在恒河平原坎普尔的城市站点研究气溶胶光学特性可变性:一个研究的烟雾和尘埃的案例外文翻译资料

 2022-12-26 18:51:11

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在恒河平原坎普尔的城市站点研究气溶胶光学特性可变性:一个研究的烟雾和尘埃的案例

摘要

在这项研究中，我们研究三个重要的光学参数（吸收和散射系数babs,
bscat，单散射反照率SSA），基于从印度南部的印加平原上的一座城市坎普尔收集的一年的化学成分数据。此外，为了理解吸收波长的依赖关系和破解碳质气溶胶的来源（尤其是黑碳），也对吸收埃指数AAE进行评估。吸收和散射系数介于8.3和95.2Mm-1之间（1Mm-1=10-6mm-1），58和564Mm-1 之间分别在研究期间（2007，1--2008，3）表现出较高的季节性变化，高值发生在冬天，低值在夏天。在季风期间和冬季，SSA从0.65到0.92，而AAE从0.79到1.40变化。气溶胶光学特性的强烈的季节性变化是归因于不同的贡献从不同的显卡中排放碳质气溶胶的来源。一个研究烟雾和尘埃事件的案例为极端的可变性进一步提供信息。在气溶胶光学参数,尤其是SSA是评估大气辐射强迫的关键参数。

关键词

气溶胶光学特性，单散射反照率，印加平原，雾，霾，沙尘暴

  1. 介绍

无处不在的大气中气溶胶的影响地球辐射收支,由散射和吸收太阳辐射,直接吸收和散射太阳辐射或间接通过修改微观物理学的属性来影响当地或全球气候。气溶胶对辐射收支，水循环和气候的影响是重要的，但仍然存在高度不确定性。大量的大气气溶胶及其成分的理化性质和光学特性是对时间和空间的变量。碳质气溶胶，一种大气气溶胶的无处不在的组成成分，可以提供城市中大约20 -70%的颗粒物，主要是细粒子气溶胶。碳质气溶胶对区域大气化学、能见度和空气质量,还有对霾和雾事件形成起着重要作用。

碳质气溶胶主要包括有机气溶胶(OA)占大多数的气溶胶质量，而元素碳(EC),或黑碳(BC)的贡献相对较低(le;10%)。尽管如此,有机碳(OC)和元素碳都发出同样的发射源,它们有不同的光学、理化性质。黑碳(BC)也称为元素碳或石墨碳，在大气气溶胶中是光吸收的主要物质。然而由于黑碳暂时性变化和地理位置，光吸收取决于排放源及其排放强度。

亚洲是世界上污染最严重的地区之一,通常表现为在印加平原,喜马拉雅山和东南亚形成大气棕色云。气溶胶光学特性表现出很大的空间和时间变化，取决于气溶胶的组成、气溶胶来源的类型,气象条件，气溶胶的老化和运输。光吸收气溶胶增强补充全球变暖的温室效应,然而对气候影响的评估仍然带来了更大的挑战和较大的不确定性。因此,评估气溶胶光学特性及其气候效应重要的是在区域范围内的实时测量以及卫星的检索。本研究旨在评估几个关键的气溶胶光学特性,即吸收和散射系数(babs,和bscat)和单散射反照率(SSA)，使用从北印度的恒河平原一个城市,坎普尔，收集的一年的化学成分数据的PM10样品（2007年1月至2008年3月)。此外,我们还研究了气溶胶吸收系数对波长的依赖关系和估计吸收埃指数(alpha;,AAE)来探寻不同季节排放的气溶胶来源。最后,在调查一个研究烟雾和尘埃事件的气溶胶光学参数的案例的帮助下，在坎普尔实时测量的地面网络太阳光度计AERONET(气溶胶机器人网络)。

  1. 方法

2.1环境气溶胶采样

在2007年1月2008年3月,从坎普尔使用大容量采样器(APM 450 Environtech pvt Ltd .,新德里,印度)收集PM10样品（空气动力学直径le;10mu;m）1.0plusmn;0.1立方米的流量每分钟。总共有66份的 PM10样品在研究期间收集和气溶胶采样的细节 在Ram et al. (2010b)

描述。其中22个样本收集在冬季(12月-2月),9样品在3月25日样品在夏季期间(4月-6月)和10个样本在雨季后(10月-11月)。7月-9月的几个月代表的雨季时西南季风降雨导致有效的冲刷大气,因此,没有收集7月-9月期间气溶胶样品。

