药物及个人护理品，内分泌干扰物和非法药物在污水处理过程中的降解及其对接收水体水质的影响外文翻译资料

 2022-08-13 15:22:58

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药物及个人护理品，内分泌干扰物和非法药物在污水处理过程中的降解及其对接收水体水质的影响

摘 要

在英国南威尔士进行了为期5个月的监测项目，以确定55种药物、个人护理品、内分泌干扰物和非法药物（PPCPs）的去向，两个不同的污水厂，分别采用活性污泥和滴滤池两种技术。同时对已处理的外排污水对接收水体水质的影响进行评估。

调查发现原水中的PPCPs负荷高达10kg/天。原污水中PPCPs浓度与威尔士的使用/消费模式及其新陈代谢有关。研究表明PPCPs的去除率很大程度上取决于废水处理厂（WWTP）采用的处理技术。一般来说，污水处理厂使用滴滤池时55种PPCPs的平均去除率低于70%，当污水处理厂使用活性污泥处理时，去除率大大提高，达85%以上。监测结果表明，在研究的河流中，处理废水是PPCPs浓度主要的来源（最高可达3kg/天）。在所有记录的情况中，污水处理厂排出物对河流的流量影响较大，（河流的稀释系数不超过23倍）污水处理厂排放的污水对河流水质的影响十分显著，不能忽略。

关键词：药物；个人护理品；非法药物；内分泌干扰物；废水；地表水；活性污泥；滴滤床

1简介

现认为PPCPs是新兴的环境污染物，因为许多PPCPs是普遍存在的、持久的、具有内分泌紊乱功能的生物活性化合物（DaughtonandTernes，1999；Fentetal，2006）。抗生素或止痛药等药物经常在地表水中出现，浓度达到ug/L（Ashtonetal.，2004；Bendzetal.，2005；Calamarietal.，2003；Glassmeyeretal.，2005；Grossetal.，2006；Kolpinetal.，2002，2004；Moldovan，2006；RobertsandThomas，2006；Vanderfordetal.，2003；Vienoetal.，2005，2006）。相比之下，几乎没有在环境基质中研究过个人护理品和违禁药品，迄今为止，它们在环境中存在的证据也十分有限。（Boledaetal.，2007；Hummeletal.，2006；Zuccatoetal.，2008）。

PPCPs的引入有直接和间接等多种方式，未经充分处理的城市污水排放是PPCPs污染地表水的主要途径。（Bendzetal.，2005；Bernhardetal.，2006；Carballaetal.，2004；Castiglionietal.，2006a；Gouml;beletal.，2007；Goacute;mezetal.，2007；Jonesetal.，2007；Jossetal.，2005；Lindqvistetal.，2005；Lishmanetal.，2006；Nakadaetal.，2006；Palmeretal.，2008；Santosetal.，2007；SpongbergandWitter，2008；Tauxe-Wuerschetal.，2005；Terzicacute;etal.，2008；Vienoetal.，2006；Yuetal.，2006）.污水处理厂排放的污水对河水造成PPCPs污染可能取决于多个因素，其中最重要的是：污染物的理化性质，废水的种类，处理技术的实施和气候、环境（如污水的稀释、雨量、温度和日照水平）。

本研究的主要目的是验证55种不同的PPCPs在污水处理中的产生及去向。这些PPCPs是：药物（镇痛药/抗炎药、抗生素、抗癫痫药、受体阻断药物，调脂类药物等），个人护理产品（防晒剂、防腐剂和消毒剂/防腐剂），内分泌干扰物（双酚A和对特辛基苯酚）和非法药物（安非他命、可卡因和苯甲酰爱康宁）。以前的研究往往集中于一小部分污染物，而实际上，处理厂必须处理大量含有这些潜在污染物的废水，同时去除许多其他化合物。因此，在同时处理大量PPCPs的情况下，评估处理厂效率是很重要的。为此，在英国南威尔士进行了为期5个月的监测项目。我们选择了两个不同的污水处理厂（采用两种不同的污水处理工艺：活性污泥和滴滤床），处理后的出水排入两条不同的河流（塔夫河-流经市区和市区的主要河流和伊利河-流经乡郊地区的小河）以求更好地了解环境中PPCPs发生和转化的影响因素。对两种不同的污水处理技术去除PPCPs的效率进行了评估，研究了污水处理后对接收水质的影响。

2实验

2.1化学物品和材料

参考资料从Sigma–Aldrich（Gillingham，英国）和红杉产品研究有限公司（Pangbourne，英国）获得。代理/内部标准（IS）：非那西丁-乙氧基-1-C（CAS no.72156-72-0），咖啡因-d9（1，3，7-三甲基-d9，CAS no.72238-85-8），氯贝特-d4酸（4-氯苯-d4，CAS no.882-09-7），3，4-二氯苯（2，5，6-d3）酸（CAS no.350818-53-0），双酚A-d16（CAS no.96210-87-6）和4-氯苯酚（2,3，5，6-d4，CAS no.344298-84-6）购自QMX实验室有限公司（英国）和sigma-aldrich公司（英国）。所有玻璃器皿用二甲基氯硅烷（甲苯中5%的二甲基氯硅烷，Sigma-Aldrich）（Kasprzyk-Hordernetal.，2007）。

