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大气环境
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中国南京城市气溶胶的光学性质和辐射强迫
B.L. Zhuang a, T.J. Wang a,*, S. Li a, J. Liu a,b, R. Talbot c, H.T. Maod, X.Q. Yang a, C.B. Fu a,
C.Q. Yin a, J.L. Zhu a, H.Z. Che e, X.Y. Zhang e
a 大气科学,南京大学, Hankou Rd. 22, Nanjing 210093, China
b 多伦多大学, Toronto M5S 3G3, Canada
c 地球系大气科学,休斯顿大学, Houston, TX 77204, USA
d 化学系, 纽约州立大学, 环境科学与林业大学, Syracuse, NY 13219, USA
e中国气象科学研究院, Beijing 100081, China
申明
气溶胶,光学性质和DRF都是在南京城市进行分析的。
从1月到4月,在南京城市PM2.5中黑碳气溶胶占比约 6.6plusmn;2.9%。
在涉及到DRFS时使用MODIS的地表反照率。
在南京每年吸收和总气溶胶550纳米的AOD分别是0.04 和 0.6。
在TOA,南京晴空的吸收总气溶胶的DRF在 4.5和-6.9 W/M2
文章信息
文章历史:
2013年3月2日收到
2013年4月9日以书面形式收到
2013年10月23日接收
关键词:
气溶胶
光学厚度
单次散射反照率
Angstrom指数
辐射压力
南京
摘要
2011年,从1月18日到4月18日,在中国南京进行了一次气溶胶连续测量(第一期)。并且,从2011年4月22日到2012年4月21日(第二期),通过对数据的解释,我们研究了气溶胶特性,光学性质和直接辐射强迫(DRF)。我们发现在第1阶段,平均PM2.5,黑碳(BC),气溶胶散射在南京的系数(BSP)分别为59plusmn;76.1毫克每立方米,4.1 plusmn;2.2毫克每立方米,和170.9plusmn;105.8M每平方米。高污染事件发生在春季和元宵节时,且每小时PM2.5浓度达到440毫克立方米,可能是因为烟花的燃放。随时间的变化的PM2.5中,BC和BSP彼此相似。据估计,无机散射气溶胶占总气溶胶的49plusmn;8.6%左右,而BC只占6.6plusmn;2.9%,且硝酸盐大于硫酸盐。在第二阶段,气溶胶的光学性质表现出很大的季节性。高相对湿度(RH)在夏季(六月,七月,8月)可能归因于大的光学厚度(AOD)和小的气溶胶Angstrom指数(AE)。由于沙尘暴,在春天总气溶胶的AE是最小(三月,四月,五月)。年平均550纳米AOD和675 / 440 nm AE分别在总气溶胶占比0.6plusmn;0.3和1.25plusmn;0.29,在吸收性气溶胶中占比0.04plusmn; 0.02 和 1.44plusmn; 0.50,在细粒子气溶胶中占比0.48 plusmn;0.29 和1.64 plusmn;0.29。气溶胶单次散射反照率的范围为0.90到0.92。分辨率成像光谱仪(MODIS)中的实时波长相关地表反照率是用来评估DRFs的。总的气溶胶和吸收性气溶胶的DRFs在南京有明显的季节性变化且他们在夏季最强。年平均晴天的TOA DRF(包括白天和夜间)在总的和吸收气溶胶中分别约为-6.9 和 4.5 W 每平方米。人们发现气溶胶的DRFs对于地表反照率很敏感。在光滑面,吸收性气溶胶吸收更多太阳辐射,而散射性气溶胶散射更少太阳辐射。
@作者于2013年在Elsevier Ltd.发布。在CC BY-NC-ND许可下公开
- 介绍
大气气溶胶可以显著影响全球和区域气候,并且前工业化时代以来它的负荷大幅增加(Qin等,2001)。Kiehl and Briegleb (1993)表示,在高浓度硫酸盐环境下硫酸盐气溶胶的直接影响可以大大抵消由CO2产生的温室效应,并且Jacobson(2002)强调了黑碳气溶胶(BC)的温室效应,因为之前只考虑到了二氧化碳,这说明了大气气溶胶对全球能源收支的重要性。人们在全球和区域尺度上对大气气溶胶光学和辐射特性进行了研究,包括使用模型模拟(Penner等, 2001; Liao 和Seinfeld, 2005; Zhuang 等2013a) 和卫星/地面反演(Bellouin 等, 2003; Zhang 等, 2005; Christopher等, 2006; 等). 