英国上空黑碳气溶胶混合态、有机气溶胶和气溶胶的光学性质外文翻译资料

 2022-12-06 15:22:21

英语原文共 16 页，剩余内容已隐藏，支付完成后下载完整资料

英国上空黑碳气溶胶混合态、有机气溶胶和气溶胶的光学性质

G. R. McMeeking1,*, W. T. Morgan1, M. Flynn1, E. J. Highwood2, K. Turnbull3,

J. Haywood3,4, and H. Coe1

1曼彻斯特大学大气科学中心，曼彻斯特，英国

2雷丁大学气象系，雷丁，英国

3气象局，埃克塞特，英国

4 CEMPS，埃克塞特大学，埃克塞特，英国

*现：大气科学系，科罗拉多州立大学，科林斯堡，CO，美国

收到：2011年4月27日–发表在《大气化学与物理学》。

讨论：ACPD 2011年5月17日

修订：2011年8月8日 - 接受：2011年8月29日 - 出版：2011年9月5日

摘要

黑碳（BC）气溶胶吸收阳光从而导致了正的辐射强迫和气候变暖，而且也可以通过影响呼吸系统从而影响人类健康。BC与其他气溶胶物种的混合状态，特别是内部/外部混合程度的混合状态，在评估其辐射强迫和气候影响时被凸显为一个主要的不确定因素，但是很少有现场观测的混合状态存在。本文利用空气单颗粒烟尘光度计（SP2）在英国城市烟流和污染区域上空测量耐火的BC（rBC）的质量浓度和混合状态的气溶胶组成与光学特性。所有的数据都是操作机载大气测量设备（FAAM），用英国的BAe-146-301飞行仪器大气研究飞机（ARA）获得的。本文用气溶胶质谱（AMS）测量亚微米气溶胶组合物，用正矩阵因子分解分离烃类（HOA）和含氧有机气溶胶（OOA）。我们在空气质量里发现高浓度的rBC微粒，HOA，较HOA更多的OOA，较高的臭氧与氮氧化物（NOx）比率以及比rBC质量浓度更大的亚微米气溶胶。空气质量里丰富的臭氧及OOA由欧洲大陆输送而来，而英国的烟流含有较高的HOA和NOx以及较少的厚rBC颗粒。尽管气溶胶成分和rBC混合状态有显著变化，但我们在用rBC质量计算rBC质量吸收效率，用烟尘吸附光度计测量光吸收系数中没有观察到任何显著变化。光散射和吸收对全消光的贡献（单散射反照率，SSA）改变了空气质量，城市烟流中观测的较低的SSA与在区域气溶胶中观测的比（0.85比0.9 -0.95）。我们认为这些差异的产生是由于二次气溶胶的快速形成，主要是OOA和硝酸铵，这一差异必须被考虑进辐射强迫的计算中。

1 引言

大气气溶胶的光学特性对气候的影响有重要作用（Haywood and Osborne，2000）。气溶胶光学特性取决于物理（例如，大小和形状）和化学（如成分、混合状态）的颗粒特性以及两者在大气中的变换。而这些变化也改变了颗粒作为云凝结核（CCN）或冰核（IN）的吸湿特性，并与气溶胶的大气寿命相关。例如，黑碳（BC）气溶胶混合状态能更有效的吸收光（例如，Fuller等，1999；Bond and Bergstrom，2006，Lack 等，2009；Moffet and Prather，2009；Lack and Cappa，2010；Shiraiwa等，2010），和没有混合状态时相比，湿清除过程更容易且大气寿命较短（例如，wyslouzil 等，1994；Weingartner等，1997；Zhang 等，2008；Riemer等，2010；Zaveri等，2010；McMeeking等，2011a）。

最近Morgan等（2010A）表明有机气溶胶（OA）在全球占亚微米气溶胶质量的20–90%（Zhang 等，2007），有机气溶胶可以表示为一个连续的含氧OA（OOA），且在欧洲的主要源区存在重要的的化学过程。Jimenez等（2009）表明，这种行为可以由一个统一的建模框架，2-D波动的基础集来描叙，并规定未来的工作需要说明OA的动态源和汇，从而得到确定区域和全球预测的OA。气溶胶微物理特性建模处理过程的其他进展，包括大小和混合状态，能够提高区域和全球尺度的气溶胶光学特性和寿命预测的物理基础（Koch，2009；Jacobson，2010；Zaveri等，2010）。气溶胶光吸收预测的改进特别重要，这取决于BC的混合状态，大小和其丰度。

