氧化镁嵌入的氮自掺杂生物炭复合材料：水溶液中重金属的快速高效吸附外文翻译资料

 2022-08-06 09:20:25

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摘 要

自然水体中的铅污染是由于对水生生态系统和人类健康的有毒影响,而吸附是从水中去除Pb的有效途径。吸附剂与吸附剂之间的表面相互作用在吸附过程中起着主导作用，适当地改变一种材料的表面性质对于提高吸附性能至关重要。在本研究中，通过一锅快速热解MgCl 2来合成稳定在N掺杂生物炭（MgO @ N-生物炭）上的氧化镁（MgO）纳米颗粒，作为一种增加生物炭表面可交换的离子和含N的官能团并增加对Pb2 的吸附量的方法。合成的MgO@N-生物炭在具有大吸附能力(893mg/g）、非常短的平衡时间（lt;10分钟）和大通量（sim;4450BV）的水溶液中对Pb有较好的吸附性能。结果表明，这种优异的吸附性能可以在各种环境相关的干扰下保持，包括pH、天然有机物和其他金属离子，这表明该材料可适用于处理废水、天然水体，甚至是饮用水。此外，MgO@N-生物炭快速有效地去除Cd2 和四环素。已经进行了多种表征和比较试验，证明了表面吸附和离子交换是导致部分Pb吸附的原因，从这些结果可以推断，MgO@N-生物炭的高性能主要是由于Pb2 和C-O或O=C=O、吡啶、吡啶酮和吡啶N的表面配位。

导言

富营养化水体中吸收高容量氮的水生植物为控制富营养化提供了一种可行的途径。收获成熟的水生水生植物生物质对于有效防止枯萎期间水体中N的释放至关重要。由于储存性能差和运输成本高，有效地减少和循环利用大量植植物生物质的适当方法仍然是一个巨大的挑战。

快速热解是在极高的加热速率下，在中间温度(400minus;600°C)没有O2的情况下，有机固体废物热分解。这一过程被认为是一种很有前途的技术，可以将水生水生植物生物质转化为有价值的生物油和生物炭，从而最小化废物和回收大量的水生水生植物生物质。生物油可用于生产生物燃料或化学原料，而生物炭（约占原料的三分之一）因为其稳定的碳骨架和丰富的含O和N官能团可用作不同用途的平台碳材料。

除了富营养化，自然水体中的重金属污染（如铅、汞、镉、铜和镍）由于对水生生态系统和人类健康的毒性影响而成为环境问题。Pb是危险废物场中最常见的重金属，经常从矿物溶解和工业废水进入水生环境。Pb也是饮用水中的一种主要的微污染物，它经常在配水系统中扩散。由于铅具有很高的生理毒性，它被认为是一种优先的生态危害污染物，因此确保一种方法以迅速和完全地从水体中去除它是必要的。

使用生物炭进行吸附，通常被认为是去除水生环境中Pb污染的最有效的方法，但因为其有限的表面官能团和多孔结构，生物炭的吸附能力相对较低，需要较长的平衡时间。例如，从芝麻秸秆中提取的生物炭已被应用于Pb的去除，最大容量为102mg/g，平衡时间为24h，而来自AlternantheraPil 的生物炭最大Pb吸附容量为257.1mg/g，平衡时间为2.5h。其他方法，如表面氧化和胺化，可以赋予生物炭丰富的表面官能团(如C=O、COOH、NH2和OH)，并大大提高吸附性能。Tan等人报道了具有高密度胺基的介孔多三聚氰胺minus;甲醛能显著提高低浓度Pb的去除效率。Huang等人合成了具有丰富表面羧基的介孔EDTA改性二氧化硅SBA-15，在实验条件下有效地去除了Pb2 。赵等人用合成的石墨烯氧化物纳米片观察到了增强的性能，该纳米片具有丰富的含氧官能团，用于从大容量的水溶液中去除重金属。CaO和Harris在富气条件下通过低温加热奶粪肥制备了富P生物炭，发现制备的生物炭在去除铅表现出优异的性能。还发现，与原始生物炭相比，KMnO4表面氧化提高了工程生物炭对Pb(II)的最大吸附能力约2.1倍。

