多孔性增强氧化镁／生物炭去除水溶液中 磷酸盐的制备：一种新型组合电化学改性方法的应用外文翻译资料

 2022-08-06 09:20:02

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摘 要

一种基于石墨电极的电场和MgCl2为电解质的新型复合电化学改性（CEM）方法，用于制备含氧化镁（MgO）的多孔性增强生物炭纳米复合材料（PE-MgO／生物炭）。在CEM方法中，将干燥的大型海洋藻类浸泡在MgCl2溶液中，然后施加20V的电压10分钟，进行热解。形态和化学分析结果表明，具有高度结晶结构的纳米MgO颗粒分散和富集在PE-MgO／生物炭的表面，具有较高的磷酸盐吸附能力。在吸附平衡试验中，PE-MgO／生物炭对水溶液中磷酸盐的吸附能力最强，Langmuir-Freundlich最大吸附能力高达620mg-Pg-1。由此可见，新引入的CEM方法是一种简单、省时、有效制备改性生物炭的有效附加技术。

关键词：大型海洋藻类，磷酸盐，生物炭，吸附等温线，氧化镁

1引言

近年来，随着对环境污染及其导致的经济问题的日益关注，人们开始探索控制水体中过量磷的有效替代方法。虽然已经开发出许多方法来去除水溶液中的磷，但它仍然是一项艰巨的任务：这个目标不能通过任何传统技术成功实现，但需要许多不同的方法。在各种方法中，吸附法是比较方便和经济的磷酸盐去除法。生物炭是一种性价比高、环境友好的材料，作为一种有前途的吸附剂，生物炭因其吸附能力强、在许多环境领域具有良好的应用效益而受到广泛关注。最近，大型海洋藻类通过热解合成生物油的应用受到了极大的关注，因为它大量存在且易于得到，并且与粮食作物或土地利用存在可避免的竞争。因此可以预期大型海洋藻类的热解将成为实现生物燃料和生物炭生产双重效应的理想选择。

为了大大提高生物炭的吸附性能，通过在热解前与镁在化学溶液中混合2小时来研究MgO纳米复合材料对生物炭进行化学改性。尽管附着在生物炭表面的MgO纳米复合材料对磷酸盐有着优秀的吸附能力，但镁浸渍在生物炭表面的制备过程似乎很耗时。因此，它启发了一种新方法的发展，该方法将MgO纳米复合材料分布在多孔性增强的生物炭基体中，这种制备工艺被称为CEM方法（复合电化学改性）。本研究假设，在电化学反应中，将MgCl2作为电解液会在几分钟内产生强氧化剂（例如，HOCl和OCl-1），这被证明是一种不仅提高生物炭表面多孔性，还能提供MgO纳米复合材料结合位点的方法。因此，CEM方法是实现这些双重目标的理想选择；而且，据了解，目前还没有研究将电解和化学浸渍相结合的优势用于制备MgO改性生物炭。

在此研究背景下，本工作的目的是应用新引入的CEM法制备去除水溶液中磷酸盐的改性生物炭。本研究以一种棕色的大型海洋藻类，海带作为制备生物炭的寄主材料。总体的实验结果表明，由CEM法制备的改性生物炭，在文中称为多孔性增强MgO／生物炭（PE-MgO／生物炭），在其他类型的生物炭测试中表现出最高的磷酸盐吸附容量和最适合的物理化学性质（BET表面积和MgO纳米复合材料）。该方法具有物理化学性质同步提升、操作简单、节省时间等优点，可用于各种生物炭材料的改性。

2研究方法

2.1多孔性增强MgO／生物炭（PE-MgO／生物炭）的制备

收集一种棕色的大型海洋藻类，然后在60°C的烤箱中烘干24小时。用刀具铣削韦林商用搅拌机将干燥的海藻磨成粉末，然后筛到小于0.5mm的粒度。在CEM方法中，使用电源（0-100V和0-12A，可编程直流电源，ODA，韩国）施加适当的电压。石墨电极的有效表面积为14.13cm2，电极间距固定在3cm。用KH2PO4在容量瓶中配制1000mgL-1的磷酸盐原液，并稀释至所需浓度。

将60g的MgCl2·6H2O溶解于90mL蒸馏水中制备氯化镁溶液。随后，为了制备PE-MgO／生物炭，将一定量的干海藻浸泡在MgCl2溶液中（固液比为1:10），在20V的电压下，在150rpm的恒定搅拌条件下搅拌10分钟。CEM处理结束后，将混合样品在80°C烘干以去除水分。干燥的混合物在氮气环境下（氮气流量为25mL min-1）从5°C min-1到600°C热解1小时。使用砂浆将热解的样品轻轻压碎，然后用蒸馏去离子水清洗几次，在80°C下烘干24小时，并在实验前密封在容器中。此外，为了比较PE-MgO／生物炭的性能，还准备了原生生物炭（仅600°C热解1小时），电场（EF）-生物炭（20V10分钟 600°C热解1小时）和MgCl2-生物炭（与MgCl2溶液混合2小时 600°C热解1小时）。

