新粒子形成事件期间增强的有机质量分数和降低吸湿性的云凝结核外文翻译资料

 2022-12-08 15:42:08

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新粒子形成事件期间增强的有机质量分数和降低吸湿性的云凝结核

杜克斯、U., G. P. 弗兰克、J.柯丘斯、F.德鲁尼克、J.施耐德、A.库尔滕、D.罗斯、M.O.安德烈亚、S.鲍尔曼、U.波施奈尔

收语2009年9月27日; 修订于2009年12月3日; 2009年12月14日接受; 于2010年2月4日发布。

在德国中部的一个森林密集的近城市地区，小于100nm的颗粒的CCN效率在新的颗粒形成期间降低效果显著。这导致平均活化直径的增加，在过饱和时分别为5％至8％，0.33％和0.74％。与此同时，亚100纳米尺寸范围内的有机质量分数从大约2/3增加到3/4。这也为二次有机气溶胶（SOA）成分参与更大尺寸的新颗粒的生长提供了证据，并且小颗粒CCN效率的降低是由冷凝材料的低吸湿性引起的。观察到的颗粒吸湿性（k）对化学组成的依赖性可以作为有机和无机质量分数的函数进行参数化(forg, finorg)，由气溶胶质谱法测定：k = korg forg kinorg finorg. korg的获得价值约等于0.1，并显示出SOA的特性，kinorg约等于0.7，与与观察到的铵，硫酸盐和硝酸根离子混合物一致。杜克斯、U., G. P. 弗兰克、J.柯丘斯、F.德鲁尼克、J.施耐德、A.库尔滕、D.罗斯、M.O.安德烈亚、S.鲍尔曼、U.波施奈尔（2010）。新粒子形成事件期间增强的有机质量分数和降低吸湿性的云凝结核、地球物理学 研究 Lett., 37, L03804, doi:10.1029/2009GL040930.

1.介绍

成核事件在大气中普遍存在于边界层。（库马拉等，2004）环境测量和建模研究表明，有核的颗粒可以在遥远的大陆到高空不等的环境中生长到云凝结核（CCN）的大小。（柯米宁等，2005；拉克森宁等，2005；皮尔约拉等，2002；王和彭纳，2009；Kuang等，2009；威登索莱尔等，2009）最近，有人提出，新的粒子的成核发生的热力学稳定的簇，无论是带电激活（霍拉克，1998；库马拉等，2002；Yu和Turco，2009）或不带电激活的（库马拉等，2007），或者持续存在于大气中。许多提出的成核机理涉及硫酸和其他高度可溶的物质。（库尔提乌斯，2006；Kuang等，2008）此外，有强有力的证据表明，有机酸促进颗粒成核，而在偏远的森林地区（张等，2004），生物源二次有机气溶胶（SOA）在新的颗粒增长到更大的尺寸。（拉克森宁等，2004；汤弗德，2006）冷凝蒸汽的组成可能影响新形成的颗粒的CCN性质。 因此，在新的颗粒形成事件期间直接确定CCN活性是重要的。

  1. 方法

在2005年6月至7月的Feldberg气溶胶表征实验（FACE-2005）期间，我们测量了Taunus天文台现场的气溶胶颗粒的CCN效率，化学成分和数量大小分布。

这个地方在一个小山的森林上，海拔900米。这是个农村山区，延伸到北部，西部和东部，而南部和莱茵 - 大都市区东南部约30-50公里，包括法兰克福市，美因茨市，威斯巴登市和达姆施塔特市。这使我们能够测量各种气溶胶类型，从城市羽流到农村气候变化。

2.1使用仪器

在水滴测量技术（DMT）CCN计数器前，通过差示迁移率分析仪（DMA）测量尺寸分辨的CCN光谱。（罗伯茨和尼尼斯，2005）在窄尺寸范围内的DMA选择的颗粒被平行地传递到CCN计数器和并联测量的凝结颗粒计数器（CPC，TSI 3762）。而CCN计数器测量作为CCN（NCCN）的颗粒时，CPC测量了大于约10nm的总冷凝核（NCN）的数量浓度。CCN效率光谱（定义为NCCN / NCN与粒径d）被记录在几个饱和度（S）0.07%和0.74%之间（相对不确定度＜5%）。