将无机纳米结构加入到生物炭中，是提高吸附性能的另一种方法。镁，一种典型的碱土金属氧化物，是一种有效和理想的吸附剂，可以从水生环境中去除重金属，因为它天然储备丰富且环保，是一种优良的吸附材料。与大块材料相比，纳米级镁由于具有更多的表面活性位点，因此具有对重金属的容量和更高的吸附率。这些镁纳米颗粒由于其纳米尺寸和高表面能而具有聚结趋势，限制了它们作为吸附剂的更广泛应用。 将MgO纳米粒子掺入生物炭基体中可能是提高MgO纳米粒子稳定性的有效途径。

阐述了以往的研究，在本工作中，MgCl2被引入富N的水生植物生物质中，利用生物质作为吸附剂从海水中吸附MgCl2(平均含量为0.45wt%)然后通过快速热解合成氧化镁纳米颗粒和嵌入的氮自掺杂生物炭。在热解过程中，富N的氢水生植物生物质分解形成具有自掺杂N的多孔生物炭基质，得到的生物炭继续支持分散和稳定，在热解过程中MgCl2的水解和分解过程中形成MgO纳米颗粒。本研究的主要目的是获得MgO纳米颗粒嵌入式氮自掺杂生物炭，通过确定在各种环境因素下，包括pH、天然有机物质和其他金属离子的干扰下的吸附能力、动力学速率和稳定性，证明在废水中对Pb2 的吸附性能。采用多重表征和比较吸附试验，研究了Pb2 与MgO@N-生物炭的相互作用机理。这项工作提供了一种新的替代方法，将生物质废物转化为去除Pb2 的选择性吸附剂，并提供了重金属离子和生物炭基吸附剂之间的相互作用的机理见解。

实验部分

氧化镁纳米颗粒嵌入式自掺杂氮生物炭（MgO@N-纳米生物炭）的合成。本工作中使用的材料在支持信息SI的文本S1中有描述。在同一反应器内通过两级热解法合成了MgO@N-纳米生物炭。第一个s(s) 年份是在非等温热加热程序（快速热解）下将原始生物质转化为生物炭。在先前工作中描述的反应器中，在400minus;600°C下对Mg预载阳枳生物量进行了快速热解，升温速率约为300minus;800°C/s(SI的图S1)。热解反应器加热至设定值(400minus;600°C)，同时以0.4L/min的N2流量进行净化。将5克Mg预载的枳实生物量通过a送入反应器活塞式发动机。将生物质加热1minus;2s，分解为MgO@N-生物炭，热解过程中的挥发物被0.2L/min的N2流冲走，使用冷乙醇捕获器冷凝 m型生物油。捕获器的设计见SI的图S1，其中两个冷凝器装满了冷乙醇(使用前储存在低温冰箱中，冷乙醇温度约为minus;20°C)。热解后，固体残留物在快速热解温度下再进行1h，以进一步对剩余生物进行碳化 然后将反应器移出，在氮气流量（200mL/min）下冷却至室温。

利用各种技术分析了MgO@N-生物炭的组成和结构，表征细节详见SI的文本S2。

MgO@N-生物炭去除铅的性能。根据从水系统中去除的Pb2 的量评价MgO@N-生物炭的性能。实验首先在间歇模型中进行，如下所示：将25mgMgO@N-生物炭置于25ml不同浓度Pb2 溶液的烧瓶中。在室温下摇晃30分钟，然后通过0.22mu;m的膜过滤。将2.0minus;7.0范围内的初始溶液pHs用2.0mol/L的HNO3水溶液或NaOH水溶液调节，并用pH计进行监测。通过原子吸收光谱仪(4530F，上海精密科学仪器有限公司，上海，中国)和Pb吸附电容测定滤液中Pb2 的浓度 用方程计算时间t(min)处的ESQ(mg/g)。

