以干湿循环和冻融循环模拟的历史污染碱土中生物炭和酶活性对Cd、Ni稳定的影响外文翻译资料

 2022-08-08 11:16:22

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以干湿循环和冻融循环模拟的历史污染碱土中生物炭和酶活性对Cd、Ni稳定的影响

摘要

自然老化会改变生物炭的表面物理化学性质，从而影响重金属的滞留。这个实验研究了生物炭老化对土壤中重金属(Cd和Ni)的稳定作用以及实验室干湿循环和冻干循环模拟的土壤酶活性的影响。小麦秸秆(WS)生物炭和玉米秸秆(CS)生物炭进行30次WD或FT循环，用两种新鲜生物炭(5% w/w)改良的镉镍污染碱性土壤进行30天恒定水分培养和30次WD或FT循环。老化导致生物炭的酸碱度略有降低，氧含量和表面积显著增加，并形成新的碳酸盐矿物。WS生物炭比CS生物炭更能有效降低土壤中的植物有效态镉，在恒湿培养、WD老化和FT老化条件下分别降低了12.1%、14.6%和12.9%。添加生物炭使镍的植物有效性降低，仅在WD老化下观察到，在WS和CS生物炭存在下分别降低17.0%和18.5%。在所有老化过程中，生物参数还降低了镉在酸可溶和可还原组分中的分布。生物炭的添加降低了几乎所有老化模式下的过氧化氢酶活性和老化下的转化酶活性，但提高了老化下的脲酶活性。在恒定水分和加速老化条件下，用生物炭改良的土壤中酶活性的比较表明，WD老化显著降低了所有处理的过氧化氢酶、转化酶和脲酶的活性，而FT老化显著提高了所有处理的脲酶活性。这些发现表明生物炭可以在变化的环境条件下稳定碱性土壤中的镉，尽管某些土壤酶的活性可能受到负面影响。

关键词：加速老化 生物炭 土壤修复 重金属稳定化 镉 酶活性

一.前言

稳定化是降低污染土壤中重金属迁移性和生物有效性的常规方法。近年来，由于其对重金属的高吸附能力，以及减少养分淋失和改善土壤肥力和植物生长的有益效果，生物炭作为稳定材料的潜力引起了人们的极大兴趣。生物炭在稳定土壤重金属方面的短期性能受到了相当多的关注，而对其长期修复效果的研究却很有限。生物炭在应用于田间土壤后，会经历非生物和/或生物过程(所谓的老化)，这可能会改变其物理和化学性质，从而影响重金属的稳定。由于生物炭在自然环境中的缓慢老化，小规模的短期严酷老化机制(称为加速老化)可用作自然老化过程的替代物。最近进行了加速老化试验，采用湿式循环、冷冻式循环、化学氧化(如用H2O2或硝酸)和高温培养来预测生物炭对污染土壤中重金属稳定性的长期影响。例如，徐等人、张等人和谭等人使用这些加速老化方法来研究老化的生物炭对水溶液中重金属(例如，镉、汞和铅)的吸附能力。徐等人和孟等人采用WD和FT老化方法研究了加速老化过程中生物炭对污染土壤中Cd的固定能力，沈等人在经过麦秸生物炭改良的含粘土的土壤洗涤残渣上进行了WD循环，以评价重金属在的长期稳定性。最近，赵等人用CO2饱和水进行了连续的WD循环，以模拟天然雨水对稻壳生物炭稳定汞污染土壤的酸性效应。

与酸性和中性土壤相比，生物炭在稳定碱性土壤中重金属方面的长期有效性受到的关注要少得多，尽管被重金属污染的碱性土壤(例如，在焦化场所、雨水灌溉的小麦农田和冶炼厂污染的土壤)也对人类和植物健康构成潜在威胁。在本研究中，我们进行了WD和FT循环，以检测在模拟老化过程中，被镉和镍污染的碱性土壤中生物炭性质和重金属潜在迁移性的变化。两种来源于作物残体的生物炭，即小麦秸秆(WS)和玉米秸秆(CS)生物炭被用作模型生物炭，这两种生物炭在以前的研究中已被报道能够稳定重金属。小麦和玉米是中国北方种植最广泛的两种粮食作物，利用丰富的小麦秸秆和玉米秸秆生产生物炭有助于处理丰富的秸秆废弃物，否则这些废弃物将通过露天焚烧处理，并促进其在土壤修复中的大规模应用。除了长期有效性之外，理想的稳定材料应该不会对土壤生物状态造成显著的不利影响。土壤酶是土壤碳、氮、磷、硫生化循环的主要参与者，对重金属和环境胁迫(如土壤酸碱度和通气性、养分有效性、水分和热胁迫)敏感，其活性可作为土壤质量的重要生物学指标 恒定水分培养过程中土壤酶活性的反应，而加速老化条件下生物炭对土壤酶活性的影响却知之甚少。因此，本研究对生物炭改良土壤中的酶活性进行了测定，以了解土壤酶活性的变化。 本研究的目的是(1)研究老化对不同生物炭的物理和化学性质的影响，(2)与恒定湿度培养相比，评价生物炭在老化条件下稳定污染碱性土壤中重金属的有效性，以及(3)评价不同老化条件下生物炭对改良土壤中酶活性的影响。这些发现为生物炭在碱性污染土壤中稳定重金属的长期性能以及生物炭应用的土壤生化反应提供了重要的见解。

