不同尺寸分子对活性炭纤维的水相吸附：结构性质的影响外文翻译资料

 2022-01-27 20:59:39

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不同尺寸分子对活性炭纤维的水相吸附：结构性质的影响

摘要：

研究了人造丝基活性炭纤维（ACF）的比表面积和孔径分布（PSD）等织构性质对不同粒径分子（即亮黄色（BY）、甲基橙（MO）和苯酚（PH））在水相中吸附的影响。采用蒸汽活化碳化纤维，在不同活化时间（0.25、0.5和1h）下，制备了不同BET表面积和PSD的ACF样品。活化0.25小时的样品主要是微孔，而活化时间较长的样品则含有分级的微孔。活性炭纤维对吸附质的吸附能力随BET表面积和孔体积的增大而增大，并随活性炭纤维的结构性质和吸附质大小的变化而在51～1306mg/g范围内变化。分级活性炭纤维样品的吸附能力依次为BYgt;MOgt;PH，有趣的是，活性炭纤维吸附的分子数依次为：PH＞MOgt;BY。这种异常现象是由于PH、MO和BY的分子量增加所致。利用朗缪尔等温线描述了平衡吸附数据。这项研究表明，要有效去除吸附质的水相，需要对ACF进行适当的结构修饰。

关键词：活性炭纤维 BET表面积 孔径分布 吸附作用 吸附物尺寸

  1. 介绍

活性炭纤维具有优异的性能（大的BET表面积和孔隙体积），使其成为各种污染物的优良气/液相吸附剂（Bandosz，2006年）。ACF添加纹理和表面改性的便利性使其适合许多吸附和催化应用（Cal等人，1997；Xu等人，2006；Bikshapathi等人，2011；Talukdar等人，2014）。活性炭纤维的吸附特性主要取决于其结构性质，如BET表面积、孔体积和孔径分布（PSD）。吸附质分子的物理性质，如分子的大小、结构、极性等，在吸附过程中也起着至关重要的作用。

ACF是一种具有大BET表面积的固有微孔材料，这使得它们非常适合吸附能够轻易通过材料中微孔通道的小分子。然而，在没有适当结构改性的情况下，ACF的吸附性能可能在大分子中，特别是在液相中缺乏。大分子的有效吸附需要在活性炭纤维中形成足够的介孔（Hsih和Teng，2000；Tanthapanichakoon等人，2005；Kim等人，2006）。吸附能力也取决于吸附质的分子大小和重量。在这种情况下，比大分子多的小分子可以吸附在同一种吸附剂上。然而，对于分子量相对较高的分子，尽管在孔中吸附的分子较少，吸附剂的吸附能力可能更高。吸附分子的数量取决于吸附剂的PSD，PSD影响吸附能力。研究表明，PSD相对较宽的吸附剂表现出较高的吸附能力，尽管它们含有较低的介孔体积（Shen等人，2003）。

生产具有大下注面积和受控PSD的ACF并不容易。需要适当的活化条件（时间、温度和活化剂，如二氧化碳和蒸汽）和前体材料来生产特定用途的活性炭纤维（Huang，2009年）。酚醛树脂和粘性人造丝前体基活性炭纤维已被用于成功去除气相中的碳氢化合物（Huang等人，2002年；Rong等人，2003年；Gaur等人，2006年）。然而，尽管已经在水相中研究了酚醛树脂基ACF的结构性质对不同大小分子吸附的影响（Pelekani和Snoyink，2000、2001；Li等人，2002；Chakraborty等人，2011），但还没有详细研究粘性人造丝基ACF。（Pastor等人，1999）和（Rodriguez Reinoso等人，2000）对粘胶人造丝纤维进行了热处理研究。然而，他们的应用还没有得到探索。从这个角度看，粘胶人造丝的吸附特性，水相ACF需要勘探。

