通过去除水中优先有害物质（Hg和Cd）来回收利用海产品废水的可持续性方法外文翻译资料

 2022-11-09 15:38:45

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Sustainable approach for recycling seafood wastes for the removal of priority hazardous substances (Hg and Cd) from water

通过去除水中优先有害物质（Hg和Cd）来回收利用海产品废水的可持续性方法

摘要

汞和镉被公认为水结构中优先考虑的有害物质。在这项工作中，对螃蟹甲壳和蛤壳废物从中除去汞和镉的能力进行批次条件下评估，用于单金属和二进制解决方案。结果证明，在单金属解决方案中并在研究运行条件下，两种生物吸附剂都可以实现高于80％的Hg2 去除效率，而且动力学过程可以由两个最广泛使用的方程，伪二阶和埃洛维奇模型来进行描述。在生物吸附平衡方面，螃蟹甲壳和蛤壳废物显示非常不同的行为。虽然蛤壳完成单层覆盖并且等温线能很好的由Langmuir模型描述，螃蟹甲壳粉显示更不寻常的行为，使用BET等温线描述，其特征在于与浓度轴呈几乎凸起的形状，对于约25mg / L的溶液中的Hg2 浓度具有无限斜率。二进制解决方案废物能够同时吸收Hg2 和Cd2 ，但Hg2 的摄取受到抑制在一定程度上归因于镉生物废物的高动力和平衡选择性。

1简介

通过人为活动释放的金属进入环境对生态系统和人类产生不利影响，因为这些金属倾向于无限期地持续流通在生物圈，通过整个食物链累积[8,7]。人的对于金属的关注一直专注于高毒性和非必需性金属，如汞和镉[28]。由于其危害，汞和镉被归类为“优先危险”物质由水框架指令[10]，并在由物质和有毒疾病登记处提供的2013年优先物质清单占据第3和第7位[2]。这些金属在水生系统中的存在是很大的关注点，实施行动变得非常重要。这些行动旨在逐步减少，停止或逐步淘汰其排放，排放和损失在适当的范围内[10]。

在过去的几十年中，生物吸附已经成为一个有希望的水补救技术，其使用不活动或死亡生物材料结合和浓缩污染物污染物[31,29,39]。生物质就像一种化学物质一样物质或作为生物来源的离子交换剂，特别是某些藻类，真菌，植物的细胞壁结构被发现负责这种现象的细菌[38]。该方法与常规方法相比具有若干优点水处理。最重要的可能是高即使在低金属浓度和低成本的情况下也是有效的生物质的高可用性。其他优点是化学和/或生物污泥的最小化；不需要额外营养需求；生物吸附再生和金属回收的可能性[37]。

海产废物存在于世界各地，但在沿海地区生态经济资源允许发展渔业和海产业，它们变得越来越丰富他们处理一个问题。在钓鱼和海鲜设施，只有一个使用少量的海鲜加工，剩余，像外骨骼一样，经常被丢弃和丢弃，产生大量废物。另外，处置海产废物的路线越来越受到限制根据欧洲废物框架指令75/442 /EEC，海产业生态或未经处理的废物的垃圾填埋场不允许[30,34]。 因此，发现这一点至关重要这些废料的替代路线，将其回收有用的资源。 一种可能性是将它们用于环境因为它们是可行的，可行的和经济上的有吸引力的吸附材料，以清除水中的污染物。它们的吸附能力归因于某些物质的存在成分如碳酸钙，主要的无机组分，几丁质，有机物中发现的大分子之一这些生物材料的基质[18,27]。

海产品废物的清除研究水溶液不是一个新课题，已经是由一些作者描述[15,35,34,30,27,36]。 但是，那大多数研究有一个主要的缺点，而不是反映了由于使用金属而造成的真实环境情况浓度极高，缺乏研究使用污染物混合物。

基于上述考虑，使用的潜力在本研究中评估了作为生物吸附剂的海水废物对优先危险物质（如汞和镉）的影响。两个海鲜废物，螃蟹甲壳（CC）和蛤壳（CS）用作生物吸附剂去除Hg2 的现实环境水平和Cd2 （mg / L范围）。主要目标研究是（i）评估CS和CC粉末的吸附效率Hg2 来自水和一些参数的影响，如接触时间，初始金属浓度和吸附剂质量，（ii）至评估两者的Hg2 和Cd2 的竞争性去除吸附剂，测量动力学和平衡选择性吸附剂，（iii）模拟动力学和平衡行为的吸附过程。

