中国新粒子生成：当前知识和未来方向外文翻译资料

 2022-11-25 14:55:02

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中国新粒子生成：当前知识和未来方向

王志彬，吴志军，岳玎利等

北京大学环境科学与工程学院 北京 100871

摘要：自2004年开始，中国开始进行新粒子生成（NPF）的研究。据观察，新的大气气溶胶粒子在多种环境中生成，即使在已存在高浓度颗粒物的情况下也是如此，挑战了传统和目前对物化成核机制的理解，这些理论是根据在清洁环境和实验室条件下的调查提出的。本文总结了中国了解新粒子生成的现状和差距，并探讨了未来研究的主要方向。

关键词：新粒子生成；成核机制；粒子增长；污染环境

New particle formation in China:

Current knowledge and further directions

Zhibin Wang, Zhijun Wu, Dingli Yue. etc

College of Environmental Sciences and Engineering, Peking University, Beijing 100871, China

Abstract: New particle formation (NPF) studies have been conducted in China since 2004. Formation of new atmospheric aerosol particles has been observed to take place in diverse environments, even under the circumstances of high pre-existing particle loading, challenging the traditional and present understanding of the physicochemical nucleation mechanisms, which have been proposed based on the investigations in clean environments and under laboratory experimental conditions. This paper summarizes the present status and gaps in understanding NPF in China and discusses the main directions opening for future research.

Key Words: New particle formation; Nucleation mechanism; Particle growth; Polluted environment

介绍

新粒子生成是大气中重要的二次转化过程（Zhang等； 2012）。一般来说，这个过程包括两个不同的阶段：（1）蒸汽成核生成临界分子簇，（2）这些分子簇随后增长至可检测的大小甚至更大（Kulmala，2003；Zhang，2010）。在全球范围内，新粒子生成是大气气溶胶颗粒的重要来源（Yu等，2008；Merikanto等，2009）。新生成的粒子可以增长至可以作为云凝结核（CCN）的尺寸，从而影响云和气候的相关性质（Kerminen等，2012）。因此，对大气中二次气溶胶的生成和演化的理解至关重要。

气溶胶粒子的成核和增长是一个世界性的现象（Kulmala等，2004；Holmes，2007；Wang等，2013c）。尽管新粒子生成可能随时间和地点变化，但它本质上是气溶胶粒子源与汇之间竞争的产物。当前知识表明，新粒子的二次生成是由气体的光氧化引起的，生成粒子成核的前体物，特别是在典型的大气温度下产生极低挥发性的蒸气，如硫酸（Weber等， 1995；Sipilauml;等，2010）和高含氧分子（HOMs；Ehn等，2014；Bianchi等，2016；Trostl等，2016）。此外，离子可能在粒子成核过程中发挥作用，但其重要性仍然受到争议（Hirsikko等，2011；Li等，2015；Kirkby等，2016）。已存在的气溶胶粒子被认为是小团簇和新生成粒子这些前体物的汇，从而抑制新粒子生成事件的发生（McMurry and Friedlander，1979）。粒子生成速度（FR）和增长速度（GR）是表征新粒子生成事件的关键参数。总的来说，粒子生成速率变化很大，这表明成核机理可能取决于采样点的空气质量分类（Chen等，2012）；而在成核模式中，典型粒子的增长速率在中纬度的变化范围是1~20nm/h（Kulmala等，2004）。尽管现在在测量技术方面取得了进展，并且实验室实验和外场观测给新型气溶胶粒子的二次生成带来了新的见解，但是关于纳米级颗粒物的成核和增长机制的详细知识在许多方面仍不清楚（Kerminen等，2010；Zhang等，2012；Kulmala等，2014）。

