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本译文翻译自《Environment International》
2013-2014年中国31个省会城市中六种标准污染物的时空变化
作者:Yungang Wanga,Qi Yingb,Jianlin Huc,*,Hongliang Zhangd,*
摘要:那些对影响空气质量的物理化学过程的研究需要有长期的高时空分辨率的空气污染数据以及相应的健康风险来支撑。然而,到目前为止,在中国还没有使用过这样的数据集。首先,本研究使用中国环保部门发布的小时数据来考察了2013年3月至2014年2月中国31个主要城市中PM2.5、PM10、CO、SO2、NO2和8h-O3的时空变化。PM2.5和PM10的年平均浓度超过了中国的环境质量标准(CAAQS),所有城市的I级标准(PM2.5和PM10分别为15和40mu;gfrasl;m3),只有海口、福州和拉萨达到了CAAQS的II级标准(PM2.5 和PM10分别为35和70mu;gfrasl;m3)。在北部地区的城市中观察到PM2.5、PM10、CO和SO2的浓度要高于西部和东南地区。冬季出现未达标的天气状况最多,但是在东南地区的秋季和西部地区的春季也频繁出现高污染天气。根据未达标的天气状况,PM2.5是造成中国空气污染的最主要因素,其次是PM10 和O3。除O3之外,不同污染物之间有强相关性。这些结果表明,冬季煤和生物的燃烧,春季风尘的远距离输送以及全年二次气溶胶的形成都具有很大的影响。中国目前的空气污染是由多种污染物造成的,不同地区、不同季节的空气污染差异很大。今后的研究应注重提高对空气质量和气象条件、不同地区的排放变化以及区域内和区域间污染物输送和转化的联系的认识。
1、引言
由于严重的区域性和跨区域性空气污染事件的频繁发生,中国的空气污染问题受到了广大群众、科学家和决策者越来越多的关注。需要具有高时空分辨率的空气污染数据来准确评估与空气污染物接触有关的健康风险。然而,中国环保局和地方环保局公开发布的空气污染数据历来稀少。此外,这些数据仅限于根据三种标准污染物中最高的一种得出的普遍的日空气污染指数(API),即二氧化硫(SO2)、二氧化氮(NO2)和可吸入颗粒物(PM10,空气动力学直径小于10mu;m的颗粒物)。尽管在科学文献中报告了一些城市地区的其他空气污染物浓度,如珠江三角洲(PRD)(Louie等人,2005年)、北京大都市区(Zhang等人,2012年b)、和一些其他主要城市(Han等人,2010年;Peng等人,2013年;Wang等人,2014年b),由于复杂的地形、气象条件和排放分布,很难将这些数据外推到其他区域(Li等人,2014年)。即便对于像PRD这样的高监测区域,通常也无法获得具有高时间分辨率的连续数据(Ying等人,2014年;Zhang等人,2012年a)。这些数据有助于利用统计方法或空气质量模型来进行接触评估和调查污染形成/运输机制。在没有详细记录空气污染物浓度时空变化的情况下,科学评估和公众提议的空气污染措施的有效性是有争议的。
此前已有多篇关于中国空气污染物浓度时空变化的研究报告,但缺乏详细的观测数据。他们中的一些人在一个城市里受到限制。例如,Zhao等人在2012年和2013年的冬季和春季 (2014)使用细粒子(PM2.5,颗粒物与空气动力学直径小于2.5mu;m)和可吸入颗粒物在北京30个站点收集的数据,应用普通克里格插值表明点浓度低山区附近的北高南在城市地区。西部城区的集中程度比东部城市高。PM浓度的峰值发生在1月份。北京颗粒物浓度与风速呈负相关关系,与相对湿度呈正相关。此外,还报道了更大范围的空间覆盖分析。例如,Qu等人(2010)从2000年到2006年在83个城市中研究了PM10重建的时空分布。研究发现,中国北方城市PM10浓度最高,华南地区最低。北方城市出现了下降趋势,但其他地区的城市没有明显的变化。与其他研究一致的是,PM10浓度在冬季达到高峰,在夏季是最低的。
同时也报道了多标准污染物的时空分布研究。Chai等人(2014)利用2011年8月至2012年2月间收集的数据,对中国26个城市的6种标准污染物的时空变化进行了研究。16个城市有6种标准污染物的数据,其余10个城市只有SO2、NO2和PM10的数据。除臭氧(O3)以外的所有污染物在冬季都有较高的浓度,夏季的浓度较低。北方城市的一氧化碳(CO)和SO2,以及PM2.5和PM10的含量都要高得多,但是O3和NO2并没有显示出北方和南方城市之间的显著差异。Ji等人(2012)在2009年10月和11月对中国北部的两个严重地区PM事件进行了更详细的分析,使用PM10、SO2和NOx数据收集了24个地点的数据,并收集了5个地点的PM2.5数据。人们发现,高PM10事件是区域性的,而不是在大城市中单独出现。PM2.5/PM10比在高PM事件中增加。对天气模式和背轨迹的分析表明,微风、地面逆温层的温度升高和低压系统的低层混合高度是一次污染物的弱稀释和二次颗粒物形成的主要原因。尽管这些研究提供了宝贵的见解,但没有一项涵盖全年的PM2.5数据,其中很少包括中国西北和西南等经济欠发达地区的城市。
本次研究目的是找出在1年内(2013年3月至2014年2月)中国31个省会城市的PM2.5、PM10、CO、SO2、NO2和8h_O3的时空变化情况。检查了这些城市的空气质量达标情况,并确定了超过环境空气质量标准天数的主要因素。研究了不同污染物之间的相互关系,从而更全面地了解我国目前的空气污染状况。
2、方法
