Fe2O3柱撑累托石作为高效稳定的类芬顿多相催化剂降解有机污染物外文翻译资料

 2022-06-12 21:25:05

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环境.科学.技术.2010,44,6384-6389

Fe2O3柱撑累托石作为高效稳定的类芬顿多相催化剂降解有机污染物

张高科，高媛媛，张亚磊，郭亚丹

武汉理工大学资源与环境工程学院珞狮路122号，

上海市四平路1239号同济大学环境科学与工程学院，武汉430070，中国，污染控制与资源化研究国家重点实验室200092，P. R. China

2010年4月8日收到。2010年6月27日收到修订稿。2010年6月29日接受。

一种高效Fe2O3柱撑累托石（Fe-R）粘土被成功地开发出来，并作为非均相催化剂，用于有机污染物的光-芬顿降解中。X射线衍射分析和高分辨透射电子显微镜分析清楚地表明在Fe-R催化剂中存在Fe2O3纳米颗粒。通过偶氮染料若丹明B（RhB，100mg / L）和典型的持久性有机污染物4-硝基苯酚（4-NP）的变色和化学需氧量（COD）去除评价Fe-R催化剂的催化活性在过氧化氢（H2O2）的存在下，在可见光照射（lambda;gt; 420nm）下，发现两种污染物的变色率超过99.3％，两种污染物的COD去除率均超过87.0％。 Fe-R催化剂对水溶液中的RhB表现出很强的吸附能力。此外，Fe-R催化剂在五次再循环后对于RhB的降解仍表现出良好的稳定性。 Zeta电位和傅里叶变换红外光谱用于检查光反应过程。最后，（研究人员）提出了一种可能的光催化机理。

摘要

持久的和不可生物降解的有机物质如染料和硝基酚会污染水体，给地球上的生物带来非常大的威胁。污染物的多样性使得传统的水处理方法无法使用，导致了其以特定的方法发展[1]。

最近，由于羟自由基（bull;OH）的形成，废水处理的先进氧化工艺（AOPs）引起了越来越多的关注。实际上，bull;OH自由基是水性环境中氟化后最强的氧化物种类[2]。此外，生成的OH自由基具有很高的反应活性和非选择性，它们能够分解许多有机化合物，特别是非生物降解和持久性有机化合物[3,4]。

在AOPs技术中，芬顿反应（H2O2 Fe2 / Fe3 ）已被证明是降解废水中有机污染物最有效的方法之一。遗憾的是，它存在两个关键缺点：（i）去除处理剂中残留的离子使整个污水处理过程复杂化，使得该方法不经济，甚至容易产生二次金属离子污染。（ii）传统的芬顿系统仅在高酸性条件下（pH 2-3）才有效[5,6]。为了克服均相芬顿过程的优点，考虑到回收催化剂的可能性，我们做了一些尝试开发非均相催化剂，如Fe @ Fe2O3核壳纳米线[6]，具有新型笼状结构的Fe2O3霍尔球和多孔结晶壳[7]，微孔固体K3PW12O40[8]，Fe3 - 可变粘土[9,10]，二氧化硅负载的氧化铁[11],多孔材料如碳[12]，树脂[13-15]或柱撑粘土[16-19]。

在这些催化剂中，Fe3 交换的粘土和氧化铁支撑在柱撑粘土上因其特殊的性质和结构以及其丰富的储量和低成本而受到越来越多的关注[9]。赵以及其他人发现，在可见光照射下，H2O2存在下，Fe3 交换蒙脱石，锂皂石和绿脱石来降解孔雀石绿（MG）和罗丹明B（RhB）[9]。（有人）发现粘土中的可交换层间铁离子具有良好的降解MG和RhB的能力，并且含铁粘土是稳定的。Khalaf等人制备铁柱撑蒙脱石作为芬顿型非均相催化剂去除水中的肉桂酸，催化剂比均相中的Fe离子具有更高的能力[16]。胡以及其他人在紫外光下用制备的负载于膨润土（Fe-B）上的铁和H2O2降解Orange II[17,18]。结果显示Orange II的变色和TOC去除率分别达到接近100％和98％。然而，在可见光照射下累托石粘土上负载的Fe氧化物的催化能力尚且未知。累托石是一种常规的超细粘土矿物，其交替存在的比例为1：1的双相云母类云母层（非可膨胀）和双八面体绿土类层（可膨胀）。 Na ，K 和Ca2 的阳离子位于2：1云母状层和2：1蒙脱石层之间的层间区域，而可交换的水合阳离子存在于后者中[20]。在以前的研究中，许多研究人员集中于低浓度污染物（尤其是RhB）的降解，几乎不涉及柱撑粘土的吸附及其对降解的影响。