自从20世纪80年代，中国经历了快速的城市化和工业化，并且已经成为世界的领先国家之一。然而，由于工业、能源生产和道路交通导致排放量增加，中国正遭受着严重的空气污染。2013年冬季，重度持续的雾霾污染笼罩了华东地区，PM2.5的最高浓度约为1mg/m3，覆盖约130万平方公里，影响约8亿人（Huang等，2014；Ding等，2016）。在中国的污染地区，甚至在沙尘暴（Nie等，2014；Xie等，2015）和生物质燃烧（Wang等，2013e）期间，新粒子生成事件的频率很高（Wang等，2013c；Peng等，2014），这具有很高的科学兴趣。最近的一个案例研究（Guo等，2014；Zhang等，2015）表明，北京高污染事件的发展始于粒子成核，紧接着是粒径和质量浓度的快速增长，这与在世界其他较轻污染地区观测到的气溶胶生成有很大不同（Kulmala等，2016）。这提出了一个有趣的问题，即目前在清洁环境中研究的基础上提出的物理化学成核机制，能否充分解释高污染环境中二次气溶胶的生成。

在这里，我们概述了中国在研究新粒子生成的最新进展。这项工作总结了调查二次气溶胶生成和增长所需的测量技术，回顾了以前在各种大气环境中的研究，描述了中国污染环境中的新粒子生成事件的特征，并讨论了未来研究的主要科学问题和方向。

目前中国的大气成核研究技术

粒子和纳米级颗粒物粒径分布的直接测量对确定和定量描述新粒子生成事件是非常重要的，例如计算生成速率（FR）、增长速率（GR）、碰并汇（Coags）和凝结汇（CS）等等。此外，对气态前体物，如硫酸，氨，氨合物和挥发性有机化合物（VOC）的检测和定量在大气粒子成核机制的研究中是绝对必要的。在下一节中，我们将简要介绍测量大气气溶胶颗粒成核的基本要求，特别是对于已经在中国应用的那些。这里讨论的仪器详情见表1。

表 1 外场观测仪器和测量参数

2.1 粒子数浓度

凝结增长技术是最广泛使用的检测纳米尺寸颗粒物的方法，其原理是使颗粒物在过饱和工作溶液中增长至足够大，然后由光学计数器进行检测。冷凝颗粒物计数器（CPC）和超细冷凝颗粒物计数器（UCPC）是利用凝结增长技术的成熟的商业化仪器（Stolzenburg andMcMurry，1991）。然而，当应用凝结增长技术时，受开尔文效应的确定和颗粒物化学组成、充电状态和仪器因素的影响（Winkler等，2008），总是存在较低的检测限。传统的基于丁醇的UCPC的检测限是3nm，大于与大气新粒子生成有关的初始簇生成和增长发生时的尺寸。用具有低饱和蒸气压和高表面张力的二甘醇（DEG）代替工作流体，激活限可延伸至约1nm（Iida等，2009）。相应的仪器时DEG-CPC（Jiang等，2011a）和粒径放大器（PSM；Vanhanen等，2011）。通常，“增压”CPC在DEG-CPC或PSM的下游是有利的，因为单独的DEG不能使颗粒物增长到足以被光学计数器检测到。

2.2 颗粒物和离子粒径分布的测量技术

为了测量粒径分布，颗粒物和离子需要在检测前按尺寸进行分类。最常见、有效的方法是根据不同粒径的颗粒物和离子的不同电迁移率在电场中的迁移进行分类。一个广泛使用的仪器是差分迁移率分析仪（DMA）。通常在电力分类的上游需要充电器，除非测量的是自然带电的粒子和离子。当关注几纳米的离子和刚成核的粒子时，DMA的几何尺寸应特别设计，以获得良好的穿透力和分辨率（Jiang等，2011c），以及适当的电极电压范围。

用于测量纳米颗粒物和离子的粒径分布的典型仪器由中和剂、电迁移分类器和检测器组成（例如CPC）。差分迁移率粒子光谱仪（DMPS）和扫描迁移率粒子光谱仪（SMPS）是典型的电迁移率光谱仪。使用了DEG-CPC的SMPS是最先进的，它可以测量低至1nm的新生成粒子的粒径分布（Jiang等，2011b）。建议按照大气颗粒物粒径分布测量的指导原则进行数据处理（Wiedensohler等，2012）。

