T.Wang et)。人们发现，工业和家庭活动是最重要的本地源，而河北省北部、京津城市群和河南省是主要的区域贡献。L.T.Wang et al.(2014)使用双向耦合天气研究与预报WRF/CMAQ系统，模拟空气污染的气溶胶-气象相互作用在2013年间的影响。他们认为，行星边界层的稳定性增强，抑制了空气污染物的扩散，导致PM2.5浓度升高。B. Zhang等人通过WRF/Chemistry (WRF/Chem)模型也报道了类似的结果。X. Li等人（2015）使用全面的空气质量模型（CAMX）和颗粒物源解析技术（PSAT）确定7种排放类型和11种排放源对我国区域空气污染的贡献和北京地区联合治理的强烈需要。最近，Hu等人(2015a)在以源为导向的CMAQ中使用了一种基于示踪的技术，以确定2012至2013年间不同季节源类和源区对一次PM的贡献。研究发现，北京地区及邻近河北省的居民和工业排放是造成北京市高浓度一次PM事件的主要原因之一。

以上的模型研究除Hu等人（2015a）重点研究了华北地区2013年1月严重污染事件中大气PM的形成和来源分配，虽然实施并调整了额外的PM形成途径或排放调整，以更好地预测这一极端事件，但模型预测只根据北京一小部分观测数据和一段相对较短的时间进行了评估。在较长的时间内，如一个完整年或几个不同季节的有代表性的月份，已经进行了一些研究来评估模型在中国的表现(高等，2014；Liu等，2010；Liu等人，2016年；Wang等人，2011年；Zhang等人，2016年；Zhao等人，2013年b)。然而，由于环境观测数据有限，模型性能对空气污染物的时间和空间变化的评价只能依据有限的地面观测站点。此外，地面观测主要基于环境保护部(MEP)的空气污染指数，该指数可用于计算SO2、NO2或PM10的主要污染物。我们迫切需要对O3和PM进行广泛的模型性能评估，以建立对排放清单、预测的气象场以及模型在广泛的地形、气象和排放条件下预测区域O3和PM浓度，从而进一步研究污染物的形成机制，排放控制策略、人体暴露和健康风险评估是建立在坚实的基础之上的。

在本研究中，采用WRF/CMAQ系统进行了一年（2013）空气质量模拟，以提供O3和PM浓度以及PM2.5化学组分的详细时间和空间分布。在整个一年里利用中国60个主要城市共422个空气监测点的公开观测数据，对模型性能进行了全面的评价。本研究模拟的O3和PM2.5的时空浓度将用于后续高浓度污染事件中O3与PM污染的相互作用、二次无机气溶胶和有机气溶胶的形成机理、人群暴露和健康风险等研究。

2方法

2.1模型的描述

本研究使用的CMAQ模型基于CMAQ v5.0.1。对原CMAQ进行了改进，提高了模型预测二次无机和有机气溶胶的能力，包括：(1)改进的SARC-11气相光化学机理，为异戊二烯氧化化学提供了更详细的处理方法(英等人，2015)；（2）二羰基、异戊二烯环氧二醇和甲基丙烯酸环氧(MAE)表面控制的二次有机气溶胶形成途径(J.Li等，2015)；Ying等人，2015)；（3）汽壁损失修正SOA产量(Zhang等人，2014 b)；(4)NO2和SO2在颗粒表面的非均相反应生成二次硝酸盐和硫酸盐(Ying等人，2014 a)。有关这些更改的更多细节，可在所引用的参考文献中找到，因此下文只提供一份简短的更改摘要。

原SAPRC-11标准模块(Carter和Heo，2012)中的异戊二烯机理被LIN等人所用的详细的异戊二烯氧化化学所取代来预测气相IEPOX和MAE的形成。在改进的SAPRC-11中实施了前体物跟踪方案，以跟踪来自多个生物源和人为源前体物乙二醛(GLY)和甲基乙二醛(MGLY)的形成。表面控制的SOA前体物的活性吸收被认为是不可逆的，具有恒定吸收系数的GLY和MGLY，恒定的IEPOX和MAE的酸性吸收系数。在Ng等人的基础上，在较高的NOx浓度下，甲苯和二甲苯的初始SOA产率被较高甲苯收率所取代。这一更新已由Ying等人应用来研究墨西哥城SOA的形成。如X.Zhang等人在表1所述，由于器壁热造成的损失，所有SOA产额都由平均偏差校正。美国东部SOA形成的模型研究结果表明，在先前的研究中，预测有机碳浓度的负性偏差已经明显减少。由颗粒表面非均相反应生成的硫酸盐和硝酸盐也被模拟为反应吸收的一个过程。在颗粒表面的SO2和NO2在反应吸收系数的测定由Ying和Zheng分别完成。

