硫代硫酸铵强化植物修复汞污染—温室研究的结果外文翻译资料

 2022-12-11 19:13:42

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硫代硫酸铵强化植物修复汞污染—温室研究的结果

Jianxu Wanga,b, Xinbin Fenga,lowast;, Christopher W.N. Andersonc, Guangle Qiua, Li Pinga, Zhengduo Baoa,b

摘要：根据“硬”和“软”的酸碱原理，汞是一种“软金属”，并将优先形成含硫配体的可溶性化学配合物。在这项工作使用硫代硫酸铵促进了生长在汞污染土壤上的灰绿藜对汞的吸收。随后对汞在土壤中的相对地球化学分馏进行了研究，将其作为一个植物在有无硫代硫酸盐情况下生长功能的调节。结果表明，通过硫代硫酸盐在土壤中的应用汞的溶解度明显增高。事实表明，用2g/kg硫代硫酸盐处理过的土壤比未处理过的土壤中灰绿藜体内的汞浓度更高。与初始土壤相比，种植和种植的处理过的植物可溶性和交换性组分均增加。然而观察种植和种植处理过的植物并没有明显差别。实验结束时，该种植土壤中（处理与未处理的）氧化物结合态汞浓度显著降低。此外，这部分和植物组织中的汞浓度是高度相关的。综上所述，硫代硫酸盐辅助植物修复可以用来通过减少氧化物结合态组分，而管理的有效组分从而减少汞污染土壤带来的环境风险（没有处理的植物相比）。

1.引言

汞（Hg）污染需要注意由于流动性和毒性，金属在环境中的长期停留，和将其转化为甲基汞（甲基汞）的能力，甲基汞是生物体内累积的化合物，可以很容易地穿过血脑屏障。

由于汞的开采和冶炼活动的污染，以及农药的过量施用和废水灌溉，土壤中的汞污染已成为一个世界性的严重问题[1]。

为了找到从土壤中除去汞的方法人们已经进行了许多努力，如稳定/固化和热解[2~4]。然而，由于会导致相关的土壤基质受损并且费用高昂，这些方法的应用已被限制。相比之下，植物从土壤中去除污染物的使用，一般定义为植物提取具有较大优势，不仅价格低廉，而且利于土壤基质[5]。影响植物修复效率的是植物从土壤中提取污染物的能力。例如，人们已发现蕨类植物蜈蚣草去除土壤中砷的能力比其他物种更有效，是因为其积累砷到地上组织的强大能力[6]。这种植物被认为是超富集植物。

没有任何一个植物物种已被确定为汞富集植物。这是因为所有的植物都自然积累低浓度汞到其地上的生物量。例如，苜蓿叶的汞浓度已被证明是小于2.3mg/kg，而土壤中生长的汞浓度则高达2.1~97mg/kg[7]。然而，土壤各种化学改良剂的添加可增加汞在土壤溶解中的生物利用度的并提高植物对汞的吸收（化学强化植物修复）。例如，已有实验表明，汞污染土壤中碘化钾的添加，会导致柳树的根，枝和叶中汞浓度的增加[8]。根据“硬”和“软”的酸碱原理，汞是一种“软金属”，并将优先形成含硫配体的可溶性化学配合物[9]。因此，注意力都集中在使用含硫配体促进汞的富集。例如，硫代硫酸铵已显示出显著增加的残渣中的可溶性汞浓度，并且增强了芥菜型油菜对汞的吸收[10]。研究的比较表明，KI由于其将汞从根部向地上部的转移效率低所以不如硫代硫酸铵适合植物修复[8]。

土壤总汞浓度能帮助我们了解一个特定土壤中汞污染的程度，但对土壤中汞的环境风险提供的信息有限。分馏的知识或汞的形态可以帮助我们了解汞在土壤中的潜在风险。各种方法已被应用于研究在固相和液相的土壤微量元素组分，这些方法包括X射线吸收精细谱（XAFS）、核磁共振（NMR）、电子顺磁共振（EPR），热解，以及连续提取法（SEP）[11-17]。在这些方法中，SEP通常用于分离微量元素为其中一个可操作的部分，该部分根据不同提取物被定义为馏分，并依次用于样本中[18,19]（表1）。然而，很少有研究采用SEP探讨土壤中汞的化学。已报道的研究由于在提取汞的化学差异，和金属组分在土壤的可变定义一般不可比较[20]。

