中国东部边界层臭氧及相关气体污染物：农村地区近期测量概况外文翻译资料

 2022-12-21 16:45:43

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中国东部边界层臭氧及相关气体污染物：农村地区近期测量概况

王振民，李玉生，李振民

香港理工大学土木及结构工程学系，香港，中国

摘要:我们总结了在中国快速发展的长三角地区的一个农村或农业基地的臭氧(O3)和主要空气污染物的最新测量结果。这项研究的结果显示，主要污染物(CO， SO2和NO *)的水平升高，大约是北美和欧洲农村地区的1-5倍。O3污染事件频繁发生。由于中国独特的能源利用方式，二氧化碳的含量特别高。在高光化学活性时期，O3与NO *、CO呈较强的正相关。O3-NOx *的坡度与北美农村地区的坡度相当，但O3-CO的坡度要小得多。随着中国大气成分的快速变化，对主要大气污染物的长期监测将成为记录其趋势和研究其环境影响的必要手段。

  1. 介绍

在过去的20年里，中国和许多其他东亚国家都经历了显著的经济增长。经济扩张使化石燃料的消费增加，导致主要空气污染物排放到大气中[Galloway et al.，1989；加藤和秋本，1994；Aardenne等，1999；street and Waldhoff，2000]。1990年至1995年，中国的SO2、NOx和CO排放量分别增长了9%、26%和16%，1995年达到25.2 mt、12 mt和115 mt (1 mt = 1012g或1 Tg) [Streets and Waldhoff， 2000]。SO2的大量排放，导致了华南地区的酸性沉积[Wang and Wang，1995]。最近的研究表明，中国东部农村的臭氧和气溶胶水平可能太高而导致作物产量显著下降[Chameides et al. 1999a，1999b]。其他研究表明，中国和东亚的排放可能对对流层化学和遥远太平洋的生物地球化学循环产生重要影响[Crawford等，1997；Elliott ei al.， 1997]。也有研究表明，亚洲的排放可以跨越太平洋，影响美国西部的空气质量[Jaffe et al， 1999；Jacob等人，1999]。到目前为止，对中国东部主要空气污染物的现场监测相对较少，尤其是在农村地区。这些研究需要提供数据来阐明中国次大陆的大气过程，以协调任务清单，并约束区域化学运输模型。1994年，中国东部几个农村地区进行了第一次大规模的测量研究[Peng et al .，1997；罗尔等，2000]。1999年，为配合“中国地图工程”(中国长三角作为一个发展中的大都市-农业综合体)，在长三角地区开展了实地考察。在这个实验中，作者在一个典型的农村或农业场地测量了超过1年的O、CO、SO2和NOx*。本报告概述了测量结果。

  1. 实验

该研究是在位于中国长三角平原南缘的临安基准空气污染监测站进行的(30°25N，1 19°44E， 132m) (图1)。该站西距杭州和上海的主要人口中心分别西南53公里和210公里，南距临南乡（人口约50000）10公里。西部和更南部是人口密集和欠发达的山区。场地周围是松树、混合落叶松和竹子种植的小山，以及山间山谷中各种各样的农田。车站周围散布着几公里范围内的小村庄。这种土地利用模式在中国东部农村地区很典型。因此，我们的测量被认为是一个大区域的代表性，而不是孤立的“热点”。的确，将临安场址的数据与同时在相距100至300公里的其他几个非城市场址取得的数据进行比较，结果表明，临安场址的主要污染物的水平相当，或较低。然而，应该指出的是，由于中国东部农村人口众多，人类活动比西部国家的农村或农业地区更为剧烈。这在本研究获得的环境化学数据中有所体现。

测量仪器被安置在一个半温控的实验室里：环境空气样品通过PFA特氟隆管(外径：12.7 mm；ID： 9.55mm；长度：8.5m)，连接到PFA管汇。旁通泵以每分钟15升的速度抽气。在四个分析仪的作用下，采样空气在管内和管汇中的停留时间小于2秒。在每个分析仪的上游都安装了一个内置的特氟龙过滤器(Fluoroware Inc.，Chaska，Minnesota)，以防止粒子进入分析仪。流形不到2秒。一种在线特氟隆过滤器。位于每个分析仪的上游，以防止粒子进入分析仪。样品管的入口位于实验室屋顶上方5米。