2材料与方法

2.1化学制品

本工作中使用的所有化学品均为分析试剂级，所有溶液均用超纯水（18.2 MV cm，Milli-Q系统）。 经认证的汞标准储备溶液（998〜2mg / L）和镉（1001〜1mg / L）硝酸盐和硝酸65％购自默克。 氢氧化钠溶液（0.1mol / L）用于pH调节，硝酸65％用于酸化样品溶液。

2.2吸附剂制备

用作吸附剂的海产废物是：CC-crab甲壳，该外骨骼和壳用蒸馏水洗涤，在60℃干燥，用咖啡磨（金牛座型号）研磨芳族化合物），过筛（约0.5mm）并在室温下储存于塑料容器。

2.3吸附剂表征

两种吸附剂中的主要官能团均为通过傅里叶变换红外（FT-IR）光谱鉴定使用KBr在Mattson 7000 FTIR光谱仪上记录颗粒。光谱范围为4000至280厘米-1。该材料的结构特征为：室内干燥样品的粉末X射线衍射（XRD）温度。使用配备有CuKA单色的Philips XPert X射线衍射仪获得光谱辐射源，在2u = 3.5-70范围内。形态学通过扫描电子显微镜评估特征（SEM）使用S-4100HITACHI设备。这个系统是耦合的与电子分散光谱（EDS）允许鉴定样品中最丰富的无机元素。在SEM分析之前，两个样品均用薄膜覆盖碳层和电子加速电压为20kV应用。确定颗粒的比表面积用氮吸附BET测量用a双子座V2.0 Micromeritics仪器。孔径是从解吸分支中使用Barret-Joyner-Hallenda方法，孔隙体积通过吸附量评估。

2.4批次吸附试验

CC和CS粉末去除金属的能力（Hg2 或Hg2 和Cd2 ）批次条件，适用于不同的污染情况。该作为反应进行吸附动力学实验容纳2L容量瓶，并通过接触一定量的吸附剂与溶液需要一段时间，下在室温（21〜1℃）下恒定磁力搅拌中性pH（约7）。研究的情景是：（a）Hg浓度等于允许的最大法定限制对应于50 mg / L Hg的废水排放；（b）汞浓度为其最大合法限度（500 mg / L）的10倍；和（c）Hg和Cd的浓度等于其最大合法性废水排放允许限制（分别为50 mg / L和200 mg / L）[26]。运行无吸附剂试验作为对照，以便

检查通过其他方式发生的金属损失（例如吸附在血管壁上，Millipore的挥发和/或保留过滤步骤中的膜），而不是吸附吸附剂。尽量减少对容器的金属吸附避免可能的污染，实验中使用的所有玻璃器皿在使用前都进行了酸洗。

每天通过稀释原料制备金属溶液溶液达到所需浓度。在每个开始之前进行实验，收集等分试样的溶液（约10 mL）确认初始金属浓度（CA，0）。吸附实验开始时，一个准确已知量的吸附剂（m）加入到溶液中。收集等份（约10mL）从系统中，在增加的时间并通过洗涤过滤（HNO3 2％v / v，然后用超纯水直至中性pH）0.45毫米微孔膜。将滤液调节至用硝酸pH lt;2，然后分析Hg2 和/或Cd2 量化。每个实验被维持直到金属溶液中的浓度保持恒定，对应于溶液-固体平衡。通过蒸汽原子荧光光谱法（CVAFS）对流量注射冷汽原子荧光进行汞定量光谱仪（氢化物/蒸汽发生器PS分析模型10.003，耦合到PS分析模型10.023 Merlin原子荧光光谱仪）和使用SnCl 2（10％m / v）作为还原剂。定量方法的极限分别为Hg的0.02 mg / L和Cd的1.5 mg / L，精度和准确度（表达，分别作为相对标准偏差和相对误差）在这两种情况下lt;5％（n = 10）。

