生物除磷过程中微污染物的去除:氧化还原条件对MBBR的影响外文翻译资料

 2022-02-27 21:29:11

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生物除磷过程中微污染物的去除:氧化还原条件对MBBR的影响

强调：MBBR用于不同氧化还原条件下的生物除磷

好氧PAO有效去除9种主要微污染物。

几种微污染物的磷吸收同时发生去除。

反硝化PAO和GAO的去除率低于好氧PAO。

PHV和PHB对磷和微污染物的去除有不同的贡献。

图解：

摘要：污水处理厂废水中微量污染物的进一步生物抛光受到缺乏共代谢降解可用碳的限制。在增强的生物除磷（EBPR）过程中细胞内储存的聚羟基链烷酸酯（PHA）的代谢可以作为反硝化后和微污染物共代谢的碳源。

通过使用移动床生物膜反应器（MBBR），在不同的氧化还原条件下选择积累有机体的磷（PAO）或糖原（GAO）来研究9种微污染物（即药物和腐蚀抑制剂）的去除。在循环厌氧和好氧/缺氧条件下，以顺序分批方式运行3个实验室规模的MBBRs进行除磷。通过进行批量实验以评估微污染物的生物降解潜力以及内部储存的PHA的利用。实验表明，好氧PAO能有效去除大部分目标微污染物。苯并三唑、5 -甲基- 1H -苯并三唑、卡马西平、酮洛芬和双氯芬酸的去除同时发生磷吸收，当磷不再可用时终止。反硝化PAO和好氧GAO对微污染物的去除率低于好氧PAO。贮藏的PHA的降解情况表明，不同组分的PHA对磷和微污染物的去除有不同的利用，PHV（聚3 -羟基戊酸酯）最有可能用于目标微污染物的共代谢。

1. 背景

在过去几十年里，药物、个人护理产品、家庭和工业化学品等微污染物在水环境中经常被检测到（Daughton 和 Ternes, 1999;Reemtsma等，2006）。虽然它们通常存在于城市污水处理厂（WWTP）的浓度为ng / L至mu;g/ L的污水中（Ternes，1998），但已观察到几种微污染物对水生生物的影响（Garric等， 1996; Hoeger等，2005）。微污染物的广泛存在表明，传统的WWTPs无法完全去除这些物质（Reemtsma 等， 2006）。目前，改进传统污水处理厂以改善出水废水中微污染物的去除，主要考虑的是物理化学处理，如活性炭或臭氧化（Knopp 等，2016；Stoquart等，2016）。然而，与臭氧处理相关的高成本（Knopp等，2016），活性炭再生以及形成与母体化学品具有相同或更大毒性的氧化产物的可能性（Benner等人，2013），使得生物处理成为去除微污染物的理想选择。

最最近的研究已经提出生物膜系统，例如MBBR，作为通过生物处理减弱微污染物的常规活性污泥系统（CAS）的有希望的替代品（Escola Casas 等， 2015;Falas等，2016,2012;Hapeshi 等, 2013;托雷西等，2016,2017）。在MBBR中，生物膜在专门设计的塑料载体上生长，这些载体悬浮并保留在系统中（Oslash;degaard, 1999）。

最近，Tang等（2017）研究了MBBR作为一种出水废水的抛光技术，采用间歇式进料策略处理进水废水(从初次澄清中循环)能够维持生物物质的增长，“促进”了MBBR去除大量微污染物(例如:双氯芬酸)。实际上，微污染物的三级生物处理受到不同因素的限制，例如（1）出水废水中微污染物的浓度低，不允许生物质生长，以及（2）出水废水中缺乏支持微污染物降解生物初级代谢所必需的碳和营养物质，以防止共代谢导致微污染物降解。因此，需要采取新的战略来优化三级生物处理，并为初级代谢提供可用的碳源，而初级代谢甚至在WWTPs的最后阶段也会推动微污染物的生物降解。

甲醇和乙醇是污水处理厂反硝化后常用的碳源（Santos 等，2001）。然而，近年来，其他固体底物，如多羟基烷酸酯，PHAs（细胞内储存），已被提出作为可溶性添加底物的替代品（Coats 等，2011；Krasnits等，2013）。

