中国上海的VOC种类和车辆排放清单及其SOA形成潜力估算外文翻译资料

 2022-12-10 15:53:56

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中国上海的VOC种类和车辆排放清单及其SOA形成潜力估算

作者: C. Huang1, H. L. Wang1, L. Li1, Q. Wang1, Q. Lu1, J. A. de Gouw2, M. Zhou1, S. A. Jing1, J. Lu1, and C.H.Chen1

摘自：Atmos. Chem. Phys., 15, 11081–11096, 2015

摘要

通过底盘测功机和9辆汽油车，7辆柴油车，5辆摩托车和4台气体蒸发样品的道路测量，研究车辆排气和气体蒸发的挥发性有机化合物（VOC）。基于测量的C2-C12 VOC种类和推断的碳数分布的混合比，估算汽油，柴油，摩托车排气和气体蒸发的次生有机气溶胶（SOA）质量产率。在汽油废气中测量高芳烃含量，并贡献了更高的SOA产量。根据上海市道路交通现场调查和中国城市以往研究中车辆排放因子的实际测量，编制了车辆排放清单。库存车辆有机气溶胶（OA）生产总量将CO排放量与城市大气中观测到的OA对CO浓度（10A / 1CO）进行比较。结果表明，车辆主导了主要有机气溶胶（POA）排放和OA生产，在上海城市气氛中贡献了大约40％至60％的OA质量。占汽车行驶公里（VKT）的20％以下的柴油车辆，在上海城市，汽车排放量占汽车总排放量的90％以上，车辆质量达80-90％。汽油排气可能是SOA形成的重要来源。加强汽油中芳烃含量的极限将有助于降低其对SOA的贡献。车辆尾气中的中等挥发性有机化合物（IVOCs）大大有助于中国城市气氛中的SOA形成。然而，需要进行更多的实验来确定IVOC对中国OA污染的贡献。

  1. 简介

在环境对流层气溶胶中二次有机气溶胶（SOA）占很大一部分（Hallquist et al。，2009; Jimenez et al。，2009）。 De Gouw和Jimenez（2009）提出，城市来源的SOA可能是纬度在30到50°之间的全球有机气溶胶的主要来源。挥发性有机化合物（VOC）的气相氧化传统上被认为是城市SOA形成。 VOCs被OH自由基，臭氧和NO3基团氧化成低蒸汽压反应产物，最终在大气中形成OA。 （1997）研究了汽化重整汽油中的SOA形成，发现单一轻芳烃是大多数SOA形成的原因。 Kleindienst等人（2002）证实，75-85％的SOA是由于来自汽车尾气的C6-C9轻芳族化合物的反应产物。 Robinson等人（2007）还认识到IVOC和半挥发性有机化合物（SVOCs）也是重要的来源基于对柴油机尾气和木柴的烟雾室研究的OA生产（Weitkamp等人，2007; Grieshop等人，2009）。他们随后的研究指出，与其他燃烧排放相比，IVOCs，例如来自车辆废气的长链和支链烷烃在SOA生产中发挥更重要的作用（Jathar等，2013）。 Zhao等人最近的一项研究（2014年）得出结论，在加利福尼亚州帕萨迪纳举行的CalNex运动期间，主要IVOC在下午估计将产生约30％的新形成的SOA。