仪器仪表的进步提供了单粒子数据，这为粒子混合态提供了直接的度量，也为微物理方案模型提供了测试和约束。单颗粒气溶胶质谱方法提供了详细的化学成分测量包括BC（Moffet and Prather，2009；Pratt and Prather，2010；DallOsto 等，2010），单粒子烟灰光度计（SP2）提供了除质量量化外的特定的混合状态的耐火黑碳（rBC）（Schwarz等，2006；Shiraiwa等，2007；Schwarz等，2008a；Subramanian等，2010）。在欧洲，Baumgardner等（2008）在对流层上平流层下(UT-LS)区域测量rBC，McMeeking等（2010）在边界层用机载SP2仪器测量rBC，但都无法检查rBC混合状态。基于表面的SP2测量在欧洲还没有开展很长时间。Liu等（2010）使用SP2在瑞士一个很高的高山上来测量rBC的混合，并且Liu等（2011）在英国曼彻斯特顺便做了类似的测量。DallOsto等（2010）在爱尔兰梅斯头使用气溶胶飞行时间质谱仪（ATOFMS）测量单粒子组成，发现来自欧洲北部的气团气溶胶富含钾，元素碳（类似BC）和硝酸盐，而那些通过法国和西班牙的气团气溶胶含义丰富的有机碳和硫酸盐。

本研究与以前的三个研究密切相关，这三个研究分别是研究欧洲OA的演变（Morgan等，2010a），欧洲rBC的分布和大小（McMeeking等，2010）和气溶胶光学特性与半挥发性气溶胶成分之间的关系（Morgan等，2010b）。我们通过处理OA和rBC混合状态的最新进展去审查OA的演变和rBC混合状态之间的关系，并使用机载测量rBC，气溶胶组成和气溶胶光学性质对气溶胶光学特性的后续影响。这是第一次在欧洲上空测量rBC混合状态的结果。也将我们的研究结果与以前在其他地点的飞机为基础的观测作了比较。

2 方法

　　所有的数据都是由大气机载测量设备（FAAM）操作的英国的BAe-146-301大型大气研究飞机测量得到。我们进行了14个飞行检测去研究微量气体的转换，在英国主要源区发射的作为APPRAISEADIENT（气溶胶特性、过程及其对地球气候系统的影响–气溶胶对气候的直接影响评价）的一部分的粒子和EM25（公路排放量大约在M25左右）项目。我们的分析重点在于对2008年4月16日和2009年6月24日进行测量的数据，目的是测量缺乏显著云处理时城市中心的气溶胶排放量。这些时间是区域气象条件合适，飞机允许操作并且适合我们的目标的唯一时期。McMeeking等（2010）在活动中的其他时间对rBC的观察作了较全面的概述。我们描述的在飞机上运行的有关这项工作的主要仪器系统如下。

2.1 单粒子烟灰光度计

McMeeking等（2010）详细描述了本研究用到的SP2、入口、校准和数据分析程序，因此，我们在这里只分析讨论与rBC混合状态和涂层性能有关的方面。

我们把含rBC颗粒看作rBC的“核心”包裹上其他材料的“壳”。SP2（DMT公司，Boulder，CO，美国）对每个粒子进行检测，提供了rBC “核心”的质量（如果存在）和外面壳的数量的信息。它依靠激光诱导辐射技术（Stephens等，2003）来识别和量化rBC质量，仪器配置决定了单个颗粒质量超过标准rBC质量范围约0.5–300 fg（假定浓度为1.8g/cm3d的rBC的当量直径范围为80–680 nm）。两个光电探测器通过激光测量光散射，与PSL校准颗粒尺寸有关。含有足够吸收材料的颗粒在光束中蒸发（导致散射信号降低），最终rBC核心蒸发并发出与rBC核心质量有关的光。使用移动选定的石墨（2008年4月16日）和玻碳球（2009年6月24日）测定rBC质量响应。每个粒子的初始信息（经过校准后被应用）可以概括为：（a）粒子是否含有可检测质量的rBC，如果有，该质量的数量，（b）rBC和光学直径大约为200–450 nm之间的非rBC的光散射粒子源的大小，和（c）白炽光和散射信号的峰值之间经过的时间。由于检测器有限的灵敏度和饱和度，黑碳耐火材料的质量信息比散射信息在更宽的尺寸范围内有效。大小范围取决于检测器增益设置和单个粒子的光学性质，在本研究中直径范围约是200 – 450nm（基于聚苯乙烯胶乳球校准）。我们对于在探测范围内有散射响应的全部含rBC的颗粒和特定的rBC核直径范围，基于白炽光和散射信号峰间的时间延迟确定了rBC粒子的“厚壳”的数量分数（f）（Schwarz等，2006；Shiraiwa等，2007）。

时间标准是基于观察到的最小延迟时间的双峰频率分布（moteki 等，2007）。moteki和Kondo（2007）发现时间延迟时一个阈值总粒径在急剧增加，BC核内径比率为2plusmn;0.5。我们没有观察到不同的rBC核直径范围的f的显著差异，除非另有说明f是整个rBC探测的光散射信号的分布。

