臭氧再生颗粒活性炭用于三卤甲烷的控制外文翻译资料

 2022-08-03 14:34:08

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危险性材料学报

臭氧再生颗粒活性炭用于三卤甲烷的控制

Xuexiang He,lowast;, Mark Elkouz, Mandu Inyang, Eric Dickenson, Eric C. Wer,lowast;

a南内华达州水务局(SNWA)，邮政信箱99954，拉斯维加斯，内华达州89193-9954，美国

b内华达州大学拉斯维加斯分校土木与环境工程与建筑系，内华达州拉斯维加斯89154，美国

要点

热再生GAC对DOC的吸附回收率最高。

F400、TiO2-和Ag-GAC对疏水Br-THMs具有优先吸附作用。

Br-THMs的吸附回收率高于Cl-THMs。

GAC再生前后游离氯被完全分解。

Ag-GAC在臭氧再生后表现出较强的抗菌活性恢复。

文章资讯

文章历史：

2016年6月30日收到

以修订后的形式于2016年12月7日收到

接受于2016年12月8日

2016你那12月9日在线提供

关键词：

颗粒活性炭（GAC）

再生

臭氧

银

三卤甲烷（THMs）

摘要

分配系统中三卤甲烷(THMs)的时空变化对水处理设施遵守消毒副产品规则提出了挑战。采用颗粒活性炭(GAC)和改性GAC (Ag-GAC和TiO2-GAC)处理含CHCl3(15-21 g/L)、CHBrCl2(13-16 g/L)、CHBr2Cl (13-14 g/L)和CHBr3(3 g/L)的氯化自来水。继溶解性有机碳(DOC)技术的突破之后，采用常规和新方法再生GAC。通过测定吸附性能(DOC、254 nm紫外吸光度和THMs)和物理性能(比表面积和孔体积)来评价GAC的再生效率。热再生可以在很短的时间内额外吸附DOC(床面体积，BV，约6000)，而臭氧再生无论GAC类型如何都是无效的。两种方法都可以恢复THM吸附(例如，BV突破ge;80%，CHBr3sim;44000 gt; CHBr2Clsim;35000 gt; CHBrCl2sim;31000 gt; CHCl3sim;7000)。细胞和附着的三磷酸腺苷测量说明了Ag-GAC的抗菌作用，这可能允许与其他GAC类型相比延长THM吸附。结果表明，臭氧再生可能是一种可行的就地替代吸附THMs在局部处理饮用水分配系统。

1介绍

饮用水分配系统中的微生物控制可以通过保持氯残留来进行管理。然而，氯和有机物之间的反应形成卤代消毒副产物(DBPs)。受管制和不受管制的DBPs由于其对人类健康[1]的潜在遗传毒性和致癌影响，是水务公司的主要关注点。三卤甲烷(THMs) 在美国环境保护署是一种重要的DBPs[2]。第一阶段消毒剂和消毒副产物规则(DBPR)要求整个分配系统中所有采样点的总THMs (TTHM)的运行年平均(RAA)低于80 ?g/L。根据2006年颁布的第2阶段DBPR，公用事业必须在其每个采样点[2]的运行年平均值(LRAA) lt;80 ?g/L。此外，第2阶段DBPR需要进行初始分布系统评估(IDSE)，以确定DBP浓度升高的部位[2,3]。新的DBPR使得对自来水公司的法规遵从性更具挑战性，它强调了对改进THM控制[4]的要求。即使处理过程可以调整和优化，在一个分配系统的水文，生物，化学和物理环境的变化使得集中控制THMs是一项困难的任务。事实上，许多研究已经证明了THM具有很强的时空变动性[5-9]，这促使了对饮用水分配系统THM处理技术本地化的需求。

气提已显示出在局部控制高温高压方面的潜力。通过将空气吹入水中，挥发性有机化合物被转移到大气中。该方法已被证明是去除氯仿[10]的有效方法。然而，溴化THMs (Br-THMs)更难通过气提去除，这与它们各自较低的气水分区一致，亨利定律挥发性常数(Kpc H，表1)为2.12 times; 10minus;3atm。m3molminus;1为溴二氯甲烷(CHBrCl2)， 7.83 times; 10minus;4atm。m3molminus;1为二溴氯甲烷(CHBr2Cl)， 5.32 times; 10minus;4atm。溴仿(CHBr3)的m3molminus;1为3.39 times; 10minus;3atm。m3molminus;1为氯仿(CHCl3)[11-13]。与空气剥离相反，颗粒活性炭(GAC)吸附对Br-THMs的去除效果优于CHCl3。事实上,Br-THMs显示较高的疏水性,证明了他们更高的n-octanol水分区系数,也就是说,一个日志Kow值为2.10,2.24,2.38,CHBrCl2 CHBr2Cl, CHBr3,分别与1.97 CHCl3(表1)[14],导致更大的亲和力Br-THMs对活性炭(AC)当AC的表面疏水性的主要因素控制程度的吸附(12、14 - 16)。GAC已在许多水处理厂得到应用，一般用于物理吸附去除水污染物和DBP前体，但也可作为生物过滤过程中微生物生长的基质，即以生物AC的形式，对污染物进行生物转化[15,17,18]。因此，评价GAC在局部控制THMs方面的潜力是有益的。