二、材料和方法

2.1模型生物炭和土壤

本研究中使用的WS和CS生物炭购自中国南京智荣联科技有限公司。它们是在500oC的无氧条件下，使用专利的慢速热解技术从秸秆中生产的，如Liu等人所述。虽然400至700oC的温度范围被用于热解秸秆以生产用于稳定重金属的生物炭(表s1)，500oC被建议为具有平衡的热量消耗和碳化水平的生物炭生产的中等温度。接收的生物炭在40oC下烘干，并在使用前研磨至小于0.5毫米。

在中国中部河南省新乡市一家旧镍镉电池制造商附近的一个高地农田(北纬35° 200′5800Prime;，东经113° 500′5100Prime;)取样的表层土壤(0- 0.1米)被用作模型土壤。在过去的几十年里，新乡蓬勃发展的电池产业由于废水灌溉和大气沉积在当地农田留下了大量的镉污染。土壤(潮褐土)的pH值为8.32(在1:5土壤:水混合物中测定)，阳离子交换容量(CEC)为16.72 cmol kg-1，有机物(OM)含量为1.94%。它含有46.28%(体积/体积)的砂粒(20-2000毫米)、31.02%(体积/体积)的淤泥(2-20毫米)和22.70%(体积/体积)的粘土(0.01-2毫米)颗粒。土壤中镉、铬、铜、镍、铅和锌的总含量分别为6.0、92.1、33.3、74.1、35.1和90.1mg/kg。在这些重金属中，只有镉超过了中国农业土壤(pH gt; 7.5)的风险筛选值(0.6mg/kg)和风险干预值(4.0mg/kg)。此外，土壤中镉和镍的含量远高于其背景值(分别为0.074和26.7mg/kg)。因此，选择镉和镍作为评价生物炭改性效果的目标金属。土壤样品在使用前风干并通过2毫米的筛子。

2.2 老化处理

本研究采用三种老化方式，即恒湿、WD循环和FT循环，并进行30天的老化试验。WD和FT老化方法是在申等人和徐等人的基础上进行修改的，详细内容见补充数据。单独的生物炭要经过水分老化和傅立叶变换老化，而土壤和土壤的新鲜生物炭混合物(生物炭比例为5% w/w)要经过恒湿培养、水分老化和傅立叶变换老化。如表s2所示，虽然生物炭的用量在2%-5%的范围内经常被用于研究对污染土壤和沉积物中重金属的稳定效果，但通常需要相当高的施用量(通常为5%或以上)才能达到显著的效果。因此，在本研究中选择了5%(干土重量)的施用量来比较不同老化处理下WS和CS生物炭稳定镉和镍的性能。所有的处理都分三次进行，这类似于以前的研究。

2.3分析方法

使用补充数据中详述的方法，测定土壤和生物炭样品的pH值和CEC值，表征生物炭的整体元素(碳、氢、氮和氧)组成、表面积、表面官能团和粉末X射线衍射(XRD)光谱。用0.01 M氯化钙提取法测定了土壤中镉和镍的植物有效态。土壤中镉和镍四种化学组分，即酸溶性组分(F1)、可还原组分(F2)、可氧化组分(F3)和残留组分(F4)中的分配，按照我们以前工作中使用的程序，通过改良的共同体参考局(BCR)顺序提取试验进行评估。顺序提取的不同步骤中使用的试剂和提取条件总结在表3中。以铑为内标，在电感耦合等离子体质谱仪(美国珀金勒姆公司NexION 350D)上分析了所有水样中镉和镍的含量。对空白和重复样品进行质量控制分析。

2.4酶活性测定

采用关等和李等提出的分光光度法，测定了土壤中过氧化氢酶(酶代码EC 1.11.1.6)、转化酶(酶代码EC 3.2.1.26)和脲酶(酶代码EC 3.5.1.5)的活性。详细方法见补充数据。

2.5统计分析

单因素方差分析(ANOVA)用于确定相同类型的新鲜和老化生物炭之间差异的显著性。采用独立t检验比较了相同老化条件下WS和CS生物炭的均值。双向方差分析用于确定土壤pH值、CEC、重金属的各种化学成分和酶活性(作为因变量)是否受到生物炭添加(固定因子1)、老化方式(固定因子2)或它们的相互作用的影响。所有事后多重比较均采用显著性水平为0.05的最小显著性差异(LSD)测试。统计分析采用SPSS统计软件(20.0.0版，IBM，美国)进行。