采用商业紫外分光光度仪(热环境仪器公司(TEI)，模型49) 测量臭氧，其检测限为2 ppbv， 2-sigma;精度为2 ppbv，平均2分钟。

采用脉冲紫外荧光法(TEI， 43S型)测定SO2，检测限为0.06 ppbv，环境浓度为10 ppbv(平均2分钟)时，检测精度为3%。不确定度估计为9%左右。

使用气体过滤器相关仪、非色散红外分析仪(Advanced Pollution Instrumentation， Inc.，模型300)和加热催化洗涤器测量CO，将CO转换为CO2，用于基线测定。测试结果表明，接近100%水蒸气可以通过转换器，虽然可能需要几分钟的信号达到平衡。在我们的研究中，分析仪每两小时归零一次，每次持续12分钟。每次归零的最后两分钟数据作为基线，并自动从信号中减去。检测限为30 ppbv，平均2分钟。在500 ppbv(平均2分钟)水平下，2-sigma;精度约为1%，总体不确定度估计为10%。将现场CO数据与1999年10月26日至11月2日在加州大学欧文分校(University of California-Irvine)用气相色谱法分析的16个现场样本的分析结果进行了比较。结果表明，这两组CO数据的相关性很好。现场数据略低于实验结果。

采用化学发光分析仪(TEI， 模式42S)检测NO，检测限为0.05 ppbv。该仪器的2-sigma;精度为4% (NO=10 ppbv)，不确定度为10%左右。NO2被维持在325℃的热氧化钼转化为NO， NO随后被化学发光检测器测量。该技术不仅可以转化NO2，还可以转化其他活性氮，如过氧乙酰硝酸酐(PAN)、气溶胶硝酸盐和硝酸。在我们的实验中，气溶胶硝酸盐最有可能收集在在线特氟隆过滤器(通常每10天更换一次)上。硝酸被认为在较短的停留时间内通过了PFA样品线[Neuman et al.，1999]，但有些可以被过滤器上收集的气溶胶吸收。因此，本研究测量的“NOx*”是NO、NOx、PAN、有机硝酸盐和硝酸的近似总和，以下简称NOx *。在美国东部的几个农村地区，下午的NOx *水平接近氮氧化物，气溶胶硝酸盐对氮氧化物总量的贡献不到10% [Parrish eral， 1993a]。在中国，颗粒硝酸盐对NOx的贡献可能更大，这是由于颗粒的负荷较高(颗粒能够吸收气相硝酸并与之发生反应)。

每隔5-9小时向周围空气(TEI， 111型)和跨距混合气体中注入清洗过的空气，对分析仪进行检查。NIST可追踪的标准(Scott-Marrin Inc.，California)包含100.5 ppmv CO (plusmn;2%)，11.28 ppmv SO2(plusmn;5%)和11.28 ppmv NO(plusmn;5%)。使用定制的校准器稀释NIST可追溯标准。通过在线微粒过滤器将跨气和零空气引入分析仪，以考虑正常测量周期内被测气体的可能损失。该O3分析仪是跨越使用内部臭氧分析仪。多点校准是由我们自己的人员进行的，大约每隔3个月进行多点校准。天文台人员每日检查仪器，并更换内置过滤器。采用8816型环境系统公司的数据记录仪控制自动零点或跨距，并进行数据采集。在数据记录仪中存储了一分钟的平均数据，并给出了一小时的平均数据。

图1 60km x 60km分辨率NOx排放网格图[Luo e, al..]中临安测量场的位置。

图2 1999年8月至2000年7月浓度的月变化:(a)O3 (b) CO(c) SO2(d) NOx*

(O3使用的是白天(08:00-19:59)的数据)