2.2地点描述和天气细节

采样地点：坎普尔(26.5°N,80.3°E,平均海平面142米以上),位于印加平原的中央。该地点的主要是受印内加平原大规模人为排放源(生物质燃烧,燃烧化石燃料和工业活动)和矿物质沙尘直接从印度西部影响在坎普尔气溶胶的光学特性。由于浅边界层在冬季和喜马拉雅山平行于印加平原,气溶胶局限于低层大气，导致人为源气溶胶的浓度高。印加平原的碳质气溶胶的平均分数的贡献是30-35%的PM10，然而在冬季可以贡献高达70%的PM2.5。这里更值得注意的是,在印加平原，气溶胶变化成分、吸收和散射特性是研究气候相关的光学特性和辐射强迫的重要依据。

2.3化学成分的气溶胶(EC,OC,离子类)

一等份的滤纸(面积:1.5 cm2)用于测量EC,OC浓度，在thermo-optical EC-OC 分析仪上使用NIOSH-5040基于热光透射率(TOT)协议。EC、OC的分析过程,包括惰性和氧化介质加热的两个阶段。第一阶段包括挥发的OC 无氧媒介逐步供暖。在第二阶段,烤箱是受到温度逐步增加(900°C)在一个氧化条件正交碳和EC的所有分数转换为二氧化碳。每个挥发步骤催化二氧化碳转化为甲烷和使用火焰离子化检测器测定。获得的温度记录器在第一和第二阶段,当纠正正交碳,分别给OC和EC一小部分。最初的吸光度在678纳米是用于定义OC和EC之间的分歧点。所有对OC浓度的研究修正和热解碳酸盐碳(CC)。EC和OC的检测极限是0.01和0.01mu;gmminus;3,而OC的空白的平均浓度为1.8plusmn;0.2mu;gmminus;3(n = 8)。复制样本分析显示,有良好的分析精度,相对偏差百分比lt;3.0% OC和EC比5.0%分析好(n = 16)。

对于水溶性离子物种来说,过滤面积的四分之一(~ 105 cm2)浸泡在50毫升milli-Q水(电阻率18.2 MOmega;厘米)大约6 8 h。断断续续超声被用于进行分解的气溶胶粒子过滤器。一个等份的水提取物用于确定浓度的水溶性离子物种使用离子色谱仪。分离阴离子,1.8毫米Na2CO3/1.7毫米NaHCO3洗脱液,用于阳离子20毫米甲磺酸作为洗脱液。复制分析提供了一种精度优于5%离子种类和浓度的空白过滤器是减去评估阳离子和阴离子的浓度。水溶性离子物种的分析细节描述了其他地方。

2.4评估气溶胶吸收和散射系数

气溶胶吸收系数(babs)在678 nm波长下由测量光学衰减(ATN)的协助下分析。吸收系数值的的总体不确定性~23%起源于ATN的顺序,面积,体积的空气采样,多重散射和跟踪修正。

散射系数由下列等式计算：

bscat = sum;Mi * MSCi （1）

其中Mi表示（NH4)2SO4，NH4NO3质量浓度(mu;g mminus;3)，有机质(OM)和BC和MSCi是大规模散射截面(in m2g minus; 1)的化学物种。等式也可以写成：

Bscat=Mionic * MSCionic Mcarbon * MSCcarbon （2）

等式（2）中，Mionic代表（NH4)2SO4，NH4NO3质量浓度的总和，而Mcarbon代表OM和EC的质量浓度总和。SO42 -和NO3-转换为(NH4)2SO4和NH4NO3的质量浓度计算散射系数。OM转换为OC是1.6倍。散射系数最初估计为550 nm在本研究报告中质量散射截面在550 nm,为了吸收系数的波长相匹配，后者推断678 nm。在目前的研究中MSC的值不同的化学物质在表1中列出。

2.5评估单散射反照率

单散射反照率是一个解释气溶胶的吸收/散射特性和用于估计气溶胶直接辐射强迫的重要参数。气溶胶的散射和吸收特性结合表面反射率确定气溶胶对冷却或加热大气的贡献。它被定义为散射由于气溶胶消光系数的比例,是衡量辐射吸收大气气溶胶的分数。也可以写成以下等式：

bscat是散射系数，bext是消光系数，是散射系数和吸收系数之和。

SSA的取值范围从0(纯吸收)到1的纯散射类型气溶胶。提到的是散射、吸收系数和SSA的在678 nm的取值是为了保持一致性。

2.6评估埃系数（alpha;）

吸收埃指数(AAE，alpha;)是通过使用所示幂律关系等式分析粒子的光吸收波长的依赖关系来评估。

这里alpha;是指吸收埃系数，使气溶胶吸收光谱的依赖关系和标准吸收系数规范化吸收有关,波长为950 nm。生物质燃烧的alpha;值大约是2,alpha;的值接近于1的化石燃料燃烧，而中间值alpha;表示生物量、生物燃料燃烧或矿物灰尘混合贡献。