三、结果

3.1新鲜和老化生物炭的特性

如表1所示，当两种生物炭都是高碱性时，新鲜WS生物炭的pH值比新鲜CS生物炭高0.19个单位(p lt; 0.05)。WD老化对WS生物炭的pH值没有显著影响(p gt; 0.05)，但使CS生物炭的pH值降低了0.10个单位(p lt; 0.05)。FT老化对生物炭的酸碱度影响更为显著(p lt; 0.05)，分别使WS和CS生物炭的酸碱度降低了0.19和0.16个单位。在相同老化条件下，WS生物炭的pH值高于CS生物炭(p lt; 0.05)。新鲜的WS生物炭比新鲜的CS生物炭具有更高的芳构化程度，因为其氧碳比和碳氧氮比低于新鲜的cs生物炭。新鲜生物炭和老化生物炭之间的整体元素组成也有显著差异(p lt; 0.05)。具体而言，与新鲜生物炭中的相比，所有老化生物炭的氧含量增加(在WD老化后，WS和CS生物炭中的氧含量分别增加6.3%和3.7%，在FT老化后，WS和CS生物炭中的氧含量分别增加8.6%和3.1%)，而老化WS生物炭中的碳和氮含量减少(在WD老化后，分别减少5.3%和1.7%，在FT老化后，分别减少6.0%和5.8%)。此外，WD和FT老化后WS生物炭的氧碳比和氮氧碳比增加，表明老化后的生物炭亲水性和极性增强。FT老化后WS和CS生物炭的氢碳比增加，表明老化后生物炭的芳香性降低。在相同老化条件下，WS生物炭的碳、氢、氮和氧含量均高于CS生物炭(p lt; 0.05)，但WD老化后WS生物炭和CS生物炭的氧含量差异不显著(p gt; 0.05)，而WS生物炭的氢碳比、氧碳比和氮氧碳比均低于CS生物炭。WD老化明显增加了两种生物炭的表面积，而FT老化增加的表面积较小。新鲜WS生物炭的比表面积是新鲜CS生物炭的1.4倍。相比之下，WD和FT老化的CS生物炭的表面积分别是WD和FT老化的WS生物炭的1.6倍和1.2倍。

新鲜和老化的生物炭的傅里叶变换红外光谱显示出相似的特征，这表明相同的有机官能团(图S1)。表S4列出了基于已发表的植物生物质衍生生物炭文献的条带位置和分配。以3400 CM-1为中心的宽带主要归属于酚-OH，在3028-3048、874、801和757 cm-1观察到的带归属于芳香族C-H，而在1590 cm-1的带归属于芳香族C-C。在2919 cm-1的带归属于脂肪族C=H，而在1090 cm-1的带归属于C-O-C,其主要存在于纤维素和半纤维素中。在所有光谱中，脂肪族碳氢带的信号明显弱于芳香族碳氢带的信号，这表明所有生物炭都具有高芳香性。新鲜和老化的WS和CS生物炭的光谱比较表明，在WD和FT老化后，代表芳香碳氢和碳=碳的谱带强度略有下降。图S2显示了新鲜和老化生物炭的XRD光谱。所有生物炭中KCl的存在都被所有光谱中28.3°、40.5°和50.2°的尖峰所证实。此外，对于新鲜和老化的CS生物炭(图S2def)，20.8°和26.6°的尖峰以及36.5°和42.4°的尖峰表明存在石英(SiO2)。生物炭通常富含阳离子元素，如钙、钾、镁和钠。在本研究的生物炭中还发现了多种钙镁草酸盐和碳酸盐矿物。XRD光谱还表明老化后在生物炭上形成了新的碳酸盐矿物，即WD老化的WS生物炭中的MgC2O4(图S2b)和FT老化的WS生物炭中的Mg3O(CO3)2(图S2c)。

表1 WS和CS生物炭老化前后理化特性的比较。

生物炭 pH c(%) H(%) N(%) O(%) H/C# O/C# (N O)/C# 表面积

新鲜的WS 9.74plusmn;0.02A 67.61plusmn;0.20A 3.22plusmn;0.05A 1.20plusmn;0.01A 11.56plusmn;0.O7B 0.57 0.13 0.14 4.28

WD老化的WS 9.72plusmn;0.00A 64.06plusmn;0.92B 2.95plusmn;0.04B 1.18plusmn;0.02B 12.29plusmn;0.27A 0.55 0.14 0.16 8.65

FT老化的WS 9.55plusmn;0.02B 63.54plusmn;0.91B 3.15plusmn;0.02A 1.13plusmn;0.01C 12.55plusmn;0.14A 0.59 0.15 0.16 4.76

新鲜的CS 9.55plusmn;0.01a* 56.95plusmn;0.89a* 2.67plusmn;0.11b* 2.21plusmn;0.00a* 11.80plusmn;0.05b* 0.56 0.16 0.19 3.05

WD老化的CS 9.45plusmn;0.02b* 57.39plusmn;0.21a* 2.68plusmn;0.02b* 2.18plusmn;0.02

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