PHA是一种生物聚合物，可在碳供应和氧化还原条件下的瞬时操作过程中积累到生物质中，例如发生在强化生物除磷（EBPR）过程中（Dias 等，2006）。在厌氧阶段，废水中存在的有机酸，如挥发性脂肪酸（VFA），通过磷酸盐积累生物体PAOs，利用之前储存的多磷酸盐和糖原裂解所获得的能量，被吸收并以PHA的形式储存在细胞内。在随后的好氧和低碳条件下，PHA被好氧PAO用作细胞生长的碳和能源，并为多磷酸盐和糖原的吸收和储存提供燃料。当厌氧条件下紧接着缺氧条件时，PHA还可以作为反硝化PAOs （DPAOs）的碳和能源（Coats 等， 2011）。在EBPR操作条件下，另一组称为糖原积累菌（GAOs）的细菌也可以储存PHA，并与PAO竞争VFA的吸收，但由于其用于底物吸收的主要能量来源是糖原，因此不从废水中去除任何磷酸盐（Lopez-Vazquez 等， 2009）。PHAs作为细胞内储存的聚合物（由PAOs和GAOs共同作用），易于分解，可作为碳源用于除磷（Coats 等， 2011）。

只有少数研究调查了在进行EBPR的系统中去除微污染物的情况。Ogunlaja和Parker（2018）研究了PAO在生物脱氮（BNR）过程中去除甲氧苄氨嘧啶的潜力。他们提出PAO对去除甲氧苄啶有贡献，尽管其生物转化动力学低于其他微生物群（即，硝化菌和普通异养菌）。Muz 等（2014）在实验室规模的厌氧-好氧序批式反应器（SBR）中研究了六种选择性内分泌干扰物的去除，除卡马西平外，大部分化合物的去除率为60%。

然而，尽管这几项研究表明PAO的活性有助于清除少量微污染物，但目前尚无证据表明，在不同氧化还原条件下，PAO和GAO对多种微污染物具有活性。

该研究的具体目标是:（1）评价和比较好氧PAO、缺氧DPAO和GAO浓缩物去除九种常见微污染物（两种缓蚀剂和七种药物）的潜力;（2）研究PHA（3-羟基丁酸酯（3- PHB）和3-羟基戊酸酯（3- PHV））的消耗曲线如何与微污染物降解曲线一致。总体而言，本研究是作为MBBR用于微污染物三级处理新操作的“概念验证”（基于瑞典专利，之前Tang 等人（2017）讨论过）。这个新概念目前正在丹麦一个污水处理厂的MBBR污水处理试验中进行测试。

2. 材料和方法

2.1 序批式MBBR系统描述(长期运行)

以三个实验室规模的MBBRs(玻璃反应器2 L的运行容积)为例，采用顺序分批方式进行强化生物除磷。R1PAO、R2APAO在循环厌氧-好氧条件下运行，R3DPAO在循环厌氧-好氧条件下运行。

每个循环由两个阶段组成：（1）第一阶段为厌氧状态，持续1小时(反应时间)，三个反应器的情况相似；(2) 第2阶段在R1PAO和R2APAO的有氧条件下， R3DPAO的缺氧条件,并且在所有三个反应器中持续6小时（反应时间）（图1）。总的来说,SBR运行的三个反应堆包括以下阶段:(i)填充(6分钟)，(ii)在厌氧条件下与VFA可用性反应(1 小时)，(iii)排水(100%,12分钟)(iv)填充(6分钟)，(v)在好氧 (R1PAO和R2APAO)或缺氧(R3DPAO)条件(不存在VFA)(6小时),(vi)排水(100%,12分钟)。循环时间为7.6 h，包括反应时间(7 h)和排放/填充时间(0.6 小时)，操作条件详见补充资料(SI)表S1。

厌氧阶段的时间设定为生物除磷推荐的1-2 h接触期(Wang 等，2011)，好氧(R1PAO和R2APAO)和缺氧(R3DPAO)阶段保持足够长的时间，为溶解的微污染物和生物量提供足够的接触时间。通过可编程电源板(EnerGenie电源管理器)自动控制相位。两相之间的100％排水使第2阶段期间溶解的有机碳的存在最小化并且其他异养细菌而不是PAO的增殖。对于三个反应器和两个阶段，使用合成培养基，其由以下组成：K2HPO4和KH2PO4的混合物（分别为56％和44％）至终浓度为30mg / L的PO4-P和20mg / L钾，NH4Cl至终浓度为5 mg / L的NH4-N，MgSO4 lowast; 7H2O，最终浓度为15 mg / L的Mg和CaCl2 lowast; 2H2O，最终浓度为40 mg / L Ca2 和其他微量元素（SI中的第1部分）。选择高浓度的PO4-P用于PAO生长的最佳条件。

图1所示。三个SBMBBRs的示意图。第一阶段是三个反应堆都处于厌氧状态。第2期R1PAO、R2APAO在好氧条件下维持，R3DPAO在缺氧条件下维持。两种好氧MBBR R1PAO和R2APAO的差异在于生物量的接种量。

