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由斜发沸石支持的铁、钴、锰过渡金属氧化物催化剂对甲苯的催化燃烧
Zeynep Ouml;zccedil; elik, Guuml;lin S. Pozan Soylulowast;, I˙smail Boz
伊斯坦布尔大学,工程学院,化学工程系,Avcilar 34320,伊斯坦布尔,土耳其
摘要
研究了由斜发沸石支持的铁、钴、锰过渡金属氧化物催化剂对甲苯的催化燃烧。采用x射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、温度程序化还原氧化法(TPR/TPO)和热重分析法(TGA)等方法对催化剂进行了表征。9.5 MnO2/NaCLT催化剂表现出催化活性,在350◦C的温度下甲苯转化率达到93%。将金属氧化物添加到斜发沸石的支持中,可以显著降低氧化的起点和增加甲苯转化率。
2009 Elsevier B.V.版权所有
介绍
挥发性有机化合物(VOCs)是一类重要的空气污染物。VOCs包括大气中的任何有机化合物。汽车尾气、发电设施和溶剂排放被认为是VOCs的主要来源。[1]
一些国家和组织正在调整工业排放的VOC含量,以改善空气质量。除此之外,更严格的是,加州已经对VOC的含量进行了几年的调整,甚至在消费品中也有。这样的含VOC的产品受环境保护署(EPA)的法律管辖。例如,木地板清漆(饰面)的最大允许值为350克/L。
土耳其排放限制(第2872号法令)和欧洲关于在某些活动和装置中使用有机溶剂的挥发性有机化合物的排放限制,是由理事会1999/13/EC号指令于1999年3月11日制定的。典型的极限值小于50mg C/N m3的废气。[2]
当然,去除技术的选择取决于许多参数。然而,最常用的去除挥发性有机化合物的方法是热焚化和催化氧化。从经济的角度来看,VOCs的催化氧化是一项令人关注的技术,因为它能节省能量,而且可以将二恶英和氧化氮(NOx)等副产物的形成最小化。此外,催化氧化在 低浓度污染物 (lt; 1000ppm)的情况下似乎更有效,不能在没有额外燃料的情况下进行热燃烧[3]。
贵金属催化剂在非卤化VOC去除中非常活跃。因为这个,对Pt和Pd催化剂进行了最广泛的研究。一般来说,贵金属催化剂的活性要比其他金属催化剂高,但其制造成本高,且容易被气体中的氯、硫或金属的烧结中毒破坏。基于这些原因,开发出高效氧化物催化剂,尤其是利用自然资源丰富的廉价资源,具有较好的发展前景。在过渡金属氧化物的基础上开发催化剂的优点在于其成本低,热稳定性高,对湿度有抵抗,比表面积增加,对普通毒物的抗性更强[4-11]。沸石,即斜发沸石,已被认为是稳定和为过渡金属提供高表面积支持的有希望的支撑。
沸石具有大量的孔隙结构、成分和疏水性,以及控制酸性物质的可能性,这对沸石的使用有很大的影响[13]。
本研究的研究范围是研究在空气中对甲苯催化燃烧过程中,由不同过渡金属氧化物(Fe, Co, Mn)浸染的Gouml;rdes (土耳其) 斜发沸石的催化活性,并将这些结果与斜发沸石的物理化学性质联系起来。
实验
表征技术
本研究中使用的斜发沸石来自土耳其爱琴海地区的Gouml;rdes矿床。利用x射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)和热分析技术(TGA/DTG),对Gouml;rdes地区的富含斜发沸石的矿物进行了表征。
XRD结果表明,斜发沸石样品主要由斜发沸石(80%)组成。杂质包括火山玻璃(10%)和粘土 石英 黑云母(10%)。x射线荧光法测定的斜发沸石的化学成分为:SiO2, 74.7%;氧化铝,13.7%;Fe2O3,1.45%;二氧化钛,0.15%;CaO,2.76%;MgO, 0.69%;Na2O,1.07%;K2O,5.25%。
BET表面积为54m2 /g, Gouml;rdes斜发沸石的总离子交换容量约为2.8 meq/g,计算为Mg、Ca、K和Na的阳离子之和。这一数值与在爱琴海附近的其他两种斜发沸石样品中发现的值是一致的,2.62 meq/g的希腊斜发沸石和2.57meq/g的Bigadic 斜发沸石[8,9,11]。
用热元素X系列ICP-MS和瓦里安光谱法测定了催化剂中实际的金属氧化物含
量,并采用气体乙炔火焰原子吸收光谱法对其进行了分析。实际金属氧化物负载如表1所示。
催化剂(金属氧化物/沸石) |
金属氧化物的含量(wt %) |
微晶尺寸(nm) |
结晶度(%) |
BET表面积(m2/g) |
T50-T90.(℃) |
350℃时CO2的转化率(%) |
3Fe2O3/NaCLT |
2.91Fe2O3 |
20.23 |
64.56 |
13 |
– |
2.67 |
9.5Co3O4/NaCLT |
9.42Co3O4 |
46.15 |
93.42 |
26 |
– |