  1. 结果和讨论

气溶胶光学特性如气溶胶光学深度(AOD)和单散射反照率(SSA)是在当地和全球范围内评估气溶胶直接辐射强迫和气候的重要参数。这些光学参数在坎普尔每日、每月和季节性尺度的时间变化将在以下小节中描述。

3.1气溶胶光学性质的日变化

吸收系数的取值是8.3 到95.2 Mmminus; 1（平均值为46.5 plusmn; 19.9 Mmminus; 1 ） ，而散射系数是在 58 到564 Mmminus; 1之间变化 （平均值为192 plusmn; 118 Mmminus; 1）。类似的，单散射反照率是在0.65 到 0.92 之间变化（平均值为0.78 plusmn; 0.06），表示吸收/气溶胶的散射性质的时间变化大。吸收埃指数从0.79 (2007.3.12) 到1.40 ( 2008.1.28 )的变化表明在研究期间坎普尔的碳质气溶胶来自混合排放源。图一代表估计吸收系数、散射系数和单散射反照率值在678 nm波长在坎普尔测量期间(2007年1月2008年3月)的日变化。

3.2气溶胶光学特性的月变化

气溶胶光学参数的月平均值显示在图2和表。在实验期间吸收系数的月均值为从22.5 到 88.8 Mmminus; 1。冬季和雨季后的月份的吸收系数的值更高，而夏季和雨季前的吸收系数的值更低。2007年的雨季前、雨季后和冬季的吸收系数的季均值分别为31.3 plusmn; 8.5、66.8 plusmn; 5.6 、 53.7 plusmn; 5.5 Mmminus; 1。可以很清楚地看出冬季和雨季后吸收系数的值是夏季的两倍多。气溶胶不能在季风季节采样,因此,雨季光学特性数据是不可用的。发现吸收系数与元素碳的质量浓度显著相关,表明元素碳作为主要吸收环境气溶胶在坎普尔非零截距。吸收的非零截距值也由印度的高海拔增加，归因于褐碳和/或灰尘的吸收。在中国进行的一项独自研究也报道称,超过90%的总吸收是由于黑碳,吸收(~ 20%)的一小部分归因于少吸收气溶胶等类腐殖质和褐碳物质。因此,雨季后和冬季吸收系数值较高通常是因为来自化石燃料和生物质燃烧活动增加使元素碳质量浓度提高。类似的结果最近在一个位于印加平原西部的大城市--德里，也观察到。（表三）

吸收系数的值在印度采样地点已经被报道有很大的时空变化，变化归因于不同的排放源对黑碳气溶胶在不同物理光学属性,边界层动力学和气溶胶成分和混合状态的变化。吸收系数所观测到的变化和印度其他位置上所报道的相似。举个例子，Ram的报告上说，在坎普尔吸收系数的值是从 20 Mmminus; 1（2009.4）到 90 Mmminus; 1 （2009.12），而在最新的研究里，Srivastava说在另一个城市-德里，观测到吸收系数在2011到2012年从7.2 and 183.8 Mmminus; 1 变化（平均值为52 plusmn; 36 Mmminus; 1）。Jaduguda(农村),Hisar(城市),阿拉哈巴德(城市)和Manora高峰(在喜马拉雅山脉高海拔)的平均吸收系数分别为 69.7 plusmn; 19.6, 39.9 plusmn; 9.1, 66.1 plusmn; 17.2, 12.9 plusmn; 4.6 Mmminus; 1。此外，目前观察到的吸收系数的平均值（46.5plusmn;19.9Mm-1）比吴等人 （2009）在中国广州市区（82plusmn;23 Mm-1）研究的要低。 另外还有类似的趋势，据报道在本研究中，也观察到高原地点，位于在喜马拉雅山中部的马诺拉山顶。

月平均散射系数在整个采样期间在82.0 Mmminus; 1到409.3 Mmminus; 1之间变化。雨季前、雨季后和冬季的散射系数的季均值分别为104.3 plusmn; 25.1, 228.9 plusmn; 27.4 ， 272.0 plusmn; 116.6 M

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