表1 分离汞在不同地球化学组分中的顺序提取过程

组分

萃取剂[14]

萃取剂[18]

萃取剂[19]

水溶性的

—

H2O

H2O

可交替的

0.11mol/L CH3COOH

0.5M NH4Ac-EDTA

1mol/L CH3COONH4

铁锰氧化物结合/腐殖酸结合

0.5mol/L NH2OH·HCL

—

1 mol/ L NH4OH

有机结合

8.8mol/L H2O2 and

1mol/L CH3COONH4

0.2M NaOH and CH3COOH 4% (v/v)

0.02 mol/ L HNO3

8.8 mol/ L H2O2 (pH = 1.5, HNO3)

1mol/L CH3COONH4 (pH = 2, HNO3)

残余

在其他组分中的总汞的底物负浓度

HNO3:H2SO4:HClO4

1:5:1 (v:v:v)

王水/氢氟酸

许多研究已证实，化学品（螯合物、螯合剂或配体）可以提高污染土壤中重金属的植物吸收，但这些研究很少考虑到这些化学物质的作用对土壤中重金属的形态，尤其是难溶金属组分潜在转化为更可溶组分。在这项研究中，一个由Jeyakumar[21]修改的新的SEP，定义并应用于研究汞形态的变化，可以通过化学强化植物修复作用的推广应用。

灰绿藜（Oakleaved Goosefoot）是一种一年生草本开花植物，它几乎生长在世界各地，但很少被用于植物修复。它很容易通过风的运输传播的种子。从技术的角度来看，它可能是个好的备选物种，因为其具有高成活率、高生长迅速，生物量大和不良环境条件的抗性。

本研究的目标如下：（1）测试硫代硫酸盐对从采矿区采取的土壤中汞溶解能力的程度；（2）检查硫代硫酸盐是否提高了灰绿藜对植物修复汞的能力；（3）探讨如何应用硫代硫酸盐的土壤将汞的相对分配转化为特定的地球化学组分。

  1. 材料和方法

2.1 研究地区

汞污染土壤从万山汞矿区采集（WS），位于贵州省东部中国万山相邻城市（图1）。从公元前221年开始，在这方面已经进行了某些形式的汞开采[22]。在2001年就已完成该地区的规划和密集开采，留下了大量的汞污染矿井[23~25]。万山土壤中的总汞（THG）浓度可高达790mg/kg[24]。由中国环境部规定的土壤总汞浓度允许水平是1.5mg/kg[26]。背景土壤是从贵州省西部的迁西县采集的，是一个没有受过工业污染的农业区。

图1 万山采矿区和土壤采样地的位置

2.2 实验设计

通过实验室研究和温室的研究的同时运用研究硫代硫酸盐促进土壤汞溶解能力。

2.2.1硫代硫酸铵的汞溶解度—实验室研究

称1g土样放入50毫升聚丙烯离心管中。将硫代硫酸铵萃取剂溶液设置三个不同水平（0.05、0.1、0.2 mu;m）添加到三管万山土壤中，用去离子水进行控制。试管在转速为120rpm/分钟的摇床上摇一夜，上清液通过0.45mu;m微滤分离。

