北京春天和夏天的对流层下层黑碳气溶胶垂直分布的飞机现场观测外文翻译资料

 2022-12-04 14:46:05

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北京春天和夏天的对流层下层黑碳气溶胶垂直分布的飞机现场观测

Delong Zhao , Xuexi Tie ,, Yang Gao , Qiang Zhang , Haijun Tian , Kai Bi ,Yongli Jin 和 Pengfei Chen

摘要：由于近年来经济的快速发展，中国已成为全球主要难溶黑碳气溶胶（rBC）。然而，rBC测量有限，而且对流层低层缺乏完整的测量，尤其是在严重污染的地区，如中国的rBC首都，北京。在这项研究中，我们提出的第一个浓度测量使用的机载单粒子烟灰光度计（SP2）的仪器，包括rBC在北京及其周边地区对流层低层中的垂直分布，粒径分布和混合状态。在四月至2012期间进行的11次飞行测量。结果表明：当空气气团起源于北京南部(污染地区)不同气团中垂直rBC分布有明显差异，rBC颗粒强烈压缩在行星边界层，并在边界层顶部显示出大的垂直梯度。相反，当气团起源于北京北部(清洁地区)，只有小的垂直梯度。这一分析表明，rBC粒子在北京显著的区域运输加重了空气污染，而且运输不仅发生在表面，而且在边界层中间位置（月0.5至1公里）。测量的尺寸分布表明，约80%的rBC颗粒的直径为70和400 nm之间，和峰值rBC浓度的平均直径为约180 - 210纳米。这表明，rBC颗粒是相对较小的颗粒。对rBC的混合状态进行了分析，来研究这些颗粒表面上发生的覆盖过程。结果表明，空气质量强烈影响的覆盖颗粒的数量流动速率（NF）。作为一个南方的气团，当地的空气污染是很高的，这是加上下边界层高度和较高的湿度。因此，吸湿性增长迅速发生，产生高的NF值（~ 65%）涂层rBC颗粒。NF和局部相对湿度（RH）之间的相关系数为0.88，表明rBC颗粒迅速从疏水性转变为亲水性颗粒。这种快速的转换是非常重要的，因为它表明在严重污染的条件下的rBC颗粒的寿命较短。与此相反，在北方气团，NF和本地湿度之间没有明显的相关性。这表明，涂层过程中发生的区域运输在迎风区域。在这种情况下，寿命长于南方气团条件。

关键词：RBC航空测量；边界层垂直分布；涂层rBC。

  1. 引言

难降解炭黑（RBC）气溶胶粒子产生于不完全燃烧过程中。此外，他们作为在大气对太阳辐射的最显着的颗粒吸收剂，显著影响气候[ 1-3 ] 以及大气光化学[4,5]。空气中的rBC可以改变大气中的垂直温度分布，通过吸收更多的太阳辐射[ 6 - 8 ]，在地球表面的太阳辐射产生显着的影响[ 9 ]。该粒子也充当云凝结核[ 10 - 13 ]，导致云形成过程中的变化。

中国是rBC颗粒[14,15]全球主要的来源，了解在该区域内的rBC颗粒水平和垂直分布是很重要的。在该地区rBC粒子的几个测量已经进行了主要使用过滤器和光学方法[ 16 - 21 ]。然而，这些测量只进行在地面站，在低对流层并没有进行测量，由于仪器的限制，例如，低的时间分辨率和不能被用于飞机测量。单粒子烟灰光度计的发展（SP2）由DMT公司（美国），通过提供高灵敏度的检测浓度，粒径分布，与rBC颗粒的混合状态，从而使SP2仪器进行现场空中测量。在欧洲22–[ 24 ]，东亚开展，北太平洋[ 25–28 ]，北美洲[ 6–8,29–33 ]大量的机载观测采用SP2。在中国使用SP2的仪器测量rBC颗粒有限【34,35】这些数据主要用于表面研究。由于在中国的研究中没有机载rBC，关于这个地区的rBC颗粒物的垂直分布信息的就很缺乏。

为了获得北京地区rBC浓度，尺度分布，混合状态的垂直信息，我们在这个区域提出首次原位飞机测量，这是使用安装在飞机上的SP2仪器。实验是在北京及其周边地区进行。总共有11慈飞行，发生在2012年的四月，五月和六月。详细的飞行信息和分析的结果在下面的章节中描述。

  1. 实验信息

2.1．航班和仪器

选择了YUN-12飞机进行研究。YUN-12shi小型飞机，可以保持200公里每小时的平均飞行速度，最大飞行高度为7000米的涡轮螺旋桨飞机。机舱内的压力和温度与环境压力和温度相同。SP2仪器和外部入口安装在飞机里面，即模型1200（被动）等速采样气溶胶入口（BMI，brechtel制造有限公司，Hayward，CA，美国）。这个入口的目的是要提供150升和100米/秒的风速样本流。此外，它将以高达95%的效率发射直径在0.01到6mu;m的颗粒。