此外,在过去的十年里,人们利用数值模型对不确定性内部/外部混合态气溶胶的直接辐射强迫(DRFS)进行了估算。(Jacobson, 2001; Kim等, 2008; Zhuang 等, 2013b). Forster等(2007)估计全球平均气溶胶的DRF在大气层顶端(TOA)约为0.55W每平方米,从地面上观测,DRF值和模型模拟拟合很好,i.e., 0.04 to -0.63W每平方米。Reddy等(2005)指出,在晴空大气层顶,人为的和自然的气溶胶中的全球平均模拟DRF约为-2.1 W每平方米。在东亚,大气层顶的模拟DRF,总的气溶胶为-6.77到-3.43W每平方米(Huang 等, 2007),黑碳的为 0.81 W每平方米(Zhuang等,2013a),硝酸盐的为- 0.88 W每平方米(Wang等, 2010)。一般来说,从地面观测的气溶胶DRFs与模拟的相比有较低的不确定性。Ramanath和Carmichael (2008)发现与观察的资料相比,南亚的气溶胶模拟模型效果很差。最近,人们越来越多的应用数据来研究区域性气溶胶的光学和辐射特性(Yu等人., 2006)。比如Markowicz 等人 (2008)发现波斯湾地区地表日平均的DRF超过-20 W每平方米。Khatri等人(2009)报道,在夏季名古屋的气溶胶具有较高的吸收能力,在地表产生正的2.5W每平方米DRF和在TOA产生了很大的-71.8 W每平方米的DRF。在Kuhlmann and Quaas (2010),由于青海-西藏高原气溶胶扰动,短波辐射减少了20-30 W每平方米。Alam 等人(2011)通过观察发现在卡拉奇的TOA上平均气溶胶的DRF为-22plusmn;6 W每平方米。
中国是世界上大气气溶胶的主要来源。中国大气气溶胶组成和分布的复杂多变。气溶胶的主要源地为中国的中部,西南,和东部。包括长三角和中国发展最快的地区之一——珠三角(Zhang 等人, 2009)。尽管人们已经通过数值模拟 (Wu和Fu,2005; Han等人, 2009, 2012, 2011; Han, 2010; H. Zhang 等人,2012) 和数据(Xia 等人, 2007; Wang 等人, 2009; Li等人, 2010; Yan等人, 2010; Cai 等人, 2011; Bai 等人, 2011; Xiao 等人, 2011; Zhou 等人, 2011)来研究中国气溶胶的直接影响,但是他们没有通过观测得到长三角地区城市气溶胶的光学性质和DRF。
本研究的目的是通过对在长江三角洲地区的一个城市南京的BC测量的短期解释(三个月),气溶胶散射系数(BSP),直径2.5毫米或更小的颗粒物(可入肺颗粒物)和气溶胶光学厚度(AOD)的长期测量(一年)以及Angstrom指数(AE),更好地了解在长三角城市气溶胶的特殊性、光学特性,和DRFS。人们用一个柱辐射传输模型,对流层紫外可见吸收光谱辐射模型(TUV) (Madronich, 1993)来计算晴空时地表和TOA的气溶胶的DRFs。在以往的研究中,太阳能宽带或可见光反射率地表反照率常被用于估算气溶胶的DRFs(Ma和Yu, 2012)。而在这项研究中,我们使用来自中等分辨率成像光谱仪(MODIS)卫星仪器的波长相关表面反照率。
本文的结构如下。该方法包括测量和辐射传输模型TUV在第2节中描述。测量数据在第3节中解释,关于南京气溶胶的特点在第3.1节,气溶胶的光学性质在第3.2节,气溶胶的直接辐射强迫在第3.3节。结论在第4节中提供。
- 方法
2.1 观察地点、仪器和数据介绍
南京是江苏的省会,是长三角典型的发展中的城市。采样地点位于市中心区南京大学鼓楼校区,地点为32.05度 N,118.78度E,随着海拔升到99.3米(79.3米的建筑高加20米ASL),附近或周围没有更高的建筑物了,关于该站的具体数据可参考Zhu等人 (2012)。
对PM2.5,BC和BSP的短期测量在2011年从一月18日至四月18日(定义为第1阶段)。三个量的测量分别通过颗粒物质量监控TEOM-系列1400,黑碳测量仪(AE-31)和积分极性浊度计与PM2.5尺寸切入口传感器(NGN-3A)(见表1)进行了测量,并使用环境八级级联冲击采样器获得总气溶胶的组成。使用Cimel日光照度计CE-318N,测量了2011年4月22日至2012年4月21日(定义为阶段2)的较长时间的总气溶胶AOD和AE。另外,气溶胶机器网络(AERONET)中使用的DOBVIC算法可以反映总气溶胶的单散射反照率(SSA)和AOD的吸收,以及细和粗粒子气溶胶。相对湿度用现场的常规气象仪测量。 风向和速度是从距离现场约1.5公里的国家气象站获得的。