本文讲述了非均相催化剂Fe2O3-柱撑节理石（Fe-R）在H2O2作为氧化剂，在可见光照射（lambda;gt; 420nm）下，偶氮染料RhB（100 mg / L）和典型的持久性有机污染物4-硝基苯酚（4-NP，50 mg / L）的光降解作用。本文研究了Fe-R催化剂的稳定性和可能的光催化机理。

实验部分

材料。 本研究中使用的累托石来自湖北省钟祥市。 芳香胺过氧化物酶（POD）购自上海东风生物化学技术有限公司（中国），而N，N-二乙基对苯二胺（DPD）试剂来自控制信号化学科技有限公司（上海）。过氧化氢（H2O230％ ），氯化钠（NaCl），硝酸铁（Fe（NO3）3·9H2O），碳酸钠（Na2CO3），重铬酸钾（K2Cr2O7），硫酸银（Ag2SO4），硫酸汞（HgSO4），硫酸（H2SO4，98％），硝酸银（AgNO3），硫酸亚铁铵[（NH4）2Fe（SO4）2]，1,10-菲咯啉（C12H8N2·H2O），硫酸亚铁（FeSO4·7H2O），氢氧化钠（NaOH），盐酸（HCl，36-38％），罗丹明B（RhB）和4-硝基苯酚（4-NP）为分析性试剂级，不经进一步纯化即可使用。 在整个实验中使用去离子水。

Fe2O3柱撑累托石的制备。通过以下步骤制备Fe2O3柱撑累托石（Fe-R）：（i）使用与我们以前的工作中相同的方法制备饱和钠累托石钠形式[21]。（ii）通过将0.2MNa2CO3溶液滴加到25℃下的0.4MFe（NO3）3溶液中，直至Na / Fe摩尔比为1来制备柱化溶液。（iii）将柱化溶液老化24小时然后在60℃搅拌下滴加入2wt％累托土水性悬浮液中以获得10mmol Fe / g累托石比率。（iv）将得到的悬浮液老化8h后，通过离心分离沉淀物并用去离子水洗涤。然后将沉淀物置于70℃空气中干燥5h，400℃煅烧3h。最后得到Fe-R催化剂。

Fe-R催化剂的特性描述。采用X射线衍射仪（理学D / MAX-RB），在40kV和50mA的工作条件下进行CuKalpha;辐射，表征样品的结构和结晶度。用高分辨率透射电子显微镜（HRTEM）通过在200kV加速电压下操作的JEM 2100F电子显微镜观察Fe-R催化剂的形貌和微观结构。所制备样品的比表面积由比表面积（BET）方法在AUTOSORB-1氮吸附装置中进行。通过傅立叶变换红外（FT-IR）光谱（奈克瑟斯，热电尼高力）检测催化剂表面上的化学键。

RhB和4-NP的非均相光-芬顿降解。通过偶氮染料RhB（100 mg / L）和典型的持久性有机污染物4-NP（50 mg / L）对Fe-R催化剂的光催化活性进行评估。光-芬顿反应在具有辐射源（300W Dy灯）和420nm截止滤光片（lambda;gt; 420nm）的光反应器中进行，并且通过使用空调将反应温度保持在25℃。所有的光催化实验均在500mL派热克斯玻璃容器中进行恒磁力搅拌。