本研究选择的机场是沙河（SH）机场，位于北京北部边缘。主要研究航班（北京地区）发生在无云条件下，从四月到六月2012。有关所有航班的日期和飞行时间的详细信息被记录下来（见表1和表2）。10次飞行期间有四种不同的飞行路线（见图1）。在飞行期间测量rBC颗粒的垂直质量分布，粒径分布和NF（包覆颗粒的数量）。有关飞行路线信息的更多细节，由张等人的研究。[ 36 ]被引用，他们的方法被采纳为本研究。

表1 航班信息

表2 不同飞行地点的测量结果摘要

该地区的rBC排放清单[ 37 ]也被记录下来（见图2）。根据这一清单，有很重的rBC排放位于北京南。南方的风条件下，被rBC污染的空气输送到北京（南部的空气质量状况）。相反，在北京，有污染的地区较少。北风条件下，洁净的空气输送到北京（北方空气质量情况）。在下面的分析中，我们研究了不同的气团条件下，通过他们的风向分离气团的影响。图1。航线信息。所有的飞行路线是由不同颜色的线条和标签表示（北京（BJ）、沙河（SH）、保定（BD），和渤海（BH））代表不同位置rBC垂直剖面的测量。地形区域显示的阴影的颜色。

图1.航线信息。所有的飞行路线是由不同颜色的线条表示，和标签（北京（北京）、沙河（SH）、保定（BD），和渤海（BH））代表不同位置垂直剖面测量红细胞。地形区域显示的阴影的颜色。

图2.区域内RBC排放量（单位，吨/年在0.5°times;0.5°网格）。白色箭头表示来自偏远地区的北方气团，橙色箭头表示来自污染地区的南方气团。

设计了两个主要的飞行类型并随后应用于这项研究（见图3）。第一次飞行的类型（见图3A）主要是设计用于在SH机场测量rBC颗粒的详细的垂直分布。在机场，飞机第一次爬到一个高度约3.6公里，然后螺旋降落地面。在下降航班测定了不同海拔高度详细的垂直分布，共有30分钟，第二次飞行的类型（图3b）主要是设计用于在其他区域的垂直分布的测量。例如，当飞机从北京到渤海湾（BH），然后下降到BH。在不同海拔高度下降的飞机上，测量从3.6到0.6公里rBC的垂直分布。

利用大气探测资料和露点的垂直剖面计算边界层高度。探测测量是在北京气象局观测场进行，这是接近BJ和SH的。详细信息在探测测量和边界层高度计算方法可以在Quan等人的研究中找到[ 38 ]。aventech研究公司（巴里，加拿大）设计的飞机通过使用aimmes-20仪器测量露点数据，以时间分辨率为一秒钟记录相对湿度。

图3。本研究使用的主要飞行类型。第一次飞行的类型（一）主要设计用于在SH机场测量rBC颗粒详细的垂直分布；第二飞行型（B）主要是设计为垂直分布测量的其他地方。颜色指示飞行高度（米）。

2.2.单粒子烟灰光度计（SP2)

SP2测量每一细胞颗粒。SP2的方法和安装SP2之前已经描述了[ 7,25,31 ]。之后测量并记录每个粒子，仪器计算和确定rBC颗粒总质量。rBC的质量浓度通过总质量除以样品体积得出。单个rBC颗粒的检测直径范围从45到470纳米。通过对测量数据拟合对数正态分布，SP2的测量范围之外的rBC质量可以估算。每次飞行前要校准SP2。SP2研究组提供用胶体石墨样品校准白炽信号。不同尺寸的单分散聚苯乙烯乳胶球（PSL）用来标定散射信道。SP2在飞机的环境压力下工作，SP2的数据处理是用的标准大气压力。在飞机上，SP2采样空气使用外部入口。为了保持恒定体积流量的环境空气进入激光束，在光学头的压力随着环境空气压力改变。rBC质量的灵敏度几乎与压力不相关（在10%范围内）。样品流量控制在120 V CCM，SP2收集数据的时间分辨率为1秒。所有粒子的质量浓度的报道是在标准温度和压力的单位体积空气的质量（记为ng/m3；温度为273.15 K；压力为 1013.25 hPa）。

  1. 结果与讨论

3.1.rBC垂直分布

在四区的rBC质量浓度的垂直分布（北京，上海，保定（BD），andbh）记录在所有航班（见图4）。结果表明，垂直分布具有明显的变化性。在一般情况下，rBC值约束下1000到1200米，显示平均边界层高度的位置。这一结果表明，rBC被强烈压缩在PBL的高度，特别是在污染严重的城市地区（如北京和BD），这也是由张等人报道。[ 36 ]。在边界层中，rBC浓度区间为500至4000纳克/立方米，最高浓度（4000纳克/立方米）在大城市地区（北京）。

图4。测得的垂直分布在四区的rBC质量浓度（北京，上海，BD，和BH）所有航班。灰色点显示的结果，所有的航班，和开放的圆圈和线显示的平均结果。红场展示了PBL的高度。