由于活性有机化合物的丰富，车辆排放被认为是城市SOA形成的主要来源（Stone et al。，2009; Liu et al。，2012; Borbon et al。，2013）。实验室研究还报告了来自柴油，汽油和摩托车排气光氧化的重大SOA生产（Hung和Wang，2006; Weitkamp等，2007; Chirico等，2010; Nordin等，2013; Platt et al 2013年）。目前的研究现在集中在汽油和柴油车辆对城市SOA形成的相对重要性。 Bahreini等人（2012）和Hayes等人（2013年），通过实地研究，城市SOA形成中汽油排放主导了柴油。 Gentner等人（2012）认为，汽油和柴油燃料成分的SOA形成估计，柴油占65％至90％。上海是长三角（YRD）地区最城市化城市之一。中国。年排放地区占地面积的2％，占初级PM2.5的8-12％，其前体排放量在中国（Huang et al。，2011）。汽车是中国大城市增长最快的污染源。上海的车辆数量在过去十年翻了一番，2012年达到260万辆（约为每1000人民币107台）（SCCTPI，2012）。汽油和柴油车辆分别增长2.8倍和1.3倍，而摩托车则下降了36％。汽车排放已被认为是上海城市最大的挥发性有机化合物来源贡献了测量的VOC浓度的25-28％。其他挥发性有机化合物排放源是溶剂用途，化工，石油化工，煤炭燃烧等（Cai et al。，2010; Wang et al。，2013）。元等（2013）指出VOC排放量是通过中国东部受体部位的现场测量对SOA形成的重要贡献。Huang et al。 （2012）和Huang，X.F.et al。 （2013年）报道，上海及其周边地区，大气中的微粒质量为有机质（OM）为28.7-32.1％，OM为30.2-76％。由于有机质（ OC）和元素碳（EC）在上海城市大气中的PM2.5，OC / EC比率呈现增长趋势1999年至2011年，这意味着有机物的二次分数在上海城市发挥越来越大的作用（叶等，2003; Feng等，2005; Hou et al。，2011; Cao et al。，2013; Feng等，2013）。然而，VOC排放对SOA形成的贡献以及车辆排放的相对重要性仍不清楚。目前，中国城市车辆使用正在快速增长。了解车载VOC排放对SOA形成的贡献将有助于确定中国的OA和PM2.5污染源。在本研究中，我们首先构建了2012年上海的车辆排放清单。然后，SOA产量根据上海车队VOCs物种的新测量，对不同车型的挥发性有机化合物排放量进行了讨论。最后，我们使用环境观测数据计算了基于库存的车辆OA生产，以评估车辆排放的OA贡献。本研究的主要目的是讨论：（1）上海城市车辆排放对OA的贡献; （2）汽油和柴油车辆对车辆OA的相对贡献。

  1. 材料和方法

2.1建立车辆排放清单

2.1.1 编制排放清单方法

我们通过中国上海的IVE（国际车辆排放）模型，开发了包括VOC，CO，EC和OC在内的污染物排放清单。该模型的方法已由Wang等引入（2008）.VKT，车辆流量分布，驾驶模式，车队构成和每种车辆类型的排放因子是发展车辆排放的五个关键参数库存。车辆排放可以用公式（1）：E = Xt nVKT·f [t]·EF [t]·Xd·f [dt]·K [dt]ne;o，（1）其中E是每种车辆类型（g）的排放量; VKT是每种车型（km）的车辆行驶公里数; f（t）是每种车辆类型（％）的具体技术的车队组成，例如燃料类型，发动机尺寸和排放标准。 EF [t]是每种车辆技术的排放因子（gkm-1）; f [dt]是驱动模式的分数（％）; K [dt]是由模型确定的每个驱动模式的校正因子（无单位）。蒸发排放也用公式（1）。随着蒸发排放的计算，EF [t]将是每种车辆技术的蒸发排放因子。

2.1.2 道路交通数据调查

VKTs及其三种道路类型（包括高速公路，动脉道路和住宅道路）的重量由2012年交通运输调查。每种道路类型的VKTs通过摄像机调查进一步分为七种车型。从3月到5月，在各种类型的摄像机上对每种车型的分布情况进行了调查。获得了覆盖三种道路类型的15条道路约4000个有效时间。调查日包括平日和周末，每天包括24小时。结果显示，轻型车辆（包括轻型车，轻型卡车和出租车）是主要的车辆类型，占总流量的56％。重型车辆（包括重型巴士，重型卡车和城市客车）占上海全部VKT的19％.GPS数据用于确定各种车型的驾驶模式。驾驶模式由平均速度和VSP（车辆特定功率）分布决定。我们在轻型汽车，的士，公共汽车和重型卡车，以记录第二次的行驶速度和高度。 在本研究中收集了大约150小时的有效GPS数据。 数据涵盖2831公里的道路，由三种道路类型和四种车辆类型组成。 每个车辆的VSP和道路类型可以用公式 （2）由Jimenez（1999）介绍。

VSP（kW · tminus;1） = v ·【 1.1a 9.81 · (a · tan(sin(grade))) 0.132】 0.000302 · v3, (2)