GAC处理的一个局限性是吸附孔位置的耗竭，导致需要进行材料替换或再生[15]。GAC的再生方法多种多样，包括超声、等离子体、微波、热、生物、化学和电化学等方法[19-24]。最常见的方法是热再生，通过焚烧材料挥发和/或焦化吸附的有机化合物[15]。由于该机制包括通过表面氧基团分解释放二氧化碳或CO，这个过程产生大量废气，产生潜在的空气污染[15]。GAC的物理去除、运输成本、能源成本以及吸附容量和碳材料质量的损失是寻找替代再生技术的原因[15,25 - 27]。臭氧单独或与GAC联合用于水的净化[28-31]。臭氧本身可以通过与富电子化合物(如胺和芳烃)反应选择性地破坏有机化合物，并生成非选择性羟基自由基(bull;OH)[29,30]。它还与GAC发生反应，称为催化羧酸过程[32]，产生大量的活性氧，从而延长GAC的吸附时间，延长羟基自由基的氧化和矿化[28]。

研究了不同GAC材料的臭氧再生性能，并将其作为一种潜在的原位工艺来提高GAC对DOC的吸附能力，在254 nm处的紫外吸收(UV254nm)和THMs。银浸渍GAC (AgGAC)因其独特的抗微生物特性而被评价[29,33 - 35]。微生物的有限生长可能允许更多的吸附位点在Ag-GAC中保持可获得。考虑到二氧化钛(TiO2)纳米粒子在臭氧[36]存在下产生bull;OH的催化作用，研究了TiO2(TiO2-GAC)修饰的GAC增强了bull;OH在GAC表面或孔隙内的暴露，提高了再生过程中对吸附有机物的破坏。常规热再生方法对DOC、UV254 nm和THM的吸附能力的熟练程度与臭氧再生进行了比较。总的来说，本研究直接比较了臭氧再生和常规热再生对DOC、UV254 nm，特别是THMs的吸附能力的恢复。

2材料和方法

2.1材料

常规沥青GAC (Filtrasorbreg;400 (F400)， Calgon Carbon Corporation, Pittsburgh, PA USA)和椰壳银浸渍GAC (Ag-GAC, CE12 times; 30, Calgon Carbon Corporation, Pittsburgh, PA USA)用于实验研究。TiO2-GAC的合成采用了先前报道的溶胶-凝胶法[37]。简言之，摩尔比为1:2:1:1为TBT:乙醇:HNO3:H2O (TBT，丁氧钛(IV);EtOH、乙醇;水, 超纯水)。先将TBT溶解在乙醇中，在室温下剧烈搅拌2 h，然后加入H2O/HNO3/乙醇混合物。水解产生的醇盐的解决方案在未来发生停滞2 h。形成TiO2-sol当时与适量的混合F400来说广汽,烘干的一夜之间在105◦C和煅烧随后在600◦C氮(N2) 2 h,形成金红石二氧化钛,更稳定和催化臭氧化反应比锐钛矿[38-40]。图S1中的扫描电子显微镜-能量色散x射线能谱(SEM-EDX)成像(补充信息SI)提供了tio2和Ag沉积在GAC表面的证据。

2.2柱实验

各柱(15 times; 600 mm色谱柱，Ace玻璃)的实验设置和材料类型示意图如图1所示。详细的实验步骤见S1。计算各柱的空床接触时间(EBCT)，见表2。整个试验期间进水自来水pH值相对稳定(表3);而GAC出水显示类似的pH水平(表2)。在第1和第2运行之间的水温没有显著差异，平均20.3plusmn;0.6◦C和20.1plusmn;0.5◦C，分别。进水自来水的其他主要水质参数见表3。

2.3再生

使用GSL-1100高温真空管炉(MTI公司，Richmond, CA USA)进行热再生。在N2[41]中，GAC介质的加热温度为25◦C, 49 min时提高20◦C/min。温度被编程为983◦C下135分钟在蒸汽。之后，反应堆在氮气中自然冷却。臭氧再生是通过将废弃的GAC放入装有100 mL去离子水的洗气瓶中进行的。臭氧发生器(CFS-1A, Ozonia North America, Elmwood Park, NJ USA)提供了气态臭氧(gt;12%wt，与lt;0.1 m3STP/h气体流量)到气体清洗瓶臭氧从气相转移到水相在室温(20◦C)。气体洗涤瓶内连续搅拌GAC介质，促进均匀混合和臭氧暴露。对不同的材料，用臭氧处理GAC 30或60分钟，见表2。由于o3在GAC存在下的快速分解，故未测定GAC悬浮液中的溶解臭氧残留量。