2.2.2 诱导植物积累—温室研究

2009年的夏天，在温室中进行了盆栽培养试验。土壤空气干燥，并且使用前过筛（4mm网）。均质土壤的子样本（2.5kg）被转移到12个塑料盆。相同质量的背景土壤进一步被放置在三个塑料罐中。有万山土壤的盆栽进行以下处理，每处理三次重复：种植；种植 处理；非种植；非种植 处理。有四片嫩叶灰绿藜幼苗均采样于贵阳市的一个郊区（在这些植物中的背景THG小于10ng/g），每三棵幼苗种植到六盆万山土壤和三盆背景土壤中。所有的盆栽被安排在一个随机区，设定日平均温度是25~30℃，湿度为40%~60%。每天给盆栽提供自来水以维持水分水平在土壤持水量一下，避免渗透液从盆栽中流出。2周后，在每一个盆里都留一个苗。让植株生长60天。在第55天时，向万山土壤的六个盆栽中加入2g/kg的(NH4)2S2O3溶液（种植 处理；非种植 处理），而在其他万山土壤盆栽中加入去离子水（种植 非种植）。所有处理过的盆栽都用200ml溶液处理。加入(NH4)2S2O3五天后，收获所有的植株并分为叶、茎和根，用自来水后再用去离子水彻底清洗，然后晾干。记录植物组织的重量（干重）。在收获植株时也收集土壤样品。所有土壤样品风干，在陶瓷盘磨机的研磨和过筛150目。背景土壤的花盆不采用硫代硫酸钠，但被用来探讨植物从空气中吸收的汞。

2.3 样本分析

对土壤样本的性能进行测定。用去离子水1:2.5（w/w）混合土壤然后用酸度计测pH值。测定土壤质地用Malvern Mastersizer 2000 (Malvern Ltd., UK)，而有机物（OM）测定根据重铬酸钾容量法[27]。评估土壤样品中的单质汞（Hg0）在是根据Garciacute;a-Saacute;nchez等[28]人的方法。土壤的子样本（1g）放在瓷坩埚中并在180℃的烘箱中消解24 h。随后，分析这些消解样本中的剩余的汞含量。单质汞浓度均来自加热过程前、后中总汞含量的差异分析。对于总汞浓度分析，将土壤样品使用现配的浓HCl和HNO3（3:1，v/v）水浴加热（95℃）。植物样品用浓HNO3加热。测量从种植和非种植的盆栽中收集的土壤样品的总汞浓度用冷原子吸收光谱法测（CVAAS），使用F732-S分光光度计（华光，中国），而植株样品和背景土壤的总汞浓度由双级金汞齐法和冷原子荧光法测定（CVAFS）使用Tekran 2500（Tekran公司，加拿大）[29]。

2.4 连续提取法

一种新的基于Jeyakumar等[21]（图2）人成果的连续提取法，允许五组分测定，在这项研究中被采用并发展。1g土壤样本用4中连续提取物，有1M Mg(NO3)2，1M NaOAc (用醋酸调节pH值至5)，0.4M NH2OH、HCl （溶于25%醋酸） 和30% H2O2 （HNO3调节pH值至2），然后用王水氧化消解（图2）。在每次连续提取后，提取液在3500转/分钟的离心机上离心后去上清液，经0.45mu;m微滤分离。在下一次提取前，将残留物用两个体积的去离子水冲洗（每体积8ml）。这种连续提取法的能力评估解释了整体土壤的汞都通过实验土壤的相关总浓度所测量，有单一的消解决定而不是所有组分的和。

图 2 连续提取法中所用的万山土壤汞组分的形态

2.5 质量控制和质量保证

标准参考物质 GSS-5（物质GBW07405）GBW（E）070009，和GSV-3（由地球物理和地球化学勘探，中国）分别被用于土壤和植物分析的质量控制。土壤标准物质汞的回收率在92~101%的范围内，和样本重复的相对百分比差差异小于6%。植物标准物质汞的回收率在82~92%范围内，与样本重复的相对百分比差异小于9%。

2.6 数据分析

用SPSS 17进行统计分析。SigmaPlot 10拟合曲线建模数据。

  1. 结果与讨论

3.1 土壤的理化性质

研究土壤的理化性质见表2。从万山矿区采集的土壤划分为中性（pH值范围从6.88到7.04）。汞元素形态占土壤总汞量的18%。，对于西班牙西南部的一个废弃的辰砂矿区的土壤来说这个数字是相对较高的（1~8%[28]），但在东欧的Idrija矿区来说

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