其中v是车速（m s-1）; a是车辆加速度（m s-2）; 坡度是垂直上升/斜坡长度。 表1显示了2012年各种车辆和道路类型的每日VKT和平均速度。

2.1.3 船队组成数据调查

使用车队组成数据将每种车辆类型的VKT（如表1所示）分离成特定技术的部分，例如燃料类型，发动机尺寸和排放标准。数据由上海市公安局车辆管理部车辆信息数据库中特定技术人员的比例确定。我们称之为“静态”舰队。轻型汽车和出租车主要由汽油车组成，分别占98％和97％。轻型货车，重型巴士，重型卡车和城市客车的柴油车辆分别占56％，91％，89％和98％。欧元2（排放调节）车辆是轻型汽车和轻型卡车的大多数，分别占51％和68％。重型巴士和卡车主要由欧2和欧3柴油车组成，每辆车型占40％和45％。然而，每个具体技术的分数应根据现实世界中的发生频率进行改变。一般来说，较旧车辆的发生频率比新车的发生频率低，这意味着旧车辆的年里程应小于较新的车辆。因此，我们考虑根据现实世界的年平均值调整车队组成里程。本研究在四个检查站对约30 000辆车进行了调查。记录车辆年龄和里程表读数。调查数据显示，轻型卡车的年平均里程重，公交车和重型卡车随着车龄的增加而下降。调整后的车队组成由车辆人数和其年度里程数的乘积确定。图1显示了静态并在上海按每种车型调整分数。表明，轻型卡车，重型巴士，重型卡车和城市客车的欧盟和欧元1欧元和欧元1排放标准的旧车辆的调整份额远低于静态卡车。相应地，与静态排放标准相比，新车辆的调整分数增加了很多。

2.1.4 车辆排放因子

采用IVE模型对各类车辆技术的排放因子进行建模。然而，模型中大多数默认排放因子都是基于在美国进行的测量。为了本地化本研究中的排放因子，我们根据以前研究中的实际测量值，收集了已发布的排放因子，以调整模型排放因子。测量均在中国城市的指定行车路线下进行便携式排放测量系统（PEMS）。城市包括上海，北京，广州，西安，深圳，济南，宜昌（陈等，2007;霍et al。，2012a，b; Wu et al。，2012; Huang，C.et al。，2013）。图2显示了调整后的排放因子与测量的排放因子的比较。由于缺乏测量数据，蒸发排放因子未调整。该模型中的默认因子用于计算本研究中的蒸发排放。表明每种车辆类型的调整排放因子通常与测量结果吻合良好。排放因子用于建立排放清单十分可靠。

2.2 VOC物种测量和SOA产量估算

2.2.1 VOC抽样

在2010年6月，分别测量四辆轻型汽油车，五辆出租车，五辆重型柴油卡车，两辆城市客车，五辆摩托车的排放量。LDGV，出租车和MT由汽油驱动。 HDDT和公共汽车由柴油燃料。测试车辆的排放标准涵盖1欧3欧元，2001年至2009年的模型年份。所有MT均为4冲程，125 cc排量，无催化转化器或任何其他污染控制装置。所有汽油车配备催化转化器。柴油车辆没有安装任何后处理装置，如DPF（柴油微粒过滤器）。表2列出了被测车辆的详细信息。在试验中使用市售的燃料。燃油质量符合上海当地标准要求。汽油和柴油燃料的硫含量均低于50ppm。所有汽车都在底盘测功机上测量。 LDGV和出租车是利用车辆质量分析系统（VMAS）测量的，该系统广泛应用于中国的使用车辆检验站。从欧洲经济委员会（ECE）城市周期的一袋测试中收集VOC样品。最高速度达到50公里h-1，平均速度约为18.8公里h-1。在负载模式测试周期测量HDDT和总线。

表1. 2012年上海不同车型在不同路况下的每日VKT和平均速度.

每日车辆行驶公里数 ( 百万公里)

道路类型 轻型汽车 轻型卡 出租车 重型公交 重型卡车 城市公交 摩托 总量 平均速度

高速 38.3 0.62 3.96 3.10 11.82 0.23 0.00 58.04 57.9

动脉道路 22.6 2.93 6.16 1.12 4.73 1.58 5.29 44.41 36.0

住宅路 18.3 3.11 8.92 0.89 1.90 1.38 4.15 38.64 28.5

总量 79.2 6.66 19.0

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