图1.模型域轴是网格单元格的数量。蓝色圆圈显示空气质量观测城市的位置(见表2)。紫色点显示气象站的位置。为更好地理解，图中还显示了在文本中讨论的区域。NCP代表华北平原，YRD代表长江三角洲，PRD代表珠三角。

2.1模型的应用

更新后的CMAQ模型用来模拟O3和颗粒物浓度，36km水平分辨率的模拟区域覆盖了中国和东亚周边国家 (图1)。使用WRF v3.6.1生成气象输入，其中初始和边界条件来自NCEP中FNL全球分析资料。

中国多分辨率排放清单(MEIC)(0.25°x 0.25°)由清华大学编制用于中国每月人为排放量。MEIC(V1.0)是中国新一代的排放清单，包括改进，如发电厂单位排放清单和水泥厂，高分辨率县级车辆排放清单，以及将非甲烷VOC映射到化学机制物种。MEIC为SARC-07机制提供了标准集总排放标准VOC(Carter，2010)。由于第一次VOCs的明确和集中的定义没有从SARC-07改为SAPCR-11，这些VOC排放被直接用于驱动SAPCR-11。总PM2.5质量排放以及一次有机碳和元素碳(EC)的排放也直接由MEIC提供。CMAQ(AERO 6)中气溶胶模块第6版所需的微量金属排放是使用平均形态剖面生成的改编自美国环境保护局(EPA)SPE-Ciate数据库为每个MEIC源类别。来自其他国家和地区的排放量，而不是中国在该领域的排放量，是由亚洲区域排放清单0.25°x 0.25°分辨率的网格生成的数据填充的REAS2。有关REAS2排放处理的细节由乔等人介绍。有关空间和时间分配的详细信息也可在上述文件中找到。

生物排放是利用自然气体和气溶胶排放模型(Megan)v2.1生成的。叶面积指数(LAI)基于8天中分辨率成像光谱仪(MODIS)LAI产品(MOD15A2)，植物功能类型(PFTs)基于 全球社区土地模型(CLM3.0)。有关生物排放处理的更多细节，读者请参阅乔等人(2015)。Wiedinmyer等人发现露天生物质燃烧排放来自NCAR(Finn)的火灾清单，该清单以卫星观测为基础。在CMAQ模拟过程中，沙尘和海盐排放成直线产生。在这一更新的CMAQ模型中，更新了粉尘排放模块，使其与20类MODIS土地利用数据兼容。初始条件和边界条件是基于CMAQ模型提供代表清洁大陆条件的浓度的默认垂直分布。初始条件的影响是最小的，因为前5天的模拟结果被排除在分析中。

3.结果

3.1气象验证

气象因素与大气污染物的输送、转化和沉积密切相关。虽然WRF模型已经被广泛用于为CTMs提供气象输入，但是当应用到不同的域、事件和不同的模型设置时，性能会有所不同。因此，对气象条件下模型性能的验证对保证空气质量预测的准确性具有重要意义。通过利用美国国家气候数据中心(NCDC)的观测数据，验证了地面2m温度(T2)和相对湿度(RH)和地面10m风速(WS)和风向(WD)的模型预测。在该区域内，图1中有1200个以紫色点表示的站点。模型性能统计参数是依据观测站所在网格单元的观测和WRF预测包括平均观测值(OBS)、平均模拟值(PRE)、平均偏差(MB)、总误差(GE)和均方根误差(RMSE)，并在表1显示了。该表还显示了Emery为网格分辨率为4-12公里的美国东部MM5模式的建议的基准。

WRF模式预测冬季的T2略高于观测值，而其他季节的T2略低于观测值。6月、7月和9月至12月的MB值均在基准范围内，但T2的GE值一般大于基准。WS的GE值在所有月份都达到基准，但WS被过度预测，正如MB值的所示。MB值在1月、6月和8月达到基准值，RMSE值在6月、7月和8月的基准值之内。在4个月内，WD的MB值在士10%的基准范围内。2月、11月和12月是MB值最大的月份。WD的所有GE值都比基准值大约50%。除7月和8月外，RH通常预测不足。尽管不同的研究在模型、分辨率和研究区域上存在差异，但本研究的表现与国内其他使用WRF的研究相当。一般情况下，WRF模型在气象参数上具有较好的性能。应该指出的是，有一项研究显示，WRF性能更好。然而，由于使用了不同的模型设置、模拟事件和观测站数目，所以很难进行比较。

表1 2013年度所有月份的气象表现(OBS为平均观测；PRE为均值预测；MB为平均偏差；GE为粗误差；RMSE是均方误差)基准艾默里等人。(2001)美国东部的MM5模式，网格分辨率为4-12公里。不符合标准的值用粗体表示。

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