有机气溶胶分数的重要性建模气溶胶吸湿性增长和激活：在亚马逊河流域的案例研究外文翻译资料

 2022-12-07 16:11:28

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有机气溶胶分数的重要性建模气溶胶吸湿性增长和激活：在亚马逊河流域的案例研究

作者：M. Mircea1, M. C. Facchini1, S. Decesari1, F. Cavalli1, L. Emblico1, S. Fuzzi1, A. Vestin2, J. Rissler2, E. Swietlicki2, G. Frank3, M. O. Andreae3, W. Maenhaut4, Y. Rudich5, and P. Artaxo6

1大气科学和气候研究所，国家研究理事会，意大利博洛尼亚I40129

2核物理，隆德大学，瑞典隆德S22100司

3德国美因茨 D55020，马克斯·普朗克化学研究所,生物地球化学系。

4比利时9000人，根特大学，核科学院 分析化学系。

5以色列，76100 雷霍沃特，魏兹曼研究所，环境科学系。

6巴西05508900 圣保罗大学物理研究院。

接收：2005年4月20日发布在大气、化学、物理期刊。讨论：2005年7月25日

校正：2005年10月18日 接受：2005年11月8日－发布2005年11月17日

摘要：在亚马逊盆地中气溶胶整年都受有机物质的支配，这些物质大部分可溶于水。在这个模式研究中，我们研究表明了水溶性有机组分（WSOC）的边界知识情况和相关的物理与化学性质(例如：水溶性，表面张力，电解) 影响这个区域的气溶胶吸湿增长活性。研究是基于这些实施在巴西、朗多尼亚的SMOCC野外实验活得的数据，这些数据包涵一个期间——干季（生物质燃烧）到湿季的初期（2002年的九月到十一月中期）。通过比较预期的和实验测得的CCN数浓度表明：从组分的类别和相关的分子重量得出WSOC气溶胶的构成知识，和酸性足够去预测气溶胶的激活而没有任何水溶性的信息。相反地, 对WSOC水溶性缺乏认识导致了理论对观察的粒径增长因子（DGF）的一个过高评价。此外水溶性非有机种类气溶胶不能预测DGF和CCN的数浓度。事实上,这个研究表明：如果气溶胶的化学组分（尤其WSOC的组分）能被恰当地测出它的数值百分比（含量），那么一个好的复制品的DGF和CCN的浓度被测量得到。对云滴谱的新参数化也衍生了这个结论，是由于化学影响引起的可变量 (表面张力，分子组分，水溶性，WSOC的解离度)。

  1. 介绍

亚马逊盆地是一个重要的气溶胶和气体源,由于热带强烈的对流作用，那些气体能被传送到很高的位置, 并且由此对全球大气化学和气候产生了潜在影响(Garstang et al., 1988; Andreae et al., 2004)。特别是在这个区域，当农业燃烧追赶上大面积的砍伐，气溶胶对气候的影响就能被快速改变的气溶胶在干季超量的产生所强力改变。只要气溶胶浓度和组分有微小的改变，气溶胶对太阳光的散射和吸收是有高度地敏感, 伴随着极低的原始气溶胶浓度所产生的云特性(Lohmann and Feichter, 2005; Keil and Haywood, 2003).

尽管非常不同来源的表征干湿季节，一年四季，亚马逊由有机物质在精细和粗粒子的气溶胶都是占主导地位 (Andreae et al., 1988; Talbot et al., 1990; Wouters et al., 1993; Artaxo and Hansson, 1995; Ferek et al., 1998; MayolBracero et al., 2002; Fuzzi et al., 20051)。此外, 最近的研究有表明，水溶性有机溶胶组分 (WSOC) 或许占有有机气溶胶里重大部分 (MayolBracero et al., 2002; Graham et al., 2002; Decesari et al., 2005; Falkovich et al., 2005; Schkolnik et al., 2005), 并且由此潜在地影响气溶胶吸湿增长和活性。