3结果与讨论

3.1螃蟹甲壳和蛤壳特征

扫描电子显微镜（SEM）显示两种吸附剂的形态相同（表2），呈现表面的突起和微结构。主要的两种材料中的无机成分均为碳酸钙（CaCO3），但晶体结构不同。矿物在蛤壳中鉴定为霰石（斜方晶）系统），重量分数为100％，对于螃蟹外骨骼，方解石（菱方晶系）的重量分数为100％是检测到的碳酸盐矿物。此外，强壮的钙在EDS光谱中观察到的峰（图未示出），其他元素，包括铝，硅，钾和钠，也在两种材料中检测到。另外，在CC粉末中，镁和磷也被发现揭示存在碳酸镁（MgCO3）和磷酸盐（PO43-）的组成，如[30]报道的碳，氧气并且在EDS光谱中也检测到硫，因为它们是主要成分为甲壳素和蛋白质，主要成分的两种材料的有机基质。从FTIR结果（表2），在该范围内观察到不同的伸缩振动带3409和2900cm-1，其中一个是脱乙酰壳多糖的特征，CC和CS材料中的其中一个组成部分。广泛3403-3409cm-1处的带可以分配给O-H功能组在2923-2931和2900-2902cm-1处的频带对应于CH 2 OH和C-H基团中CH 2基团的拉伸振动吡喃糖环。乐队发现在1610厘米左右CC，实际上存在于CS材料中，可能对应到甲壳质C0O组的酰胺拉伸。另外，CC中的1126-1014cm-1和CS中的1143-1037cm-1的谱带可以分配给C2OC和CO伸缩振动几丁质的模式。一般来说，乐队归功于功能几丁质的组在CC中比在CS光谱中更强烈，其可以由CS材料中的几丁质含量较低CC。几丁质通常占有机物质的10％以下软体动物壳，即小于壳的总重量的0.4％[33]，而在甲壳类动物的外骨骼中，几丁质含量可能范围在17％至27％之间，以干重计[15,18]。专业在CC和CS光谱中发现的差异是强度位于CC中的1448,871和686cm -1的碳酸盐带1465，860和711 cm。这些乐队在CS中更加激烈，这可能是由于CS中CaCO3含量较高组成（超过90％）[33]（50％至70％）[18,30]。这里描述的FTIR配置文件与以前公布的双壳类结果一致软体动物壳和螃蟹外骨骼[19,5,20]。BET表面积的CC和CS粉末分别为19.5和8.3 m2 / g。CC的孔径为15.9nm，体积为0.088mL / g，而对于CS的值分别为6.6nm和0.012mL / g。

汞的总浓度分析表明在CC和CS材料中发现的水平低，即30.4，0.4和32.7，0.5 ng / g（平均值3次重复，相对标准偏差小于8％）。

3.2在没有Cd2 竞争的情况下去除Hg2

蛤壳和螃蟹甲壳Hg2 的去除曲线粉末，在不同的实验条件下显示图。1a-d，就标准化浓度对时间而言，即CA = CA；0 = ft；CA吸附剂，图1a和b显示了结果CA，0为50mg / L，分别为25和250mg / L的吸附剂图1c和d分别表示CA，0分别为500mg / L的结果250和2500 mg / L吸附剂。

结果表明，在研究实验条件下一些吸附剂可能引起相当大的降低在溶液中Hg2 水平。 从溶液中除去Hg2 离子归因于它们与数据之间的废物粒子的相互作用来自无吸附剂的实验显示出恒定的浓度Hg2 随时间变化。

对于两种吸附剂，在开始时的清除速度更快实验，并且随着高原的实现而减慢CA上的值。这种行为是由大的驱动力来解释的在吸收开始时盛行的传播过程，因为CC和CS颗粒最初都没有Hg2 离子。结果还表明，该过程的效率可以是通过保持CA，0不变并增加量来改善的吸附剂（图2）。此过程增加了外部表面积因此增加了活动的数量吸附Hg2 离子的吸附位置。在一些案例中，CC或CS质量上升了10倍，达到显着水平溶液中Hg2 浓度降低，达到显着水平增加金属去除。这种现象尤其如此对于蛤壳可以观察到，为此，增加了吸附剂剂量从Hg释放出Hg 2 增加。20％对于CA，0均为80％以上（图2）。

在图 1可以观察结果的一些变异性，主要是在实验的开始，可能是与吸附剂的异质性有关。两个系统的动力学特征（Hg / CC和Hg / CS）相当不同，强烈依赖实验条件。独立于CA，0，CC粉的表现优于CS为高CA，0 / m比，达到较低的残留浓度，更高的去除百分比和更高的量的金属吸附。对于最低的CA，0 / m比，蛤壳粉导致比螃蟹甲壳更高的Hg2 去除（图2）。

在这个阶段，对这种行为的全面解释是不可能的预期，但对CaCO3lt;

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