离子粒径分布对于新粒子生成的研究也是特别重要的。常用的测量技术是空气离子光谱仪（AIS）及其高级版本，中性簇和空气离子光谱仪（NAIS）。NAIS可以提供在3.2~0.0013cm2V-1s-1范围内所有正负离子和总颗粒物的电迁移率分布，对应的Millikan迁移率直径的范围是0.8~40nm（Mirme等，2007；Mirme and Mirme，2013）。然而，在区别低于2nm的粒径范围内的带电和不带电粒子之间存在一些假象（Gagneacute;等，2011；Manninen等，2011；Manninen等，2016）。虽然基于静电计的离子迁移率光谱仪可以检测离子和纳米级粒子，但是，应该牢记的是，这些仪器无法对成核有关的粒子和其他存在于大气中的大量无关粒子进行区分。

除了电分类，也是量化粒子直径的替代方法。例如，PSM可以在扫描模式下工作，不断改变气溶胶和饱和流的混合比，从而改变检测效率，反过来通过差分处理获得低至1.4nm的粒径分布（Xiao等，2015；Yu等，2016）。

2.3 相关气体前体物的测量技术

近来已经开发了许多基于质谱法的仪器来检测气体前体物（Kulmala等，2014）。质谱仪的检测器能够测量高达约2000的质荷比。通过将它们与环境压力离子入口耦合，已经取得突破。大气压力界面飞行时间质谱仪（APi-ToF）可以实现环境空气中带电离子和簇的测量（Junninen等，2010）。化学电离质谱仪（CIMS）通过化学反应（Fortner等，2004；Zheng等，2010）或针对中性簇设计的簇-CIMS（Zhao等，2010）对选定的离子物质进行充电，可以测量感兴趣的气体前体物，如OH自由基（Mauldin III等，2012）、硫酸（Zheng等，2011）、氨和胺（Hanson等，2011；You等，2014；Zheng等，2015）。电离源的选择取决于所关注的前体，通常使用硝酸，乙醇和水。

在中国，双DMPS系统最初用于在新粒子生成事件期间检测数量浓度低至3nm气溶胶颗粒物（Wehner等，2004）。随后，商业SMPS（TSI公司）和其他定制的DMPS / SMPS系统已被不同机构应用于调查新粒子生成。与颗粒物粒径分布的测量相比，例如NAIS/AIS（Herrmann等，2014）、PSM（Xiao等，2015；Yu等，2016）和CIMS（Zheng等，2011；Zheng等，2015），其他专业仪器的应用在中国仍然非常有限。

中国新粒子生成的最新进展

3.1 不同大气的观测结果

作为对环境问题普遍关注的一部分，近年来在中国的各种大气环境中对新粒子生成事件进行了观测，图1总结了研究地点。自从2004年（Wu等，2007；Wang等，2013d），北京大学城市大气环境监测站（PKUERS）以及2008年（Shen等，2011）以来，上甸子（SDZ）地方背景站对北京地区进行了首次长期测量。令人惊讶的是，尽管已存在的高浓度气溶胶颗粒物预计有利于捕获新生成的粒子，但在北京的城市空气中观测到新粒子生成事件的频率很高，约为40%（Wu等，2007；Wehner等，2008；Wu等，2008）。在北京地区发现新粒子生成事件有明显的季节性变化，春季和冬季频率高，夏季频率较低（Wu等，2007；Shen等，2011）。另外，观测到的NPF事件中有70%发生在华北平原地区（Wang等，2013b），而另外一些似乎可能受到PKUERS附近源的影响（Wu等，2007）。

图 1 中国新粒子生成站点的地理分布

（不同的颜色和符号代表不同的大气环境。城区站点：北京（BJ），上海（SH），广州（GZ），香港（HK），乌鲁木齐（UR），无锡（WX）；地方站点：上甸子（SDZ），玉发（YF），南京（NJ），临安（LA），嘉兴（JX），开平（KP）；农村站点：紫阳（ZY），后花园（BG）；沿海站点：长岛（CD），温岭（WL），坝光（BG），新垦（XK）；山区站点：泰山（Mt. Tai）;衡山（Mt. Heng）；海洋：黄海，东海。）

此后，自2011年起，南京大学地球系统观测区域进程站（SORPES-NJU）也对NPF事件进行

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