有机物质在气溶胶活性的地位在最近的著作中获得了相当大的关注 (Novakov and Corrigan, 1996; Cruz and Pandis, 1997; Fac chini et al., 1999; Charlson et al., 2001; Nenes et al., 2002; Lohmann et al., 2004)。由于考虑不同的有机组分和对待化学和物理性质（例如：表面张力，水溶性，和电离度）的不同，这些研究结果有些自相矛盾。

最近, 一些研究有尝试去模型化观察亚马逊盆地在湿季(Roberts et al., 2001; Roberts et al., 2002; Zhou et al., 2002)和湿到干季的过渡期间(Rissler et al., 2004)里云凝结核CCN的数浓度。WSOC对气溶胶活性的潜在影响是被Zhou et al. (2002) and Rissler et al. (2004)忽视，虽然他们的研究是建立在气溶胶颗粒的物理属性而不是化学组分。作为替换, Roberts et al. (2001, 2002) 表明，WSOC的组成也许在气溶胶活性中扮演着重要地位，类似于硫酸盐组分。然而，WSOC的影响没有被精确地估算，因为气溶胶有机部分的分子性质是不可用的。

Zhou et al. (2002) 和 Rissler et al. (2004) 的方法应用到SMOCC战役(Vestin et al., 20052)的数据表明15%趋向去低估的CCN浓度增长的超量的测量, 而 Zhou et al. (2002) 和 Rissler et al. (2004) 表明了在预测和实际测量的CCN的较好的一致性。

这些前面的研究指明气溶胶化学组分（尤其是WSOC的分子性质），是一个重要的因子去解释亚马逊气溶胶的吸湿性质和作为CCN激活的能力。

因此, 在当前的一些文献中, 在亚马逊气溶胶例子中（在干季和湿季中，主要由有机物组成）我们核查水溶性有机气溶胶的的化学组分和相关的物理性质是怎样影响吸湿增长和活性。这项研究是基于巴西、朗多尼亚，2002年开展了从九月到十一月中旬，涵盖了旱季末期和雨季初期，在SMOCC田间试验中获得的数据

气溶胶粒子激活的数量，CCN浓度和在90%的相对湿度（RH）下通过寇拉方程计算得到气溶胶粒子的湿直径，其包括表面张力作用和修改的拉乌尔条件，考虑了水溶性有机碳的贡献。气溶胶粒子（相对干状态下90%的湿度下的比例）的粒径增长因子(DGF), 和CCN数浓度，通过使用Fuzzi et al. (2005)1, Dece sari et al. (2005), 和 Falkovich et al. (2005)给出的化学组分计算得到, 并且通过各自地HTDM(Rissler et al., 2005)和CCN计数器(Vestin et al., 20052)去比较相同时间测量的结果。

最后，在干季，过渡期和湿季，本文报道CCN谱分布在亚马逊河流域的衍生参数化，其中包括引起化学效应(表面张力，分子组成，水溶性和WSOC的解离度)的所有变异。

2试验场地

在此研究中使用的数据是在LBASMOCC实验过程中获得(大尺度大气生物圈实验，气溶胶，云，降水和气候和)。本场活动是在巴西、朗多尼亚，巴西进行的圣母显灵庄园进行的 (10 45o44ooS, 62 21o27ooW, 315 m a.s.l.)。气溶胶的物理和化学特性测量从九月到2002年十一月中旬进行，覆盖不同的大气条件: 从烟熏干燥的季节末期湿季的初期。根据PA rameters观察分析，如SMOCC的野外场地被分成三个时期：干季 (9月14日——10月7日), 过渡期 (10月8日——30日) 和湿季 (10月30日之后) (Fuzzi et al., 20051)。在这三个时期, 气溶胶的吸湿性增长连续测量(HTDMA仪器– Rissler et al., 2005), 气溶胶谱分布(DMPS仪器– Rissler et al., 2005), CCN 谱分布 (CCN计数仪器– Frank et al., 20053) 是被同时地用样品过滤和随机碰撞来做气溶胶的化学分析。下面几小节是用来简短地描述测量过程。