在阶段1的开始，合成VFA的附加溶液加入到250毫克/ COD L的初始浓度，以确保对EBPR系统的无氧代谢的碳源的足够的可用性。 VFA溶液由乙酸钠（84％，0.31g / L）和丙酸（15％，0.065mL / L），蛋白胨和酵母（分别为1％，0.05g / L）的混合物（基于mgCOD）组成。

第一阶段采用氮气喷射，为三台反应器提供混合厌氧条件(DOlt;0.2plusmn;0.05 mg/L)，第二阶段为R2APAO载体混合。在R1PAO和R2APAO的第2阶段，气泵曝气提供了DOgt;2 mg/L。在R3DPAO的第2相，加入硝酸钾溶液(KNO3)，使NO3-N的初始浓度达到100 mg Lminus;1。选择高浓度硝酸盐，以确保在缺氧阶段电子受体的化学计量过剩。

使用R1PAO的恒温槽将温度设定在20℃，而R2APAO和R3DPAO在环境温度（20plusmn;1.5℃）下操作。 通过定期添加氢氧化钠（16mg / L）和HCL（10mg / L）将pH保持在7.5plusmn;0.5。 每个反应器中使用的载体数量分别为R1，150和160个R1PAO，R2APAO和R3DPAO，相当于估计暴露的生物膜面积为0.1㎡/ L（Piculell，2016）。

三个MBBR生物膜载体的培养液由AnoxKtrade;z - 400(威立雅水务技术)从两个不同的现有的试点工厂提供。AnoxKtrade;z - 400航空公司允许发展的最大厚度400mu;m生物膜。剂1用于R1PAO源自一个试验工厂运营EBPR城市污水。剂2用于R2APAO和R3DPAO来自一个试验工厂运营与市政污水引入污水中COD和氮去除。两者的区别有氧MBBR R1PAO R2APAO因此只有生物培养液。R1PAO操作约150天，R2APAO和R3DPAO操作约80天。

为监测三个反应堆长期SBR运行期间的生物量活动，在第1阶段采集了COD和PO4-P分析样品（5,15,30,45,60分钟运行1小时5个样品） 并且仅适用于阶段2期间的PO4-P（在0,0.5,1,1.5,2,4,6小时运行6小时的7个样本）

2.2 化学物质

研究了九种化合物，它们可分为两组：(i)两种缓蚀剂，即，苯并三唑和5 -甲基- 1H -苯并三唑和（ii）七种药物，即a）镇痛药（双氯芬酸和卡马西平）; b）抗炎（布洛芬和酮洛芬）; c）贝特类（吉非贝齐和苯扎贝特）和d）脂质减少（clofibric acid）。 化合物从Sigma-Aldrich（慕尼黑，德国）获得，并且根据瑞士对污水处理厂废水中微量污染物和检测最多的药物的策略进行选择(Margot 等，2015)。 甲酸HPLC-梯度级甲醇购自Sigma-Aldrich（Schnelldorf，德国）

九种化合物的化学性质示于表S2中的SI中。 使用ACD / Labs预测和数据库Molinisticts，PubChem，重新检测每种化合物的化学性质

2.3 微污染物的批量实验

进行三个反应器的批量实验以评估在除磷期间三种MBBR中九种微污染物的去除。 当观察到COD和磷去除的稳定性能时，进行批量实验。

2.3.1。 用于生物去除的R1PAO反应器的批量实验

对于反应器R1PAO，在两个不同的操作时间进行两次批次实验：在约30（批次1）和150天（批次2）操作之后。 在操作100天后观察到磷释放和吸收的性能变化表明微生物群落从PAO向GAO的转变（在3.1节中讨论）

对于两个批次实验，进行阶段1以在长期操作的相同初始进料条件（VFA可用性）下在厌氧条件下实现PHA积累。在该阶段（最后1小时），通过在0,15,30,45,60分钟收集5个样品，仅监测COD和磷但不监测微污染物。操作1小时后，将给水排出，并将60个载体（11％填充量）转移到1L的新玻璃反应器中。在有氧条件下在24小时期间监测微量污染物生物降解24小时（11个样品在0，对于R1PAO，0.3,0.5,1,2,3,4,6,20,22,24小时）。在微污染物取样的同时，取出用于分析磷的样品。在第1批中，在第2阶段，测试了两种不同的条件：（i）有氧条件，初始目标PO4-P浓度为8 mg / L（R1PAO（低P））和（ii）有氧条件，初始浓度为30 mg / L（R1PAO（高

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