2.2取样

研究对象为两条对比鲜明的河流（塔夫河和伊利河）和两座不同的的污水处理厂（Cilfynydd 和 Coslech）（表1）。

Cilfynydd处理厂将处理废水排入英国的十大主干河流之一的塔夫河（图1）。塔夫河发源于布雷肯比肯斯国家公园，随后流经MerthyrTydfil城区（人口55000），Pontypridd（人口33000）和Cardiff（人口320000），汇入塞文河口和布里斯托尔海峡。污水收集在污水干渠系统中，经处理后排放到Cilfynydd处理厂的塔夫河和Cilfynydd对面的CynonValley处理厂。在塔夫河流系统中段，这种大规模排放的污水几乎没有得到稀释，而它对水源又是一个重要补充（EnvironmentAgency，2000a）。Cilfynydd处理厂处理的主要是公共污水，服务人口111000。Cilfynydd处理厂采用的滴滤床生物工艺，是结合了初次固体去除、二级生物处理和最终处置的简单工艺。

Coslech处理厂将处理废水排入伊利河，这是一条小而浅的河流，流经农村低地和村庄，例如：TalbotGreen，Peterson-super-ElyandSt.Fagans。最终到达Cardiff，汇入塞文河口和布里斯托尔海峡（图一）。经过污水处理厂处理后的水源汇入伊利河，是伊利河流量的重要来源。废水处理和排放量最大的是Coslech污水厂，该地区有大量的工业污水进入排水渠，因而本工程的旱季流量异常的高（EnvironmentAgency，2000b）.相比于Cilfynydd处理厂，Coslech处理厂还处理工业废水，服务人口大约有3万，采用生物活性污泥工艺，应用延时曝气氧化沟进行BOD/COD的去除和硝化。

以塔夫河和Cilfynydd处理厂为研究对象，选取4个采样点（图一）：

AC：Abercynon-Cilfynydd处理厂上游1公里处。

Cilfynydd处理厂进水口。

Cilfynydd处理厂出水口。

PD：Pontypridd-Cilfynydd处理厂下游两公里处，但未达Pontypridd。

以伊利河和Coslech处理厂为研究对象，选取4个采样点（图一）：

TG：TalbotGreen-Coslech处理厂上游7公里处。

Coslech处理厂进水口。

Coslech处理厂出水口。

PSE：Peterson-super-Ely-Coslech处理厂下游3.5公里处。

选择采样点是为了验证处理废水的效率，并确定处理废水对接收水体的水质影响，在五个月内（2007年4月-2007年8月）每月至少收集两次样本。

两次同时进行采样，污水处理厂Coslech同样如此，收集24h的混合废水样品，贮存在配有特氟龙瓶盖的1升硅烷化的瓶内，用31%HCl酸化至pH2.0，再用GF/D2.7mm和GF/F0.7mm玻璃纤维过滤器（英国Whatman公司）进行真空过滤。表面取水样本收集于2.5L的硅烷化琥珀瓶中，瓶盖为特氟隆面酚醛塑料，用31%HCl酸化至pH2.0，用0.7mm玻璃纤维过滤器GF/F（英国Whatman公司）进行真空过滤。由于表面取水样和24h混合水样的结果相似，这里不再进行讨论。

2.3样品制备与分析

用SPE Gilson ASPECXL4（Anachem 英国）从1L地表水或0.25L废水（进水和出水）中提取PPCPs。选择Oasis MCX吸附剂（Waters，英国）用于所有PPCPs的提取。提取前，样品加入200ng的替代/内部标样。用MeOH和含5% NH4OH的MeOH洗脱PPCPs。提取液蒸干后在0.5mL流动相中进行重组。详细的SPE程序将在其他地方讨论（Kasprzyk-Hordern等人，2007年、2008年a、b）。

用ACQ-UITY UPLCtrade;系统（英国曼彻斯特沃特斯）的ACQ-UITY UPLC BEH C18柱（1.7mm；1mmtimes;100mm）分离分析物。用四极微三极质量分光光度法对分离物进行了鉴定和定量分析。

3结果与讨论

对55种PPCPs进行研究分析发现（表2），在药品的选择过程中，威尔士社区开出的处方数量（国民保健服务）、处方费用、（威尔士，2004年）和药物代谢方式均被考虑在内。个人护理产品的选择则是基于这些产品每年在广泛的家庭产品中的使用率，以及对它们对人类和水生生物可能产生的影响的。（家居产品数据库）。违禁药物的使用是因为非法毒品使用率很高。本研究仅对其中的部分种类药物进行调查。主要是抗生素、抗炎/镇痛药、beta;-阻滞剂和抗外延药.其他几类PPCPs几乎没有被调查过，迄今为止，关于它们在废水处理过程中的去向和在环境中存在的证据十分有限。

3.1废水处理中的PPCPs

3.1.1制药业

3.1.1.1抗菌药

在Coslech及Cilfynydd污水处理厂的原水中（表3和表4）发现，甲氧苄啶与红霉素-H2O的最高水平超过4g/L。在污水处理厂和接收水域（Taff河）—（表3）中，所研究的抗菌药物有发现。按5个月监测方案（2007年4月至2007年8月）期间收集的样本计算，在监测期间收集的废水样本表明它们的使用率很高。只有在污水被严格处理的情况下，磺胺甲恶唑和氯霉素在收集的样品中才低于70%。接收水体中的结果与废水相似，甲氧苄啶和红霉素-H2O的浓度最高，平均超过50ng/L。（表3和表4）。在所研究的两条河

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