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摘要：NO2是主要的大气污染物之一，NO2浓度衡量空气质量的一个重要指标。在过去的数十年间，中国的经济飞速发展带来了严重的NO2污染。我们通过从OMI传感器上观测到的NO2垂直柱浓度，对中国大陆2005-2014年间NO2的时空分布及变化趋势进行了评估。结果显示：2005-2014年间，NO2污染区域在全国范围内扩张，其中高浓度NO2地区主要集中在人口稠密的东部地区。2011年是一个转折点。2005-2011年，对流层NO2垂直柱浓度以0.19times;10¹⁵molec cm^-2year^-1（R²=0.94,P=0.002）的速度显著增长，之后在2011-2014年间以0.21times;10¹⁵molec cm^-2year^-1（R²=0.97,P=0.016）的速度减少。自2011年起，中国中东部地区的NO2浓度明显降低。对流层NO2垂直柱浓度在11月（3.630times;10¹⁵molec/cm²）、12月（4.758times;10¹⁵molec/cm²）和1月（4.863times;10¹⁵molec/cm²）更高，相反地在7月（1.684times;10¹⁵molec/cm²）、8月（1.627times;10¹⁵molec/cm²）和9月（1.703times;10¹⁵molec/cm²）较低，这表明冬季和春季是污染最严重的的季节。由于中国东西部在人口密度和工业发展存在巨大的差距，NO2浓度东西部的空间格局上也显示出了巨大的差异。

关键词：对流层NO2垂直柱浓度；时间趋势；季节特征；空气污染

1绪论

NO2是主要的空气污染物之一，并且在大气化学中起着重要作用。NO2是光化学反应形成臭氧的重要前体物，同时也有利于大气中酸性物质和二次颗粒的形成（Crutzen 1979）。大气中NO2来自人为和自然的排放，例如化石燃料燃烧，土壤释放，生物质燃烧和闪电（Sauvage et al. 2007）；其中，人为因素占主导（Beirle et al. 2003）。NO2浓度被视为空气污染程度的指标之一。在某些气象条件下，增加的NO2浓度会累积到危险的水平，并对健康产生不利影响，例如气道炎症和肺功能下降（Mckee and Rodriguez 1993; Gauderman et al. 2000; World Health Organization 2013; Chen et al. 2013）。

传统的NO2浓度观测方式是地面网络观测点和机载测量，但它们通常在空间和时间范围上受到限制。如今，人们越来越广泛地应用卫星遥感监测，因为它具有观测范围广，重复周期短，提供全球一致的十年尺度观测的优点。对对流层NO2进行卫星遥感监测的传感器有GOME（自1995年开始），SCIAMACHY（自2002年开始），OMI和GOME-2（自2004年开始）。其中，OMI具有改进的孔径分辨率和每日覆盖全球的优势（Levelt et al. 2006），同时如今OMI观测到的对流层NO2数据已跨越10多年，已经被用于趋势研究。自2004年10月以来，ONI提供的NO2产品已经成功用于探索NO2的时空分布和变化趋势（e.g., Richter et al.2005; van der A et al. 2008; Castellanos and Boersma 2012; Curier et al. 2014; Schneider and van der A 2012），监视特定来源（e.g., van der A et al. 2006; Lamsal et al. 2011; Lamsal et al. 2015）并且与现场测量或者其他来源数据进行比较（Lamsal et al. 2008; Ghude et al. 2009; Lamsal et al. 2010; Bechle et al. 2013; Zyrichidou et al. 2013）。

中国，作为世界上增长最快的经济体之一，在过去的数十年中经历了大规模的工业发展和快速的城市化进程，导致了能源生产和消耗的急剧增加，这显著增加了NO2的排放，从而增加了对流层NO2浓度（He et al. 2007; Zhang et al. 2007; Shi et al. 2008; Kurokawa et al. 2009; Wang et al. 2014; Itahashi et al. 2014）。在过去的数十年间，中国的中东部的对流层NO2浓度增长迅速（Richter et al. 2005; van der A et al. 2006）。一些研究使用OMI的观测数据探讨了对流层NO2在中国的时空变化及变化趋势（Lin and McElroy 2011; Lin 2012; Wang et al. 2012）。然而，对中国对流层NO2的时空格局和变化趋势的仍然缺乏全面的了解。因此，本研究旨在使用OMI提供的卫星遥感监测数据，对中国大陆对流层NO2垂直柱浓度在2005-2014年间的年代际趋势，地理分布和季节性空间特征进行探索。

2.数据和方法

2.1 OMI观测的对流层NO2垂直柱浓度

OMI是美国宇航局地球观测系统Aura卫星的一部分，自2004年7月15日进入轨道，具有探测NO2边界层的能力。OMI具有最高的空间分辨率，像素大小为24times;13 km²，自2004年10月以来一直提供连续的每日全球覆盖，过境时间为当地13:30（Boersma et al. 2011）。本研究使用的OMI数据从NASA获得，由TEMIS提供（TEMIS, http://temis.nl）。

对流层NO2垂直柱浓度是卫星仪器和地表之间每单位面积上存在的大气气体分子数。对流层NO2分子的寿命约为1天，据估算，在夏季其寿命是6小时，在冬季为18-24小时（Leue et al. 2001）。因此，对流层NO2垂直柱浓度能够清楚地表明附近的NO2源。