根据Frank等人对多重带电粒子的CCN光谱进行了校正。 [2007]以及根据Rose等人由DMA传递函数引起的CCN光谱的扩大。[ 2008a]。CCN计数器在使用硫酸铵颗粒在FACE-2005之前和之后进行了校准。硫酸铵临界直径使用具有可变vant Hoff因子的Kolerler方程[Frank等人，2007]进行了校对。实验后的校准在与场地相似的高度（ple;900hPa）下进行。因此，此校准用于计算从仪器中的温度梯度的有效S。由于环境温度影响仪器中的S，所以根据Rose等人的说法，考虑了校准和测量位置之间的温差（平均为4度） [2008a，图9]。使用Grimm SMPS系统[Winklmayr等人，1991]测量10-900nm范围内的粒子数大小分布。化学成分被飞行时间气溶胶质谱仪（ToF-AMS）[Drewnick等人，2005]测量尺寸。一个1.6克立方厘米的颗粒密度被用来转换TOF AMS的真空气动直径移动等效直径用于CCN和粒度分布的测量。从这里开始，“粒径”（d）是指流动性当量直径。 ToF-AMS以100％的效率透射大小范围为40-50nm至ge;400nm的颗粒。 d lt;20-25nm的颗粒根本不传播。

2.2 CCN光谱参数化

一个高斯累积分布函数拟合每个CCN谱导出中点激活直径（DA）的气溶胶，定义为直径的高斯累积函数达到最大高度的一半。活化直径取决于活化点处液滴的化学组成和表面张力。为了消除对S的依赖，da可以被转换成有效的吸湿性参数k [Petters and Kreidenweis，2007; Gunthe等，2009]：

其中sw是水的表面张力，Mw和rw 水的分子量和密度，R是通用气体常数，T是环境温度。k是气溶胶颗粒的吸湿性的度量，大气气溶胶成分的典型k值分别为：次生有机物为0.1，左旋葡聚糖为0.2，硫酸铵为0.6，硝酸铵为0.7，硫酸为0.9 [Petters and Kreidenweis ，2007]。

  1. 结果

在FACE-2005期间，颗粒的强劲增加浓度几乎每天发生在10〜20nm的范围内。这些新的颗粒很少生长到大于70nm的尺寸。新的颗粒形成（NPF）事件被定义为当尺寸分布在尺寸范围lt;30nm内呈现绝对最大值或明确相对最大值时的时间段。辅助材料的文本S1中可以找到具有NPF的所有时间段的总结具有和不具有NPF的时间段之间的气溶胶性质差异显着（图1）。在NPF事件期间，尺寸范围lt;40nm的数字浓度被强烈增强（图1a）。平均来说，50-100nm尺寸范围内的数量浓度有所降低，这与在预先存在的颗粒的表面积减小时促进NPF的事实一致。

图1b显示，在NPF期间，具有d lt;100nm的颗粒的有机质量分数增加，从约2/3增加到3/4。图1c显示，在NPF事件期间和之外，大颗粒的CCN效率谱是可比较的。 较小的颗粒（在较高的S下活化）在NPF期间显示降低的CCN效率，与增强的有机质量分数一致。只有小颗粒的CCN效率明显改变的事实表明，冷凝有机化合物参与新颗粒的生长。 冷凝气体比较大的颗粒大大地改变了较小颗粒的化学组成。为了更加详细地研究NPF中化学成分和CCN活动的变化，实验采用更严格的标准选择了时间段：我们选择了NPF事件，相邻时间段没有NPF，但其他不变的空气质量返回轨迹，局部风向和气象 条件，如降雨或雾。因此，这些相邻时间段之间的气溶胶性质的差异不应由气溶胶类型或当地污染和天气条件的大规模变化引起。然而，气溶胶性质的变化可能是由于抽样地点上游天气条件或污染事件的变化引起的。剩下六个时间段，包括至少一个NPF事件和相邻的非事件。 如果两个NPF事件与非事件相邻，则两者都被评估。在最高S为0.74％（图2）和0.49％时，在NPF事件期间，da显着大于前后（在95％置信水平）。尽管S = 0.33％，在NPF事件期间da也较大（除了一种情况），尽管在95％置信水平上不显着。然而，在更低的S（dagt; 100nm）下，在NPF事件期间da没有相应的增加（参见文本S2，对于所有超饱和度的da和k值）。因此，只要气象和空气质量条件可比，不仅可以在平均值（图1）中观察到颗粒lt;100 nm的降低的CCN效率，而且可以在个别事件中观察到。我们在S = 0.74％（40-50nm），S = 0.49％（53-65nm）和S = 0.33％（70-85nm）的情况下使用da来计算体积平均吸湿性参数k，代表尺寸 范围在100nm以下。在图3中，这些k值相对于小于100nm的颗粒的有机质量分数（forg）作图。通过将平均AMS有机质量浓度除以每个选定时间段的平均AMS总质量浓度来计算有机质量分数（参见表S2）。