研究了不同孔隙结构的粘胶人造丝基活性炭纤维在水相中的吸附特性。这些孔隙结构是通过碳纤维在恒定温度（850 ℃）下不同时间的热处理产生的。以分子量分别为625、327和94的亮黄色（BY）、甲基橙（MO）和苯酚（PH）为吸附质。根据分子大小，这些化合物分别被认为是大的、中的和小的。图1显示了这些吸附质的分子结构和大小（Kim等人，2006；庄等人，2009）。本研究在大气压和室温下进行了一系列吸附实验，并利用成熟的吸附模型解释了所得到的等温线。

  1. 实验

2.1材料

粘性人造丝前体碳纤维（CFs）以机织形式从泰米尔纳德邦哥印拜陀（印度）的航天材料私人有限公司购买。BY（纯度gt;85%），MO（ACS级，染料含量85%）和PH（GR级，纯度gt;99.5%）从西格玛·奥尔德里奇购买。所有的化学物质都是在没有进一步净化的情况下使用的。

2.2激活CF

以蒸汽为活化剂，在电炉内的水平管式反应器中对CF进行了物理活化。首先将编织的CF样品切成小块（约4 cmtimes; 5 cm），将约2 g样品置于SS网格上。然后将网格放置在反应器内。纤维活化在850℃下进行不同时间（0.25、0.5和1 h）。通过加热样品5 ℃/min来达到活化温度。氮气以200标准cc/min（sccm）的速度流过反应器，以防止样品燃烧。当达到活化温度时，开始测量活化时间。然后将氮气和蒸汽的混合物送入反应器。根据活化时间的不同，本研究中的活化样品命名为ACF-0.25h、ACF-0.5h和ACF-1h。

2.3分批吸附BY、MO和PH

在100 ml锥形烧瓶中进行批量试验。在不调整pH的情况下，在Milli-Q水中制备2000 mg/l BY和1000 mg/l MO和PH的储备溶液。通过稀释固定体积的储备溶液制备所需浓度的试验溶液。通过将固定量（1000 mg/l溶液）的ACFs与不同初始浓度的50ml溶液混合进行吸附试验。使用轨道培养摇床（Mahindra Scientific Instruments Mfg.Co.）以150转/分的速度摇晃含有溶液的烧瓶，并将温度保持在30 ℃。吸附一段预定时间后，使用滤纸（Whatman无灰滤纸；42级；直径：125 mm）将吸附剂与溶液分离。使用紫外分光光度计（varian cary 100）从各自的最大波长测定滤液中的吸附质浓度。所有吸附实验均一式三份，本研究报告平均值。吸附剂的平衡吸附容量（mg/g）由质量平衡确定：

式中，Co和Ce分别为初始和平衡吸附质浓度（mg/l）。Vsol为吸附质溶液体积（50ml），mads为吸附剂质量（50mg）。

2.4表面特征

图1.（a）亮黄色（庄等人，2009）、（b）甲基橙（庄等人，2009）和（c）苯酚（Kim等人，2006）的分子结构和大小。

使用场发射扫描电子显微镜（FE-SEM）检查ACF表面形态（Gemini Supra 40 VP，Zeiss）。利用Autosorb-1C仪器（美国Quantachrome公司）将氮气吸附到样品的液体温度（77K）下，测定了活性炭纤维的氮气吸附-解吸等温线、BET表面积和PSD。分析前，样品在200℃真空下脱气24 h。根据吸附数据的线性范围（p/po=0.01-0.1）计算BET表面积（Li等人，2002；Boudou等人，2006）。总孔隙体积由单位压力（0.9994）下吸附的氮气量确定。使用t-图计算了微孔体积（vmicro）、中大孔体积（vmeso）和中大孔表面积（smeso）（Galarneau等人，2014）。利用密度函数理论（DFT）和巴雷特乔纳-哈伦达（BJH）方法（根据解吸等温线）分别测定了ACF在微孔和中孔范围内的PSD。

  1. 结果和讨论

3.1制备的活性炭纤维的形态观察

图2 acf的扫描电镜图像：（a-b）acf-0.25h，（c-d）acf-0.5h和（e-f）acf-1h。

图2显示了ACF的SEM图像。这些图像是用小的（15 kx）和大的放大镜（100 kx）拍摄的。ACF-0.25h和ACF-0.5h样品表面光滑，因为活化时间越短，形成的孔隙越少。活化时间越长，孔密度越大，样品中的微孔在活化过程中逐渐转化为中孔和大孔。