  1. 结果与讨论

3.1．季节和日循环

图2显示1999年8月至2000年7月期间所量度气体的月变化。对于臭氧，选择白天(08：00-19：59)的数据，而对于其他气体的数据24小时值都包括在内。O3月平均浓度在5月达到最高值(57 ppbv)，在1月达到最低值。这种季节性趋势与在美国和欧洲农村地区观察到的趋势相似[e。g，Logan，1989]。除此之外，本研究显示臭氧在7月和8月下降幅度更大，这是由于亚洲季风环流造成的。(亚洲季风在夏季为该地区带来海气团和不稳定的多雨天气。)由每日最高1小时浓度数据(图3)可以看出，虽然O3月平均浓度较秋季较低，但有几次非常高的O3值发生在夏季(图3)。1999年9月和2000年7月分别观测到每小时137和145 ppbv。1999-2000年的O3月平均浓度趋势与1994-1995年同一地点的O3月平均浓度趋势不同，1994-1995年为秋季最大值[Chameides et al.，1999a]。这种差异可能是由于气象条件逐年变化造成的。

主要污染物(CO，SO2，NO)冬季高，夏季低。观察到的冬季峰值可能是由于由于更高的能源需求(取暖)、较慢的化学反应速度和较弱的垂直混合而导致的，以及从上海大都市地区的城市工业排放物的运输(由盛行的东北风带来的)。在冬季，CO的月平均浓度从340 ppbv(7月)到808 ppbv(1月)不等，大约是美国和西欧农村水平的两倍或更多[Parrish et al. 1991；Hallock Waters等，1999；Holloway等，2000]。SO2浓度月均值从7月的9.0 ppbv上升到12月的24.8 ppbv。这些浓度相当于西部受污染地区的水平[Brasseur et al.，1999]，大约是美国东南部农业或森林地区报告值的5倍或更多[Klemmen er al.， 1994；Buhr等，1995]。NOx*由8月的5.6 ppbv至12月的17.9 ppbv不等。夏季NOx*浓度与美国东部两个污染相对较重的农村地区Scotia和Bondville的浓度相当[Parrish et al .，1993a]。除了浓度升高，数据也有很大的变化，这表明影响场地的气团具有很强的动态性。这些数据揭示了中国排放的一个特征，即SO2和CO(相对于NOx)比西方要丰富得多，这可以归因于使用含硫较高的煤炭和国内生物燃料燃烧效率较低。图4显示了1999年9月臭氧的日变化周期，其典型的农村剖面显示了白天的最高水平(50 ppbv)和夜间的最低水平(20-30 ppbv)。主要污染物在夜间的浓度较高，这可能是由于夜间和白天的化学转化和夜间边界层破裂后的垂直稀释作用造成的。有趣的是，在白天，SO2浓度下降的速度比NOx *更快，这表明富含NOx的气团以更快的速度向下混合和或SO2的去除速度更快。后一个结论十分有趣，因为我们通常认为是NOx消除得更快。

图3 1999年6月1日至2000年7月31日O3日最高浓度的时间序列。

图4 1999年9月O3、CO、SO2和NOx*的日变化。

3.2。O3与其他微量气体的关系

O3与NOx*、CO的关系如图5所示，为四季中光化学活性午后时间(13：00-17：00)。结果表明，夏季午后O3浓度与NOx* (以及CO)有较强的相关性，但也有少数例外，主要与阴雨天有关。如果将测量到的NOx *作为常用NO2的替代品，那么斜率将表明，大约有8个O3分子是在一个NOx被氧化的情况下生成的，这与德国农村地区[Volz-Thomas et al. 1993]和美国农村地区的结果相似[Trainer等，1993]。在O3- NOx*相关关系中的截距表示中国东部约16 ppbv的夏季背景O3。总体的O3- NOx相关性在秋季和春季恶化，冬季为负，可能是由于夏季到冬季光化学产量下降所致。O3-CO相关具有相似的季节依赖性。由于CO浓度较高，中国东部地区夏季O3/CO约为0.1，远小于北美地区(-0.3)[Parrish er al.，1993b]。O3/CO比值较低，可用作中国东部农村空气质量的指标。

图5 夏季(1999年9月、2000年6月和7月)和其他季节(1999年11月、2000年1月和4月)下午(13:00-17:00)O3浓度与NOx*和CO的相关性。

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  1. 结论
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