2.1 物理测量尺度

2.1.1 气溶胶粒径分布范围

气溶胶数粒度分布(3–850nm) ，在整个使用DMPS（微分迁移粒度仪）过程中，以10分钟的时间分辨率的运动进行连续测量。这个DMPS系统使用两种维也纳式DMAs (微分迁移粒度仪, Winklmayr et al., 1991，在之间22至850和22至3nm，分别在对数的步骤并行测量总共38流动通道)，一个CPC (TSI 7610) 和一个UCPC (TSI 3025，被使用去计量DMAs中存在的粒子数目)。流动性分布进行了倒置，以数字大小分布考虑到采样线性损失，双极带电概率，DMA传输功能和CPC计数效率 (Zhou et al., 2001)。 在这个研究中, 数目大小分布进行平均的时间段收集撞击样品。对这个完整的SMOCC场的数目大小分布的分析就形成了in Rissler et al. (2005).

2.1.2 粒径增长因子

粒径吸湿增长用一个HTDMA测定在总的8个干粒径在20-440nm尺寸范围内。该HTDMA是在SMOCC活动期间连续运行，短时中断只有在流量设置、盐校准扫描或电源故障。在这个HTDMA,一个狭窄的感性大小部分(RHlt;10%)是从一个DMA(Vienna type, Winklmayr et al., 1991)气溶胶群体中选择。选定的部分是被处理去控制相对湿度和所造成的水分吸收的大小变化是使用DMA第二次测定。在这个研究中, 在90%的相对湿度的被使用。所述HTDMA数据被进行离线评估，且质量是通过应用许多标准由HTDMA软件记录的状态参数确定。Rissler et al. (2004)和Swietlicki et al. (2000)给出了一个质量保证程序的详细说明。

2.1.3 云凝结核

CCN浓度超饱和的函数被静态thermalgradient CCN计数器测定(Frank et al., 20053) 在测量周期是这样的，所述CCN浓度为0.23，0.30，0.39，0.51，0.66，0.86，1.12％的过饱和状态下以约一分钟的时间分辨率顺序地测量。因此，一个完整的CCN谱分布花大约7分钟。该CCN计数器是在圣母庄园从10月25日至十一月14日使用，场地的第一部分时期，有使用飞行器测量，从而涵盖过渡期和湿期。在数据设置的时候，这也有一些数据空白，主要因为器械和或电源故障的，但总体数据覆盖是好的。在CCN测量的SMOCC运动，对CCN计数器的校准的详情以及相关的标称饱和和CCN数浓度的不确定性，在演示过程中Frank等中给出。2005）3

2.2 表面张力

在干季，过渡期和湿季所采取的各种气溶胶样品的表面张力，实验室测量用一个SINTECH（柏林，德国）PAT1张力计来测量。对每个样品, 测量是对不同的碳浓度进行。由此, 气溶胶样品被溶解、被稀释在水中直到它的表面张力等于纯水的表面张力或者被集中直到第一次沉淀开始形成。

张力计确定从悬滴或气泡的形状的液体的表面张力。气泡或液滴的形状是由高斯拉普拉斯方程给出，它表示液体弯月面的曲率和表面张力之间的关系(Loglio et al., 1998)。 这个方法允许表面张力测量以plusmn;0.1 mN/m的精确度.

2.3 化学测量

气溶胶取样和SMOCC实验期间进行的化学测量的详细说明可在Fuzzi等中找到（2005）1和Decesarietal(2005)。两个滤波器和冲击样品的气溶胶水萃取液用各种技术进行了分析，以确定该气溶胶的无机和有机的化学成分. 这个非有机组分浓度 (NH 4 , Na , K , Ca2 , Mg2 , ,Cl , NO , SO 2 ) 被确定, 34

除了氨、酸性微量气体和水溶性无机气溶胶的物种通过离子色谱法(IC)的实时测量(Trebs et al., 2004), 正如Falkovich et al. (2005) 和 in Fuzzi et al. (2005)1所描述的。对TAL碳（TC），有机碳（OC）和元素碳（EC）是通过在过滤器样品的热光学传输（TOT）和演进气体分析（EGA）测定。而且, 总的水溶性有机化合物（WSOC）通过液体有机碳总量（TOC）的分析和五个阶段伯纳冲击的样品测定。一套分析技术，包括IC，GC MS和核磁共振（NMR）谱，是使用气溶胶水溶性部分特征来相对于个别化合

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