为了评估中国的整体空气质量状况,我们分析了中国31个省会城市的PM2.5、PM10、CO、SO2、NO2和8h_O3的环境监测数据(除了台北、香港和澳门)。为了对比空气质量的区域差异,我们将31个城市进一步划分为三个区域,即北部、东南部和西部。这些城市列在表1中,它们的位置如图S1所示。在2013年,全国31个省会城市的总人口为2.31亿,占全国总人口的17%。
31个省会城市中的SO2 、NO2 、PM10 、PM2.5 、CO和O3的每小时实时浓度是从国家环境监测中心的出版网站下载的(http://113.108.142.147:20035 / emcpublish /)。2013年1月,环保部开始通过网站发布74个主要城市的单站监测点的6种标准污染物的每小时空气质量数据。该数据库对提供我国目前空气污染状况的详细描述是必要的。该数据中分析的8h_O3浓度是基于每小时O3浓度来计算的。本研究包括2013年3月1日至2014年2月28日一年的数据。所有的测量都是在每个城市的国家空气质量监测站进行的。每个城市建立了多个空气质量监测(AQM)站点(4-17),如表1所示。这些监测点被设计成城市和背景区域的混合,大部分城市区域和一些郊区和农村地区作为背景。
在每个站点上,安装的自动监控系统用来测量SO2、NO2、O3和CO的环境浓度。根据中国环境保护标准HJ 193-2013(http://www.es.org.cn/download/2013/7-12/2627-1.pdf),和HJ 655-2013(http://www.es.org.cn/download/2013/7-12/2626-1.pdf),PM10和PM2.5连续监测系统由样本收集单元、样本测量单元、数据收集、运输单位及其他附属设备组成。采用微振荡平衡法和吸附法对PM2.5和PM10进行测量。NO2、SO2、O3和CO的连续监测系统由采样单元、校准装置、分析仪器、数据采集和传输单元组成。用化学发光法、紫外荧光法和紫外分光光度法分别测定了NO2、SO2和O3。采用非色散红外吸收法和气体过滤相关红外吸收法测量CO。
每个城市的污染物浓度值都是监测站点自动传输给中国国家环境监测中心并通过环境监测质量管理方针HJ 630-2011(http://kjs.mep.gov.cn/hjbhbz/bzwb/other/qt/201109/W020120130585014685198.pdf)的科学校对后发布。全市平均浓度是通过平均每个城市各地点的浓度来计算的。这也是政府向公众发布空气污染物日浓度的方法。在计算平均浓度之前,对各个站点的每小时数据进行一次完整的检查,并删除有问题的数据。每一种污染物的24h平均浓度只有在当天有效数据超过20h时才计算。8h_O3浓度只有在每8h内至少有6h的有效数据时才计算。同样的数据集已经在之前的研究中(Hu等人,2014)用来分析华北平原(NCP)和长江三角洲(YRD)地区的夏季PM2.5和PM10。此处还提供了对数据集的简要描述。
3、结果和讨论
3.1 空气污染物的概述
由于人口众多,城市发展迅速,在31个城市中,有24个的空气污染超过CAAQS(中国环境空气质量标准(GB3095-2012)的二级标准的天数占2013-2014年一年中的30%(表1)。表2总结了31个省会城市中六种标准污染物的年平均浓度。PM2.5的年平均浓度范围从24mu;gfrasl;m3 (拉萨)到144mu;gfrasl;m3 (石家庄)。所有省会城市的PM2.5值均超过了CAAQS的一级标准(15mu;gfrasl;m3 ),除海口、福州和拉萨以外的所有城市都超过了二级标准(35mu;gfrasl;m3 )。PM10的年平均浓度范围为46mu;gfrasl;m3 (海口)至287mu;gfrasl;m3 (石家庄)。所有城市的PM10均超过了I级标准(40mu;gfrasl;m3 ),除海口、福州、昆明和拉萨之外,也超过了二级标准(70mu;gfrasl;m3 )。SO2和NO2浓度均为2 ppb(海口)至31 ppb(石家庄)。18个城市的NO2超过一级和二级标准(40mu;gfrasl;m3 ,~20 ppb)。26个城市的SO2超过一级标准(20mu;gfrasl;m3 ,~7 ppb),在石家庄、济南、太原、沈阳等4个城市均超过二级标准(60mu;gfrasl;m3 ,~21 ppb)。8h_O3年平均浓度范围从23 ppb(Haerbin)到53 ppb(武汉),CO年平均浓度范围从575 ppb(海口)到1899 ppb(郑州)。在CAAQS中定义了日平均CO和日最高8h_O3标准,但没有定义CO或8h_O3的年度标准来评估这些城市中CO和O3的年浓度。
在北部地区的城市中,PM2.5、PM10、CO和SO2浓度较高(见图S2)。许多研究表明,北部地区的污染物浓度与化石燃料燃烧和生物质燃烧的排放量有关。(Chai 等人,2014;Pui 等人,2014;Qu 等人,2010;Wang 等人,2014a;Wang 等人,2014c;Yang 等人,2013;Zhang 等人,2012a;Zheng 等人,2005)。更多以煤炭为基础的工业(如燃煤电厂、钢铁制造业等)和在冬季以燃烧煤炭和生物质为基础的家庭取暖(从11月中旬到3月中旬),导致了北部地区的高排放和高浓度(Zhang 等人,2009;Zhao等人,2011)。3个区域的NO2 和O3均未发现明显的空间差异,这与Chai 等人(2014)的研究结果一致。排放清单显示,发电厂、工业和运输是氮氧化物的主要来源(NOx,即:NO NO2) (Zhang 等人,2012a)。因此,在电厂和工业较多的地区(如石家庄和济南),NO2通常较高(Wang 等人2005;Zhao 等人,2
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