2.2 气溶胶质谱仪

　　用一个紧凑型飞行时间气溶胶质谱仪（AMS；航空公司、Billerica、MA、美国）测量亚微米气溶胶的化学成分，水平飞行时间分辨率大约为30秒（Drewnick等，2005），大多数情况下，上升和下降的分辨率大约为10秒。AMS提供亚微米，非耐火气溶胶组成和质量信息，包括OA，硫酸盐，硝酸盐和铵浓度。Morgan等（2010a）描述了入口、仪器标定和数据分析程序，包括用于解释有机质谱的正矩阵因子分解（PMF）技巧（Ulbrich等，2009）。气溶胶质量浓度与光散射系数和其他气溶胶质量浓度进行比较，来检查数据质量和正确应用成分依赖的AMS的收集效率（Morgan等，2010a；Matthew等，2008）。

利用正矩阵分解（Paatero and Tapper，1994；Paatero，1997）对上述数据进行分析，进一步解释来源和处理OA。以前的一些出版物（例如，Ulbrich等，2009；Allan等，2010；Morgan等，2010a）为PMF ，AMS有机质谱的应用提供细节。PMF用于此次分析是为了区分烃类的 OA（HOA）和含氧的OA（OOA）对OA的负担的贡献，我们希望研究它们在烟流污染物质中的相对重要性。此外，以往的研究往往将OOA数放在分子，且与它们的年龄与挥发度有关，这个对于比较这里区域污染和更多烟流局部源污染很重要。

2008年4月16日的PMF研究案例提供的解决方案已在Morgan等人（2010a）以前的研究中报告过。简而言之，HOA和低挥发性物质OOA（LV-OOA）（Jimenez等，2009）这二个因素解决方案的选择是基于它们的外部示踪剂相关性、参考质谱相似性及解的准确性。

2009年6月24日PMF研究方案被首次报道，但类似的标准来选择解决方案是2008年4月16日案例，它们均采用Ulbrich等人（2009）提出的程序。解决方案有三个因素：HOA，半挥发性OOA（SV-OOA）和LVOOA。只含有两个因子的方案被认为是不恰当的，这导致了HOA和OOA之间有模糊的区分。三个因素的解决方案导致因素被分成几个数值类似的因素。因此，第三个因素的解决方案提供了一个HOA和OOA组件之间的分离方法，同时也提供了一个SV-OOA和LV-OOA组件之间更大的区别。

通过改变fPEAK参数来实现这三个因素解决方案的旋转自由度。fPEAK的零值基于HOA因素中参考质谱和初级燃烧示踪剂的相似性。相关系数为0.69和0.73的HOA，一氧化碳（CO）及rBC之间分别被一个fPEAK的零值确定。相关系数为0.68和0.63的分别被fPEAK = 0.5所观察。第三个因素的解决方案的数值稳定性是基于抽样分析测试（Ulbrich等，2009），其中随机重采样的数据矩阵，在时间维度上进行。此外，当一系列的起源被使用，因素解决方案的微小变化可以被观察到。

2.3 其他仪器和工具

　　气溶胶光散射和吸收的系数测定由积分浊度计（TSI 3563，圣保罗，MN，美国）和颗粒烟尘吸收光度计（PSAP，辐射研究，Boulder，CO，美国）得到。Anderson和Ogren（1998）提供了亚微米气溶胶参数，利用浊度计中截距和非朗伯光源对气溶胶散射系数进行测量校正。光散射系数测定在450，550和700 nm，但我们只讨论了550 nm的测量。Bond 等(1999) 和 Ogren (2010)提出气溶胶的光吸收系数的测量校正与过滤器斑点大小，流量和过滤器上散射粒子的存在有关。我们删除分析飞行高度改变或飞行穿越云层时的PSAP数据。飞机没有自动的干燥系统，但是当样品到舱内被加热时，就可以干燥样品。光学仪器对于样品相对湿度（RH）的最佳估计是在浊度测量和RH＜35%的2008年4月的航班，但要高于第一（60%）和第二（40%）2009年6月的航班。

　　所有气溶胶光学参数的测量包括在标准温度和压力下得到的光学系数（STP；温度= 273.15K，压力=1013.25 hPa），并明确用一个”S” 表示（例如，mu;g/sm）。CO气相浓度（航空激光 AL5002），臭氧（O3；热模型 49C）、氮氧化物（NOx；热模型42）由VUV共振荧光，UV测

剩余内容已隐藏，支付完成后下载完整资料

资料编号：[25167]，资料为PDF文档或Word文档，PDF文档可免费转换为Word

原文和译文剩余内容已隐藏，您需要先支付 30元 才能查看原文和译文全部内容！立即支付

以上是毕业论文外文翻译，课题毕业论文、任务书、文献综述、开题报告、程序设计、图纸设计等资料可联系客服协助查找。

您可能感兴趣的文章