本研究的重点在于中国大陆（台湾、香港和澳门除外）。季节性NO2垂直柱浓度的定义如下：春季值为3月，4月和5月的平均值；夏季值为6月，7月和8月的平均值；秋季值为9月，10月和11月的平均值；冬季值为12月，1月和2月的平均值。

2.2趋势研究

对于所有记录的对流层NO2垂直柱浓度的网格单元，我们使用回归模型来推断OMI-NO2观测结果的季节趋势和线性趋势（Zhang et al. 2007; Zhang et al.2008）。NO2月均值的时间序列可被假定为由3个成分组成：一个随时间变化的季节性因素，一个线性趋势因素和一个残留或噪声成分。此回归分析可做如下表达：

Y=A BX Csin(DX E) N （1）

其中，Y：每月的对流层NO2垂直柱浓度；X：时间（月份）；A BX：从2005年1月到2014年12月NO2垂直柱浓度的线性趋势；A：参量；B：是月度趋势；Csin(DX E)：季节周期；C：季节变化幅度；D：变化周期；E：参量；N：残留或噪声成分。

3.结果

3.1对流层NO2垂直柱浓度的年度趋势

对中国大陆2005-2014年间的对流层NO2垂直柱浓度的年均值进行了最小二乘线性回归（如图1）。P值lt;0.05被认为是显著性强。在全国范围内，研究期间内统计到的是显著正相关（0.12times;10¹⁵molec cm^-2year^-1，R²=0.66,P=0.003），这表明2014年的NO2污染比2005年更为严重。然而，在2011年前后有两个明显不同的时期，变化趋势相反。如图1所示，2005-2011年，对流层NO2垂直柱浓度以0.19times;10¹⁵molec cm^-2year^-1（R²=0.94,P=0.002）的速度增长，之后从2011-2014年以0.21times;10¹⁵molec cm^-2year^-1（R²=0.97,P=0.016）的速度减少。

图1 2005-2014年间中国大陆对流层NO2 VCDs的年度变化，上面的数字分别表示2005-2014，205-2011和2011-2014年间对流层NO2 VCDs的趋势。年平均值上的竖线表示给定年份的标准偏差

3.2对流层NO2垂直柱浓度的地理分布

图2展示了2005年（图2a），2011年（图2b），2014年（图2c）中国大陆对流层NO2年均垂直柱浓度的地理分布。2005年，2011年，2014年对流层NO2垂直柱浓度的空间分布具有一个相同的特征：对流层NO2浓度高于2times;10¹⁵molec cm^-2的区域几乎都集中在中国东部（gt;110°E），尤其是在中国的中东部（110-123°E，30-40°N）。同时，在广大的中国西部，对流层NO2浓度低于2times;10¹⁵molec cm^-2。

对流层NO2高浓度（gt;5times;10¹⁵molec cm^-2）集中在华北平原，长江三角洲，珠江三角洲，四川盆地和乌鲁木齐地区（如图2）以及一些经济发达和人口稠密的地区包括北京，天津，上海市，河北，河南，山东，江苏和安徽省，也是辽宁的，山西，湖北，浙江，广东，四川，陕西，和新疆省的一部分。表1展示了从2005-2014年间中国大陆和中东部主要城市：北京，天津，石家庄（河北省会），郑州（河南省会），济南（山东省会），南京（江苏省会），上海和广州（广东省会）的年度对流层NO2垂直柱浓度。

在中国的中东部，2005年，2011年和2014年的NO2污染非常严重。在2005-2011年期间，对流层NO2高浓度（gt;5times;10¹⁵molec cm^-2）的扩张显著扩大。到2011年，高污染区域的扩张扩大到了最大值；最明显的特征是，NO2浓度高于5times;10¹⁵molec cm^-2的区域，大规模地几乎覆盖了中国整个中东部地区，达数千平方千米（如图2b所示）。然后在2014年，污染范围有所缩小。

图2 2005年（a），2011（b）和2014（c）中国大陆对流层NO2 VCDs的空间分布（BJ，北京; TJ,天津; SH,上海; HEB,河北; HEN, 河南; SD,山东; JS,江苏; AH,安徽; LN, 辽宁; SX,山西; HB, 湖北 ZJ, 浙江; GD,广东; SC, 四川; SN, 陕西i; XJ, 新疆; 矩形框标志着珠江三角洲的位置）

3.3对流层NO2垂直柱浓度的地理分布变化趋势

线性回归方程（1）使用于每个像素大小为0.25°times;0.25°的网格单元，这允许每个拟合参数的空间分布。图3展示了2005-2014（图3a）、2005-2011（图3b）和2011-2014（图3c）三个时间段内对流层NO2垂直柱浓度在中国大陆的空间分布特征。大体上，在2005-2014年间，在全国范围内可以清楚地看到正向的趋势；在内蒙古北部以及东北、西部和南部的地区发现了负向的趋势。增长速度高于0.05times;10¹⁵molec cm^-2mon^-1的区域主要在中国的中东部，低于0.05times;10¹⁵molec cm^-

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