2.2 辐射传递模型
利用观测到的气溶胶光学特性(包括AOD,SSA和AE)和表面反照率,我们可以用TUV模型计算南京气溶胶的DRF(Madronich,1993)。气溶胶DRF高度依赖于气溶胶柱负荷和组成,所以AOD和SSA是控制气溶胶DRF的主要因素。表面反照率是另一个影响因素(Ma和Yu,2012)。 因此,在南京考察气溶胶的短波辐射通量估计时,采用波段依赖小时气溶胶AOD,SSA,AE且用第二期观察到的每日表面反照率代替TUV原始的默认值。TUV辐射传输方案的太阳能分量遵循delta;-Eddington近似。该模型中使用的默认气溶胶衰减系数曲线可在Palancar和Toselli(2004)获得。云盖不在这里考虑,因为这是在晴朗的天空条件下观察到所有气溶胶的光学性质。这里的气溶胶辐射强迫被定义为瞬时强迫:净气短波辐射通量与气溶胶之间的差异和在TOA或表面没有气溶胶的差异。大气中的气体吸收设定为常数(默认值)。
3. 结果与讨论
3.1 南京城市气溶胶的特征
图1显示了在第一阶段期间BC,PM2.5和550-nm气溶胶散射系数(Bsp)的小时平均浓度的时间序列,表明大气种类(BC和PM2.5)和气溶胶参数 (Bsp)的时间变化BC,PM2.5和550nm Bsp的平均值分别为4.1微克每立方米,76.1微克每立方米,和170.9M 每米。相应的标准偏差为2.2微克每立方米,59.3微克每立方米,和105.8 M 每米。BC,PM2.5和Bsp遵循典型的对数正态模式(未显示)。在第一阶段超过60%的采样在BC中为1至5微克每立方米,PM2.5为30至120微克每立方米, Bsp为60至180 M每米。中国春节期间二月初和中旬出现高污染事件,可能是由于当地大量烟花燃放且风速相对较小(图2b所示)。BC最大值达到12微克每立方米,PM2.5为400微克每立方米,Bsp为500M每米。BC约占总PM2.5的6.6plusmn; 2.9%。在第一阶段(8:00—9:00 am和pm LST)气溶胶平均日变化显示峰值,BC,PM2.5和Bsp的小时值达到4.7微克每立方米,89.7微克每立方米和185.7 M每米(图2a)。尽管现场30公里半径范围内没有大型工业污染源,但是有几条交通主干道(Zhu等,2012)。在这些道路上车辆数量的昼夜变化(没有显示)的两个高峰也显示在清晨和傍晚。13:00〜14:00和夜间,白天气溶胶浓度较低,夜间气溶胶排放较弱,边界层发展良好。然而,这种正常的昼夜循环中可能会有污染事件中发生,例如在2011年2月17日的的元宵节,白天气溶胶浓度相对较低,而在夜间变得非常高(图2b)。因为放出烟花庆祝,BC,PM2.5和Bsp在4小时内增加了约5微克每立方米,300微克每立方米,和450M每米。期间风速只有0.7 米每秒,图2再次显示BC,Bsp和PM2.5在时间上非常相似。BC和PM2.5之间,BC和Bsp之间以及Bsp和PM2.5之间的相关系数(R)分别为0.66,0.85和0.74,表明南京在这段时间BC和PM2.5有相同排放源。为了进一步了解南京城市气溶胶组成,现场使用环境八级级联冲击取样器进行了不间断采样。表2列出了无机气溶胶(包括硫酸盐,硝酸盐和铵)与总PM2.1的平均日平均比例。 南京市区无机散射气溶胶占这一时期气溶胶总量的49plusmn;8.6%左右(表2)。在这个地点,硝酸盐浓度大于硫酸盐,这一结果与南信大在南京一郊区发现的相反。在这个城市地区,硝酸盐与硫酸盐的比例约为1.24,郊区只有0.9。南京城市硝酸盐与硫酸盐比例较大可能是由于车辆硝酸盐前驱物排放量较高(Zhu 等人,2012)。假设PM2.1中每个成分的比例等于PM2.5中的比例,随后在2013年1月至4月季节比例季节变化,南京城市PM2.5中的硫酸盐,硝酸盐和铵的平均浓度估计分别约13.3,16.4和7.2微克每立方米。2006年和2007年,对分布在中国大陆的大部分地区的14个地点进行了测量。(Zhang 等人,2008; X.Y. Zhang等人,2012)。特别的,其中一个地点是长三角的一个年度污染农村——林安(LA)。将14个场地的气溶胶季节性与本研究进行了比较,14个地点的测量在前几年是可以理解的。图3显示了在15个地点(包括本研究中的南京
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