2.2磷酸盐吸附试验

取每个生物炭样品0.05g与50mL 5～200mgL-1范围内不同浓度的磷酸盐溶液混合，在反应容器中测定生物炭对磷酸盐的吸附等温线。然后将反应容器置于恒温振荡箱中，控制温度20plusmn;2°C，200rmp均匀振荡48小时。立即使用开孔0.45?m的注射器过滤器过滤样品；然后，按下式计算每种生物炭上吸附的磷酸盐量：

qe=V（Ci-Ce）／M （1）

式中，qe（mg-Pg-1）是在给定时间内每单位重量的吸附剂吸附的磷酸盐的量，M（g）是吸附剂的质量，V（L）是磷酸盐溶液的体积，Ci和Ce（mgL-1）分别是磷酸盐的初始浓度和平衡浓度。

2.3分析方法

利用纳米孔隙度体系（NP-XQ，Mirae科学仪器，韩国）在77K条件下对生物炭的表面进行氮吸附／解吸研究。磷酸盐浓度使用离子色谱仪（DX-120，Dionex，美国）进行分析。利用X射线衍射（XRD，D8 Advance Sol-X，Bruker Co.，美国）分析生物炭的矿物晶体结构。利用扫描电子显微镜（SEM）对其形态和微观结构进行研究。表面元素分析也与SEM同时进行，在相同的表面位置使用能量色散X射线规范光谱（EDS，S-4200，Hitachi Co.，日本）。

3结果与讨论

3.1 PE-MgO／生物炭的结构特性

通过SEM分析获得了原生生物炭、EF-生物炭、MgCl2-生物炭和PE-MgO／生物炭的图像（见补充数据，图S1）。如图S1（A1-3）所示，原生生物炭表面光滑，结构较差，而EF-生物炭可以观察到形态变化（图S1（B1-3））；这些结果与BET表面积的物理分析结果一致（见补充数据，表S1）。原生生物炭的结构孔隙率较差（2.39m2g-1），而BET比表面积可达56.42 m2g-1，说明CEM法可以制备出更适合于吸附水溶液中磷酸盐的物理性质。特别是这些MgCl2-生物炭的SEM图像（图S1(C3)和PE-MgO／生物炭（图S1(D3)显示出的粗糙表面，表明两种生物炭的表面都覆盖着石状或花朵状的纳米MgO（镁石）颗粒，这些颗粒可以作为主要的吸附位点来去除磷酸盐）。如下图S2（补充数据）所示，EDS光谱分析也清楚地证实了所示的纳米颗粒是由镁和氧气组成的，这种化学成分与XRD图谱非常一致（见补充数据，图S3）。五个衍射峰被鉴定为MgO（JCPDS card No.75-0447），这表明MgO颗粒高度结晶，并且在MgCl2-生物炭和PE-MgO／生物炭的整个表面均匀分解。这种优越的物理化学性质使其具有较高的磷酸盐吸附能力，因此可以认为，利用这种新颖、简单的CEM方法，在PE-MgO／生物炭中成功开发出了MgO纳米复合材料。

3.2吸附等温线

为了评价PE-MgO／生物炭的吸附性能，采用Langmuir、Freudlich和Langmuir-Freundlich三种吸附等温线模型对磷酸盐的吸附平衡进行分析，其表达式如下：

qe=qmKLCe/(1 KLCe) （2）

qe=KFCe1/n （3）

qe=qmKCe1/n/(1 KCe1/n) （4）

式中，qe是单位重量吸附剂（mg-Pg-1）在体积溶液中吸附质平衡浓度（Ce，mgL-1）下对磷酸盐的吸附量。KL、KF和K分别是Langmuir、Freudlich和Langmuir-Freundlich常数。qm是最大吸附容量，1/n是非均质因子。

图1显示了三条等温线的实验结果和拟合曲线，表1总结了三种不同模型的估计模型参数和相关系数（R2）。总体吸附等温线实验结果表明，CEM法大大提高了PE-MgO／生物炭对磷酸盐的吸附能力，最大吸附量超过20 mg-Pg-1，约为原生生物炭（3.3 mg-Pg-1）的7倍。通过比较各模型的R2值，Langmuir-Freundlich模型拟合实验数据略好于Langmuir模型和Freudlich模型，R2位0.9917，从而证实了磷酸盐在PE-MgO／生物炭非均相表面的吸附。此外，PE-MgO／生物炭的n值和K值均大于其他生物炭，说明由于磷酸盐与PE-MgO／生物炭的相互作用更强，其对磷酸盐的吸附量大于其他生物炭。根据Langmuir-Freundlich模型提供的磷酸盐吸附容量估算，计算CEM法对磷酸盐吸附的协同效应（见补充数据，表S2）。结果表明，PE-MgO／生物炭对磷酸盐的预吸附量高于EF-生物炭和MgCl2-生物炭的吸附量，因此“E”值为正表明二者之间存在明显的协同效应。因此，PE-MgO／生物炭的显著性能可以归因于CEM方法的双重功能，既增强了表面积（提供更多的结合位点），又使MgO纳米复合材料浸渍在生物炭表面。

最后，为了比较磷酸盐的最大吸附量，测定了在与之前研究相似的磷酸盐浓度（1-2500 mg-PL-1）下的吸附平衡等温线，其他实验步骤与前一次试验相同。从图2和表2可以看出，Langmuir-Freundlich模型比其他模型更符合实验数据。因此，Langmuir-Freundlich模型得到的最大磷酸盐吸附容量约为620 mg-Pg-1，远高于以往的研究。例如，使用MgO、Ca-Mg、Mg-Al和AlOOH进行化学改性的生物炭对磷酸盐的最大吸附能力分别为326.63、410、135和239 mg-Pg-1。尽管本研究获得的最大磷酸盐吸附能力低于之前的工作（用MgCl2<!--

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