为了比较在世界其他地区的rBC浓度测量、机载SP2基于测量的记录在世界上不同的地区（见表3）。例如，Oshima等人[ 26 ]报道，rBC质量浓度超过中国的黄海460–510 ng/m3，显示rBC流出中国。另一个重要问题是，在北京rBC浓度比在美国和欧洲大陆地区[ 22,23,30,39 ]的浓度高出几倍。

表3。通过对全球不同地区空降SP2 rBC测量综述。

此外，rBC浓度的垂直分布有很大的变化（见图4）。为了了解这种变化原因，我们展示不同气团的运输效果（流入）。HYSPLIT [ 40 ]方法用在气团在大气边界层的方向估计（见表1）。rBC垂直分布说明在两个非常不同的区域在不同的气团方向（见图5）。一个城市的位置（北京）是用来表示一个非常污染的地区，一个海洋的位置（BH）是用来表示一个偏远的地区。在北京，垂直的rBC的质量和数量分布的不同气团之间存在明显的差异。南部的气团条件下，一个非常大的垂直梯度存在于边界层高度内部和外部，最高浓度在较低的PBL的高度。相比之下，北方气团的条件下，一个弱的垂直梯度存在与边界层高度内部和外部，PBL内部浓度稍高于外部浓度。这一结果表明，从南部的气团包含了高的rBC浓度，北部的气团包含干净的空气，这是由Tie等人一致的研究。[ 41 ]。根据他们的研究，北京西北有高山和草原的地区污染程度很小。因此，西北风给北京输送清洁空气动力。相反，在北京南部，有大城市的地区污染严重。因此，南风给北京输送空气污染。

图5。不同气团方向下两个不同区域rBC垂直分布。一个是一个城市的位置（北京）代表一个非常污染情况（左面板），而另一个是海洋的位置（BH）代表一个偏远地区（右图）。红色显示北方气团，蓝色显示南方气团。水平灰度条显示PBL的高度

此外，区域运输的影响不仅取决于风向也取决于海拔高度（见图5）。例如，区域运输发生在PBL（约1000 to1200 m）。在较低的边界层高度（600米），rBC浓度分别为500 ng/m3（北风）和4000 ng/m3（南风）。在海拔1000米的rBC浓度分别为500 ng/m3（罗斯文）和2000ng/m3（南风）。在海拔2000米，在rBC的浓度变化在北方风和南方风很小。这一结果表明，（1）区域运输在北京红rBC浓度提高扮演一个重要的角色；（2）空气污染的重要区域运输发生在较低的PBL。这一结果与以前的研究相一致[28,35 ] 。

对于海洋区域（BH），与城市地区相比，风向的影响是不同的（北京）。rBC浓度由不同的风向（南北风）影响小。这是由于该地区位于距离远于rBC排放区。然而，有一个迹象表明，从南部的气团比北部气团含有稍高的rBC浓度。需要注意的是，差异主要发生在高海拔地区（从1500到3500米），是在PBL的高度之上。这一结果表明，在BH的rBC排放主要来自山东省，其中rBC的排放量高（见图2）。然而，这是位于几百公里的观察区。结果，将rBC颗粒从源区输送到测量区域的时间花了几天时间。一个较长的运输时间，更多rBC颗粒从PBL内部向PBL [ 42 ]外部扩散。这一结果表明，rBC的区域运输不是仅限于PBL里面，也明显作用于PBL外部。

3.2.粒度分布

在四个位置测量平均粒度分布（见图6和表2）。尺度是“核心”的尺度，这是指气团当量直径（MED）。结果表明，rBC颗粒一般小，峰值直径为180 - 210 nm。大多数rBC气团范围从70到500纳米的直径。例如，峰值rBC气团和在70和400 nm处的rBC气团相比，只有20%。在100和400 nm处，只有rBC气团的峰值与RBC气团相比，只占50%。峰值的尺度也似乎是在城市区域最小（BJ），大小为181 nm（见图6）。这表明，有更多新鲜的rBC颗粒在附近的大城市，导致与其他地区相比较小的颗粒。

上述测量的尺寸分布类似于先前测量的结果。例如，由Sun等[ 35 ]和Shiraiwa等测量亚洲流出的粒子尺度[ 27 ]表明峰值尺寸范围从190到210纳米，略高于本研究中的测量。根据Schwarz等。[ 7,30,31 ]，Moteki等。[ 25 , 43 ]，和Mcmeeking等。[ 22 ]，这表明这个过去的气团有略大的峰值尺度。

不同气团方向的城市（BJ）和海洋（BH）地区的rBC尺度分布被记录（见图7）。在城市地区（北京），表现出不同的气团的粒度分布有明显的区别。南方气团比北方气团含有较小的rBC颗粒。例如，在80 nm直径下，在南方气团条件下，rBC气团为峰值的40%。与此相反，北方气团rBC气团只有峰值的20%。峰值尺度分别为180 nm和200 nm的南部和北部的空气质量条件下。如

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