32.08 |
5Co3O4/NaCLT |
4.79Co3O4 |
37.05 |
83.30 |
21 |
– |
14.96 |
3Co3O4/NaCLT |
2.82Co3O4 |
29.21 |
72.34 |
17 |
– |
10.51 |
9.5MnO2/NaCLT |
9.43MnO2 |
64.70 |
94.64 |
32 |
302–348 |
93.02 |
5MnO2/NaCLT |
4.89MnO2 |
27.94 |
90.82 |
26 |
– |
32.71 |
3MnO2/NaCLT |
2.97MnO2 |
17.69 |
73.28 |
22 |
– |
20.51 |
9.5MnO2/HZSM-5 |
9.46MnO2 |
24.84 |
92.65 |
154 |
– |
24.78 |
MnO2 |
– |
– |
– |
328–439 |
64.05 |
|
NaCLT |
– |
– |
– |
492 |
14.09 |
用Costech sorp1042设备测定了在500◦C中煅烧后催化剂的表面积。经进一步干燥后,在200◦C处进行了4 h的干燥,以去除煅烧过程和BET测定过程的水分污染。
粉末催化剂的形态是由扫描电子显微镜(JEOL-5600 SEM minus;30 kV电子束)决定的。
通过使用Cu Kalpha; (lambda;= 1.5405)的辐射,在Rigaku D/Max-2200衍射仪上获得了粉末样品的x射线衍射。样本的扫描频率为10到80,速度为0.5 °/min (in2theta;)。水晶域的大小计算通过使用谢勒方程,t = Clambda; / B costheta;,lambda;是x射线的波长(A◦),B是半宽度,theta;是布拉格角,C是一个取决于微晶形状的因素,和t是微晶大小(A◦)。在比较了双亲和处理沸石催化剂的最密集峰的平均强度的基础上,计算出了相对的结晶度。
热重分析采用Shimadzu TGA-60WS分析仪进行。所有这些都是在30到1000◦C碳上加热的,加热率为10◦C/min,在流动空气(50毫升/分钟)下使用大约15毫克的样品粉。在TG/DTG曲线中观察到分解行为和质量减少步骤。
观察执行程序升温还原金属氧化物的还原,从60◦C提高到600◦C。采用Quantachrome ChemBET 3000流式设备测量TPR曲线。在TPR实验中,60mg的催化剂在105 ◦C 干燥2h,10% H2/N2 (BOS, 99.99%纯度)用作还原气体。温度上升率10◦C /min和流率是70ml/min。H2流量的改变采用热导率检测器进行踪。
采用Quantachrome ChemBET 3000流式设备,获得了温度-程序氧化剖面。TPR实验后,减少的样品被氧化和空气的流速为70ml/min,增加温度从室温到600◦C 以10◦C /分钟的升温速率。达到600◦C后,温度冷却到室温。
在Quantachrome ChemBET 3000仪器上对氨进行了温度程序化解吸,以评价氧化物的酸性特性。吸附实验之前,样品(60ml)首先在石英U型管的N2气流(500◦C)中进行预处理,随后冷却在一个He气流(100◦C,20cm3/min)。该吸附步骤是通过在100◦C的He中加入少量的氨来达到饱和。随后, 样品暴露于100◦C的 流态He(50cm/min)中2 h来从表面上去除可逆和物理上的氨气。最后,在氦气流(50cm3/min)的升温速率下,从100 - 550◦C进行解吸。流动的氦在很大程度上抑制了NH3的最终吸收。用热导率检测器检测了脱硫氨,并对脱附曲线下区域的时间积分进行了量化。
用Shimadzu TGA-60WS热重分析仪对催化剂的酸性特性进行了研究。
沸石的制备作为支撑
为了提高其交换容量,在金属氧化物加载实验之前,天然的斜发沸石被转化为同质的钠形式。为了达到这个目的,临床试验用了0.1M NaCl溶液,用一种Merck reagentgrade盐在水中浸泡,在一个震动的水浴中进行了2h。固相分离,每分钟4000转。用去离子水清洗了钠离子交换树脂样品,并进行了多次去离子水的清洗,直至去除氯离子的所有痕迹,并验证了不含氯残留物的情况,并在110◦C的烤箱中干燥。
催化剂制备
两个不同沸石的材料, 出于比较目的,斜发沸石和NH4ZSM-5(SiO2/Al2O3= 30,BET表面面积400m2/g)用来在间隔为40/60的网格进行了研究和比较。NH4ZSM-5是通过对ZSM-5样品进行处理制备的,并以0.1M的NH4Cl溶液处理,在一个振动的水浴中,用一种默克试剂级的盐,在一个水浴池中进行了2h。 NH4ZSM-5只是在500◦C (4 h)煅烧后使用,认为NH4ZSM-5在HZSM-5中被转化。
过渡
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