为了降解RhB，将0.2 g（本研究中降解的最佳剂量）的Fe-R催化剂加入到100mL的RhB水溶液溶液（100mg / L）进行实验（自然pH 4.25）。将悬浮液在黑暗中搅拌30分钟以分散催化剂（180分钟后达到吸附/解吸平衡）。取第一个样品（约8mL）后，将1.2mL的H2O2溶液（3％）加入到该悬浮液,这被证明是本研究中降解RhB的最佳剂量，然后光降解被初始化。在给定的照射时间间隔下，取样（约8mL）并离心以除去光催化剂颗粒。然后使用紫外-可见分光光度计（UV751GD，中国）在其最大吸收波长554nm下分析RhB水溶液的变色，并且使用K2Cr2O7氧化方法测量RhB水溶液的化学需氧量（COD）去除速率[22]。通过POD催化氧化产物DPD在lambda;= 551nm（ε=20951 M-1cm-1）[23]下测定溶液中H2O2的浓度与照射时间的关系。为了监测Fe-R催化剂中Fe的浸出，通过电感耦合等离子体（ICP）光谱法（最适条件4300DV，铂金埃尔默，美国）在溶液中的离子浓度与照射时间的关系。在70℃空气中干燥后，通过FT-IR分析光降解前后的Fe-R催化剂。此外，评价了pH值对Fe-R催化剂催化性能的影响，pH范围为2-12。通过使用pH计（梅特勒-托利多集团，台达320），用稀HCl或NaOH溶液调节初始溶液的pH值。

4-NP（50mg / L）的降解条件类似于RhB的降解条件，除了降解时间和H2O2溶液的数量（3％）分别为180 min和1.8mL（本研究中4-NP降解的最佳剂量）。 4-NP溶液的自然pH值为6.94，使用紫外可见分光光度计（UV-2102，尤尼柯，中国）在其最大吸收波长为318nm处对4-NP溶液的吸光度进行分析。

为了评价其光催化稳定性，我们在相同的条件下回收并重新使用Fe-R催化剂五次来分解RhB。

Zeta电位测量。使用BDL-B表面电势和粒度仪（双力仪器，中国上海）测量了累托石，悬浮在水溶液中的Fe-R催化剂和悬浮在RhB水溶液中的Fe-R催化剂在不同降解时间的Zeta电位。

结果与分析

Fe-R催化剂的特性描述。Fe-R催化剂是通过阳离子交换反应制备的，其中累托石中的原始层间阳离子与聚合物铁离子交换，其通过在400℃下煅烧而在层间区域中产生Fe2O3“柱”[24,25]。累托石和Fe-R催化剂的X-射线衍射（XRD）图示于图1A中。在Fe-R催化剂的XRD图中，累托石消失的（001）峰和累托石在2theta;= 6.64°处的（002）峰移动到高角（2theta;=8.90°）分别归因于制造复合材料过程中的分层现象和蒙脱石层脱水现象[26,27]。累托石和Fe-R催化剂在2theta;= 20.0°时的衍射峰可归属于累托石的（111）反射，基底间距约为0.44nm。Fe-R催化剂在2theta;= 35.6°处的衍射峰可归属于Fe2O3（粉末衍射标准联合委员会，文件号84-0306）的（110）反射，基底间距约为0.25nm。在累托石的XRD图中没有观察到Fe2O3峰。Fe-R催化剂的HRTEM图像如图1B所示。前体分子可通过氢键和范德华力吸附在脱落硅酸盐层的外表面上。因此，Fe2O3纳米粒子在累托石的绿土状夹层中和累托石表面在柱撑过程中形成。图1B中Fe2O3纳米颗粒和水杨酸的晶格间距分别约为0.25和0.44nm。这些结果与XRD分析结果一致。用BET法测得Fe-R催化剂的比表面积为72.2 m2 / g，这比累托石（17.9平方米/克）大得多。这归因于层间区域固定的Fe2O3“柱子”，它可以撑开累托石的层状结构[24]并增加Fe-R催化剂的比表面积。

RhB的光-芬顿

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