其中C0和Ct（mg/L）为初始时的Pb2 浓度，时间t（分钟），V(L)为Pb溶液体积，m(g)为吸附剂量。

MgO@N-生物碳的长期性能和循环性能分别采用固定床柱吸附和吸附minus;解吸周期，在支持信息文本S3中描述。

结果与讨论

Mg 2 负载和生物质热解。MgO @N-生物炭是通过集成吸附-热解过程制备的，如SI的图S2所示，热解过程中的N平衡在SI的文本S4中进行了计算 。溶液中的MgCl 2被桔梗的生物质吸附而产生负载了MgCl 2的生物质。由于生物质与金属离子之间的相互作用通常是在表面官能团上发生的单层过程，因此，吸附的Mg 2 干燥热解后，其水解形式单层分散在表面生物质上。在下面的热解过程中，在高温和还原下条件吸附的MgCl 2可以转化成单层的分散MgO和其它部分的分解产物（例如，MgCl 2 · 2H 2 O和（MgOH）Cl））。

同时，由于在热解过程中生物质原料的温度以高速率(例如，300minus;800°C/s)增加，木质纤维素生物质的主要成分(例如，木质素、半纤维素) 迅速分解，产生挥发性物质，可以浓缩形成生物油，用于生产生物燃料或有价值的化学物质。

MgO @ N-生物炭的表征。随着热解温度从400升高到600°C ，MgO @ N-生物碳材料的Mg含量从12.4增至19.5 wt％。在预加载的其他金属（例如Pb和Cu）的热解中也观察到了相似的结果生物质。这种现象是在等式2-4，其中所述的MgCl 2很容易水解并分解形成的MgO，其不会挥发在高温下，虽然大部分在热解过程中的生物质物质倾向于挥发热解温度升高。这一现象反映在等式2minus;4中，其中MgCl2很容易被水解和分解形成MgO，尽管大多数生物量种类随着热解温度的升高，热解过程很容易挥发，但它在高温下不挥发。

MgO @ N-生物炭材料的XRD图谱如图1a所示。这种模式显示了两种不同的晶相，可归因于MgO和(MgOH)Cl。随着热解温度的升高到500°C，(MgOH)Cl的XRD峰明显降低氧化镁的含量显著增加。这表明高温有利于(MgOH)Cl转化为MgO。当热解温度升高到600°C时，(MgOH)Cl的晶相消失，继续转化为MgO结晶相。

图1b显示了MgO @ N-生物炭和N-生物炭的N2吸附-解吸等温线。结果表明，MgO@N-生物炭的表面积和孔体积比原始N-生物炭的表面积和孔体积高得多。MgO@N-生物炭的多孔结构(SI图S6)主要归因于生物质热解过程中MgCl2的分解，以及HCl等挥发性物质的释放和H2O(eqs2minus;4)导致生物炭基体中孔隙结构的形成。另外，在热解过程中新形成的Mg变体，包括MgO和MgOHCl，可以用作在生物炭基质中生成多孔结构的原位模板。此外，在高温下，MgCl 2本身对碳水化合物聚合物（如纤维素和半纤维素）具有很强的脱水能力，从而改变了木质纤维素生物质的分解途径，并抑制了可堵塞孔隙的重焦油的形成。

图1。(a)在不同热解温度下合成的MgO@N-生物炭的XRD模式、原始N-生物炭

(b)MgO@N-生物炭-400的N2吸附minus;解吸附等温线 -生物炭。

用SEM-EDX分析了MgO @ N-生物炭的表面形貌和微观组成。图2a显示了MgO@N-生物炭-400的SEM图像和EDX谱，显示了由MgO@N-生物炭-400组成的多孔形貌的粗碳片和棒，而EDX谱显示C、N、O、Mg和Cl是主要元素。 这些结果与XRD结果一致，表明MgO和(MgOH)Cl是MgO @ N-生物炭-400中的主要结晶相。为了进行比较，在图2b中显示了原始N-生物炭的SEM图像，显示了表面上没有纳米颗粒的相对光滑的碳纤维片。EDX光谱显示C，N和O是N-生物炭中的主要元素。

MgO@N-生物炭的Pb去除性能。根据废水中Pb在不同影响因素下的选择性吸附，评价了MgO@N-生物炭的性能。 图3显示不同吸附剂对废水中Pb浓度的影响随时间的推移而减小。这一指标表明MgO @ N-生物碳对铅的吸附非常快，在10分钟内达到平衡，并且在100 mg / L的初始铅浓度下，铅的去除率达到99％。用四种不同的模型对Mg

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