表1

三卤甲烷的性质。

，亨利定律挥发性常数，定义为平衡条件下气相中某一物质的分压与水中该物质的浓度之比[11-13]。

Kow，正辛醇对水的分配系数[14]。

K和n, Freundlich吸附等温常数[50]。

k，二阶速率常数。

图1所示。台架柱测试装置原理图。

表2

列条件

表3

自来水的水质。注:试验1，再生前(2014年12月8日至2015年1月29日);测试2，再生后(2015年3月30日至2015年5月4日)。

2.4分析方法

使用TOC分析仪(Shimadzu, Columbia, MD USA)按照标准方法5310B[42]测定DOC。UV254 nm用Hach DR5000分光光度计测定，部分确认用Perkin Elmer Lambda 45分光光度计，标准方法5910B[42]。根据EPA法415.3[43]计算254 nm处的紫外吸光度(SUVA)。使用DPD法(哈希公司，Loveland, CO USA)测定氯残留量(包括游离和总)。采集样品于40 mL琥珀瓶中，用30 L 10%硫代硫酸钠(w/v)淬灭，按照美国环保局方法524.2气相色谱-质谱联用[44]进行分析。结果报告为总THMs (THM，即CHCl3、CHBrCl2、CHBr2Cl和CHBr3的总和)或单独THM浓度。三磷酸腺苷(ATP)用于通过沉积和表面分析测试试剂盒定量GAC (tATP)上的附着生物量，以及通过一种猝干水测试试剂盒(luminosultra Technologies, Fredericton, New Brunswick, Canada)定量流出水中的脱落生物量(cATP)。用量子色法测定了样品的表面积(SA)和孔体积(PV)

表4

所研究的GAC的比表面积和孔体积。

Autosorb I表面积分析仪，分别在77 K和273 K[45,46]。样品在180◦C真空下脱气至少24小时之前分析。SA-N2used吸附数据在0.01 - -0.3相对压力范围内,并根据Brunauer-Emmett-Teller计算(打赌)理论而PV-N2was计算淬火固体密度泛函理论(QSDFT)碳吸附分支数据基于slit-pore模型(孔隙直径lt; 2 nm)和圆柱孔模型(孔隙直径gt; 2海里)。采用的co2吸附剂测量值低于0.03范围相对压力数据，sa - co2和pv - co2采用基于裂隙形孔隙平衡模型的非局部密度泛函理论(NLDFT)进行解释。因为N2is活动阻碍进入微孔隙少而CO2diffusion活动有限和碳是更灵活的在273 K (CO2)的冷凝温度,在本研究中,SA和PV毛孔源自N2were假定的毛孔等1.5 -30海里(例如,中孔)和那些来自CO2were假定为毛孔范围0.3 - -1.5 nm(即作用)。不同研究材料的SA-N2、SA-CO2、pv - n2和PV-CO2的结果见表4。

3结果与讨论

3.1 DOC的吸附与吸附回收

在初始吸附阶段(第1天)，DOC去除在不同的GAC研究材料里是类似的（图2）.AgGAC达到饱和(定义为出水DOCge;进水DOC)的速度略快，BV为16,625，而F400 GAC和TiO2-GAC分别为27,395和30,291，这可能是由于Ag-GAC中介孔数量较低，如图S2a和b所示。再生后,热再生的F400和DOC回收率最高。5臭氧再生GAC样品的回收率极低，启动后gt;的DOC突破75%。通过现有的再生方法，发现热再生的F400 GAC是表现最好的碳，在整个第二轮过程中，进水DOC的吸附量ge;4%。尽管没有数据的SA和光伏材料再生之前,由各种有机和无机材料的饱和水成分在实验中很有可能会导致降低SA和PV对中孔和微孔隙,再生后如图所示的数据和第二年底测试。因此，热再生GAC中孔SA和PV的唯一增加显然是由于再生方法，即SA- n2从948.5增加到1047.8 m2/g, PV- n2从0.461增加到0.485 cm3/g(表4)。对UV254 nm的吸附也进行了评估，发现与DOC一致，如图S3所示。

臭氧在GAC表面具有较强的氧化性，导致酸性氧络合物[25]的增加，阻碍了微孔的进入，导致有效表面积[47]的减少。臭氧处理不足会导致被吸附的有机物氧化而不会在GAC表面释放活性吸附官能团，而臭氧处理时

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