    1. ACF的纹理特性

图3 N2吸附解吸分析及性质随活化时间的变化：（a）77 K时的N2吸附解吸等温线；（b）BET表面积随活化时间的变化，用（c）介孔的BJH法由解吸等温线确定PSD；（d）微孔的DFT法。

图3a显示了ACF样品的N2吸附-解吸等温线。根据IUPAC分类，所有等温线均为I型，表明微孔中存在毛细凝聚。低相对压力下，氮气吸附量增大，高压下稳定。所有的ACF样品都存在一个H4型的平缓磁滞回线，这表明存在狭缝状微孔（Alothman，2012年）。活化时间较长的ACF样品的BET表面积增加（图3b），这证实了扫描电镜观察结果。图3c显示了ACF样品的BJH-PSD。ACF-0.25h和ACF-0.5h样品含有单峰孔，最大值集中在38A，而ACF-1h样品显示双峰孔，最大值集中在45A和88A。这些孔的大小比吸附质分子大，吸附质分子可以穿透孔。但是，较大的吸附质不能穿透ACF微孔。图3d显示了ACF样本的DFT-PSD。分析表明，活性炭纤维具有1.4～2nm的微孔，比PH分子大。BY和MO分子对微孔的穿透也可能取决于它们的空间取向。BY和MO的不利空间方向可能会由于孔的聚集而堵塞孔隙（庄等人，2009）。

表1. ACF的纹理特性和烧损百分比

样品

SBET（m2/g）

Smeso（m2/g）

Vtotal（cc/g）

Vmicro（cc/g）

Vmeso（cc/g）

%Burn-off

ACF-2.5h

949

4

0.37

0.39（95%）

0.02（5%）

30

ACF-0.5h

1576

119

0.75

0.63（84%）

0.12（16%）

53

ACF-1h

2126

245

1.13

0.81（72%）

0.32（28%）

71

表1总结了不同样品的结构性质（BET表面积和总孔隙体积）和烧损情况。ACF-1h和ACF-0.5h样品的BET表面积分别是ACF-0.25h样品的2.2倍和1.7倍。随着活化时间的增加，样品的烧损预计会增加。

图4 （a）测定微孔体积、中大孔体积和表面积的t-图，（b）微孔体积随活化时间的变化。

图4a显示了用于确定相关结构数据的吸附剂的T图。首先利用V-T图的截距计算微孔体积。截距是通过从第一个点画一条水平线（黑色虚线）获得的。它偏离了线性系统。然后用总孔隙体积减去微孔体积计算中大孔体积。请注意，如果通过数据使用线性回归蓝线和红线的交叉点，则可以获得大约30%的微孔体积低估值（Galarneau等人，2014年）。图4b显示了不同样品的总孔隙体积、微孔体积和中大孔隙体积。体积随激活时间的增加而增加。表1包括相关的T图数据。ACF-0.25h主要是微孔，而其他两个活化时间相对较长的样品中的介孔增加。

中大孔表面积也由t-图所示红线的坡度确定（图4a）。ACF-0.5h和ACF-1h样品的中大孔面积比ACF-0.25h增加了约30倍和60倍，这是因为这些样品的活化时间相对较长（表1）。

3.3吸附BY、MO和PH

3.3.1吸附剂用量的接触时间及影响

图5 ACF-1h在溶液pH（~6）下脱除MO的吸附研究：（a）接触时间研究（吸附剂剂量=1000 mg/L，BY、MO和PH的初始浓度分别为1000、500和500 mg/L）；（b）ACF-1h剂量对吸附能力和去除率的影响（接触时间=10 h，初始浓度=100 mg/L）。

吸附剂剂量约10小时的接触时间和作用足以达到平衡（图5a）。图5b显示了剂量对ACF-1h的除钼效率和吸附能力的影响，随着吸附剂剂量的增加，去除效率的百分比增加，吸附能力降低，因为在高剂量下，吸附的表面积相对更大，因此，吸附剂每单位质

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