每个数据点表示文本S2中列出的NPF事件或相邻的非事件。 平均来说，给定无机质量分数下的k值与同一位置的早期测量值相比较[Dusek等，2006]。k和forg呈负相关，表明较高的forg导致CCN活性降低。如果对于finorg = 0（纯有机气溶胶）和forg = 0（纯无机气溶胶）计算回归截距，我们推测无机成分的kinorg = 0.69plusmn;0.07，有机成分的korg = 0.10plusmn;0.04 适合plusmn;标准误差）。kinorg = 0.69在硫酸铵（0.6）和硝酸铵（0.7）的值之间[Petters和Kreidenweis，2007]，而korg = 0.1是室研究中新鲜成核的SOA气溶胶的特征[例如，Petters和Kreidenweis，2007 ]。

对于我们现场研究中的情况，我们发现在一个频繁NPF的大陆地区，亚100 nm气溶胶颗粒的CCN活动可以通过一个简单的双组分模型近似，一个有机组分的korg约等于 0.1和无机组分与kinorg约等于 0.7。Gunthe等 [2009]获得了一个类似的参数化，原始的亚马孙雨林气溶胶，korg = 0.09plusmn;0.02，kinorg = 0.63plusmn;0.02。在污染的大陆和原始热带雨林空气中的现场测量得出的korg值与SOA形成的实验室实验之间的良好一致性表明，korg？ 通常可以将0.1作为近似有效的吸湿性参数为SOA。本研究中获得的kinorg值高达10％可归因于硝酸铵的比例较高。然而，对于CCN浓度的预测和云滴形成的建模，k的这种小的差异可以忽略不计[罗斯等，2008b; Gunthe等，2009; Reutter等，2009]。

  1. 讨论

在有利于NPF的时间段内，我们观察到增加的有机部分以及降低的颗粒lt;100nm的CCN活性。这表明冷凝有机化合物在新颗粒的生长中起作用，并且小颗粒的降低的CCN效率是由有机材料的低吸湿性引起的。冷凝有机材料的k值为0.1，与SOA在室内研究中观察到新鲜的典型k值相对应。已经为森林偏远地区提出了SOA化合物与新型气溶胶颗粒生长密切相关的假设[Tunved等，2006]，最近得出了一套全面的测量结论[Laaksonen等，2008]。使用非常不同的测量集合，我们发现证据表明SOA与NPF事件之间的密切关联也在相对污染，森林的费尔德伯格地区。 因此，这种现象似乎不仅限于偏远的北方森林。由于新形成的颗粒的CCN效率降低，通过NPF的CCN浓度的增加可能不如从单独的尺寸分布测量推断的那样大，特别是由于存在窄的成核模式可以增加化学组成的相对重要性。然而，颗粒数量和粒径预计仍然是CCN浓度变异性的主要预测因子[杜塞克等，2006; 罗斯等，2008b; Gunthe等，2009]。预期新形成的颗粒的吸湿性降低，其中SOA在颗粒生长中起主要作用，例如超过北方和热带森林[汤弗德等，2006; Gunthe等，2009]。在其他地区，如污染大城市，高比例的无机化合物可能会增强CCN的吸湿性[Wiedensohler et al。，2009]。

  1. 结论

在德国中部的森林，近城市地区，颗粒lt;100 nm的CCN效率在大小范围lt;30 nm的高浓度新形成的颗粒的时间段内大幅减少。颗粒gt; 100nm的CCN效率保持相对不受影响。 有机质量分数的同时增加提供了有机化合物有助于新颗粒生长的证据。从吸湿性参数k和颗粒lt;100nm的有机质量分数之间的负相关性，我们推测出新近凝聚的SOA的korg = 0.1的值。这个值与其他最近的实验室研究一致[Gunthe等，2009; Petters和Kreidenweis，2007年及其中的参考文献），并且似乎很受欢迎，可以用于近似大气气溶胶颗粒的吸湿性作为有机和无机质量分数的函数。

致谢

我们感谢法兰克福大学的Bing Binger和Taunus Observatory小组的帮助。 马克斯·普朗克社会和美因茨大学被公认为资助FACE-2005测量活动。 我们感谢法兰克福大学在2005年FACE 2005运动期间获得了Taunus天文台的设施。

图1. 2005年FACE期间NPF时间段和无NPF时间段的平均气溶胶性质。（a）数量分布，（b）颗粒的化学成分lt;100nm，（c）过饱和度（S）的CCN光谱为0.07％和0.49％。 平均CCN / CN比值的标准误差以及传播的随机实验不确定度

小于数据点符号的大小。

图2.在NPF（绿色）和无NPF（蓝色）的相邻时间段期间，激活直径在S = 0.74％。 案例1的空气质量条件：老年工业，最近有一些污染（法兰克福）; 案例二：农村; 案例3：老工业; 案件4：老工业; 案例5：海洋，

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